关键词：
催化氧化
选择性氧化
芳烃侧链
有机合成
摘要：
近年来,随着材料技术的不断进步,一系列氮掺杂材料由于具备制备简单、性能优越等优点,成功进入到有机化学家的视线中,特别是负载了过渡金属的氮掺杂材料被广泛的运用在有机合成中。本文制备了一种Co-N-C材料,并将其运用在液相氧化上,结果表明,该催化剂在芳烃侧链的选择性氧化以及烯烃烯丙位的选择性氧化方面拥有突出的催化性能。首先,我们采用球磨的方法将前驱体三聚氰胺和六水合硝酸钴反应,制备了相应的Co-N-C材料。其次,对所制备的材料进行了SEM,BET,HRTEM,XRD,XPS和FTIR等表征,结果显示前驱体三聚氰胺和钴离子结合形成Co-N-C材料,该材料具有片层微孔结构,同时三聚氰胺可能自身发生聚合生成类似于g-C3N4的CN材料。最后,探索了Co-N-C催化剂在液相氧化方面的催化性能。结果表明,该催化剂在芳烃侧链的选择性氧化以及烯烃烯丙位的选择性氧化方面的性能突出。整个氧化过程的条件温和,仅仅需要千分之五的Co-N-C催化剂,氧化剂则为绿色氧源--氧气,在此条件下,可以十分高效的选择性氧化乙基苯,得到目标产物苯乙酮（92.8%的底物转化率以及95.5%的目标产物选择性）,把该反应进行放大到200g级别的反应也获得了成功,得到了接近70%的单程收率,除此之外,我们将反应的催化剂进行了循环性能的测试,测试的结果十分优异,同一催化剂在循环5次之后,其氧化性能并没有出现下降,仍然保持高效。综上,本文通过新颖、廉价、简单的方法制得Co-N-C材料,绿色、高效的实现了芳烃侧链的选择性氧化以及烯烃烯丙位的选择性氧化,并具有良好的底物适应性和官能团容忍性。
欢迎来到三峡大学图书馆！
