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关键词： 1,2-二羰基化合物   酰基吲哚衍生物   碳-杂键   有机合成   膦金配合物   介孔材料  

摘要： 本学位论文开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(I)配合物和二氯(2-吡啶甲酸)金(III)配合物催化剂的制备及其在碳-杂键形成及稠环化反应中的应用研究，论文工作主要分为以下三个部分：　　1.按文献方法制备了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(I)配合物[MCM-41-Ph2P-AuNTf2]，继而研究了其在金催化炔烃的氧化合成1,2-二羰基化合物反应中的应用。结果表明：在3mol%MCM-41-Ph2P-AuNTf2存在下，以2,3-二氯吡啶N-氧化物为氧化剂，炔烃的氧化反应于三氟甲苯中在60或80℃能顺利进行，以良好至优异产率生成各种1,2-二羰基化合物。各种不同的炔烃包括内炔、端炔、炔基醚和炔基硫醚以及炔酰胺等均适合于该多相金催化的氧化反应。该多相金催化剂可通过简单过滤操作与产物分离，回收的金催化剂可循环再用至少8次其催化活性基本保持不变，因此，该研究工作为1,2-二羰基化合物的合成提供了简单、实用的绿色新方法。　　2.通过二氯(3-羟基-2-吡啶甲酸)金(III)配合物与3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷的加成，接着用介孔材料MCM-41固载合成了新型MCM-41负载二氯(2-吡啶甲酸)金(III)配合物催化剂[MCM-41-PicAuCl2]，并采用小角X-射线衍射(XRD)、氮气吸附与脱吸附(BET)、X-射线光电子能谱(XPS)和X-射线能量分散光谱(EDS)等对其结构进行了表征。研究了该新型负载金配合物催化剂在金催化氨茴内酐与炔酰胺的稠环化构建酰基吲哚衍生物反应中的应用。结果表明：在5mol%MCM-41-PicAuCl2存在下，不同的氨茴内酐与各种炔酰胺的稠环化反应于二氯甲烷中室温下可顺利进行，以良好至优异产率生成各种6-或5-酰基吲哚衍生物。该新型多相金催化剂可通过简单过滤从反应混合物中分离，回收的金催化剂可循环再用至少8次仍保持高催化效率，因此，该研究工作为构建酰基吲哚衍生物提供了简单、高效的绿色新途径。　　3.以MCM-41负载二苯基膦金(I)配合物[MCM-41-Ph2P-AuCl]为催化剂，研究了其在金催化四氟硼酸芳基重氮盐的碳-杂偶联反应中的应用。结果表明：在3-5mol%MCM-41-Ph2P-AuCl的存在下，各种四氟硼酸芳基重氮盐于乙腈中在室温或50℃下能顺利与不同的杂原子亲核试剂如溴化钠和硫醇进行碳-杂偶联反应，以良好至优异产率生成相应的芳基溴和芳基硫醚。该反应表现出宽的底物适用范围，芳基重氮盐上的各种吸电子和供电子取代基均能耐受。该多相金催化剂可通过简单过滤与产物分离，回收的金催化剂可循环使用8次其活性没有明显下降，因此，该研究工作为从易得的芳胺制备芳基溴和芳基硫醚提供了实用的绿色新途径。

关键词： 磷酸三辛酯   三氯氧磷   异辛醇   有机合成  

摘要： 综述了磷酸三辛酯(TOP)的工业生产技术,三氯氧磷-异辛醇工艺是最主要的合成路线,总结了该生产工艺中异辛醇回收、产品精制、催化剂选型、"三废"处理、能耗降低、氯化氢深度脱除等的进展情况。介绍了其它几种处于研究阶段的磷酸三辛酯的合成路线。

关键词： 杯芳烃衍生物   溶剂萃取   有机合成   镍   钴   分离系数  

摘要： 合成了一种杯芳烃衍生物C4O,并以此为萃取剂,研究了其对镍、钴等金属离子的萃取性能。结果表明,萃取剂C4O对镍、钴表现出较强选择性,在水相pH=6、C4O浓度10 mmol/L、乙酸乙酯作稀释剂、相比(O/A)1∶1、室温下振荡接触60 min、振荡速度240 r/min条件下,镍离子萃取率可达93.9%,镍、钴离子分离系数可达388.38。

关键词： 亚芳基   聚硅氧烷   改性   有机合成  

摘要： 通过在聚合物主链中引入亚芳基进行化学改性可以提高聚硅氧烷的热稳定性,同时保留其优异性能。本文讨论了亚芳基改性硅氧烷的不同合成路线,并进行了对比与讨论,以期寻找最合适的制备方法。

关键词： 活性炭再生   热解   碘值吸附   比表面积  

摘要： 以3种有机合成过程中脱色用粉末状废活性炭为材料,利用高温热解的方法,研究不同再生温度、再生时间等因素对废活性炭再生效果的影响。利用扫描电子显微镜以及比表面积及孔隙分析仪对废活性炭进行表征分析。结果表明,废碳的再生效果与其吸附的物质种类有很大关系;再生样品的碘吸附值和比表面积随着温度的升高而增大;在温度为800℃时,最佳热解条件为90 min;通过两次低温热解(600℃+400℃)可达到一次高温热解(800℃)再生效果。为后期热解法处理废活性炭研究提供实验依据。

关键词： 化学反应   机器学习   逆合成   图神经网络  

摘要： 化学反应预测及合成路线设计是有机合成领域极具挑战性的问题之一。机器学习是近年来新兴的研究方法。针对有机小分子的化学合成,本文综述了机器学习方法在有机合成(包括化学反应数据的收集、化学反应的预测和合成路线的设计等)领域的进展。对于高度复杂的树脂分子,本文论述了基于机器学习合成路线亟待解决的问题,如数据的不完备和偏倚、缺乏规范化的表示、少样本的机器学习方法等。

关键词： 酰腙   有机合成   生物活性   进展  

摘要： 酰腙类化合物具有优良而多样的生物活性,在农药、医药、生物、农业等领域的应用非常广泛.通过研讨酰腙类化合物的结构及性质特点、分类方法,综述酰腙类化合物的合成、生物活性及应用等方面的研究进展.以期为今后新型酰腙类化合物的合成及其绿色、低毒、高效的产品研发提供思路.

关键词： 微波技术   有机合成   化学制药  

摘要： 随着科技的发展中国的科技水平的在不断进步,微波技术作为一种新型技术被广泛应用于制药有机合成生产中。相较于普通加热方式来说,微波技术有其独特的技术优势,在有药物有机合成中具有非常大的潜能,可以直接在化学反应物上辐射能量,也可以加快化学反应物内部结构的构成分子运转,提高研发效率,操作也更为科学快捷。这种新型技术的优势可以解决成本高、污染大的问题,使其在药物有机合成中得到更好的应用。

关键词： 4-硫-5-氯尿苷   抗肿瘤   有机合成   硫代反应  

摘要： 核苷类似物在抗肿瘤活性方面应用极大,为获得具有潜在抗肿瘤活性药物4-硫-5-氯尿苷,以尿苷为原料,经乙酰化、氯代、硫代、脱乙酰化等步骤首次合成4-硫-5-氯尿苷,并探索了反应过程中温度、剂量、时间对产品收率的影响,并使用1H-NMR及13C-NMR对所得产品的结构进行了表征。

关键词： 不对称催化   手性催化剂   手性中心   天然产物   有机合成   结构单元   分子骨架   药物分子  

摘要： 具有α-手性中心的含氮结构单元不仅广泛存在于许多具有生物活性的天然产物、药物分子和功能材料中,也是有机合成中一类非常重要的合成砌块[1].例如,在美国食品药物管理局(FDA)批准的2019年最畅销的200种小分子药物中,约40%都含有这类结构单元.此外,这类分子骨架也常见于一些手性催化剂、配体以及手性辅基中,在不对称催化中具有广泛的应用[2].