关键词：
铅离子
传感器
DNA酶
抗生素
电化学分析
摘要：
近年来,我国经济发展迅速,但造成的环境污染问题也愈加严重。其中,环境中的重金属污染,对各种生物的生存和人类的健康造成了很大威胁。此外,将抗生素作为饲料添加剂的行为,已导致病原细菌产生抗生素抗性以及食物中抗生素的积累,即使食品中存在微量的抗生素残留物,也可以触发过敏者的过敏反应,监测食品中的抗生素残留对于人类食品安全非常重要。因此,开展环境中铅离子(Pb2+)和土霉素（OTC）等药物残留的快速、灵敏检测技术研究具有重要意义。本文主要研究内容如下:（1）制备了金纳米粒子-氧化石墨烯复合物（Au NPs-GO）,其表征采用透射电镜（TEM）和紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）。利用该复合物修饰玻碳电极（GCE）,富含鸟嘌呤的DNA链（T30695）通过Au-S负载到电极表面的金纳米粒子上。T30695与Pb2+结合形成G-四链体,其与氯化血红素（Hemin）结合形成DNA酶（DNAzyme）,该DNAzyme具有过氧化物酶活性,可催化H2O2氧化对苯二酚（HQ）,实现电化学信号的放大和对Pb2+的高灵敏检测。在优化实验条件下,方波伏安（SWV）峰电流值在5.0×10-9～1.0×10-6mol/L Pb2+范围内随着Pb2+浓度增加而增加,检出限为1×10-9mol/L（S/N=3）。（2）本文研制了快速、简便、灵敏检测Pb2+的DNA酶电化学发光传感器。制备了金纳米粒子（Au NPs）和二硫化钼的复合物,并将其修饰到玻碳电极表面。然后将氨基和巯基修饰的富含鸟嘌呤碱基的DNA链T30695通过Au-S键组装到玻碳电极表面的Au NPs上。用所制备的硫化镉量子点（Cd S QDs）上的羧基与T30695的氨基反应,生成酰胺键,使Cd S QDs被修饰到电极表面,以其作为电化学发光信号标签。T30695可以与Pb2+结合形成稳定的平行G-四链体,该G-四链体与血红素（Hemin）可进一步结合形成DNA酶,通过DNA酶对H2O2的催化还原作用消耗H2O2,从而使以H2O2为共反应剂的Cd S量子点的发光强度减弱。在优化的实验条件下,该传感器的电化学发光强度在1.0×10-14～5.0×10-11mol/L Pb2+浓度范围内随着Pb2+浓度增加而减弱,检出限为1×10-15mol/L（S/N=3）。将该传感器应用于实际样品检测,获得的结果准确。（3）本文构建了高灵敏度检测土霉素的电化学发光传感器。合成Cd S量子点作为电化学发光传感器的信号标签,利用聚二甲基二烯丙基氯化铵（PDDA）的静电作用将Cd S量子点富集到Mo S2上,形成复合物Cd S-PDDA-Mo S2。利用酰胺反应将Cd S量子点与氨基修饰的土霉素适配体（Apt）连接,形成Apt/Cd S-PDDA-Mo S2复合物。合成了Apt互补DNA链（c DNA）与铂纳米粒子、辣根过氧化物酶（HRP）的复合物（HRP-Pt NPs-c DNA）,基于碱基互补配对原则,HRP-Pt NPs-c DNA与Apt结合,负载到电极上,进而催化H2O2的分解反应,导致作为Cd S量子点的共反应剂H2O2的量减少,发光强度减弱。在目标物OTC的存在下,适配体高特异性识别OTC,导致HRP-Pt NPs-c DNA脱离电极表面,发光增大。电化学发光信号强弱与OTC浓度的对数值在1.0×10-10～1.0×10-5mol/L范围内成良好的线性关系,检出限为1.0×10-11mol/L（S/N=3）。
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