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关键词： 钢铁酸洗废液   Fe3O4磁粉   共沉淀氧化法   香豆素衍生物   喹喔啉衍生物  

摘要： 钢铁的成形、电镀、喷涂加工前,通常要对钢铁表面进行酸洗处理,除去表面的杂质和氧化层,此过程会产生大量的钢铁酸洗废液。钢铁酸洗废液不仅腐蚀水工构筑物,而且影响水生植物的繁殖。废液中的高浓度金属离子也毒害水生动物,随着食物链的传递,人类的健康也受到影响。随着环境形势的日益严峻,如何有效的处理钢铁酸洗废液成为了研究热点,常用的处理方法有:溶剂萃取,浓缩结晶法,离子交换,电渗析/膜分离/扩散透析,高温水解等。相对于传统处理方法,钢铁酸洗废液产品化的处理方法越来越被研究者重视,以钢材酸洗废液为原料制备Fe3O4就是其中之一。本文采用简易化共沉淀氧化法,以盐酸酸洗碳钢废液为原料制备Fe3O4磁粉。通过反应过程中pH的变化监测反应溶液中的n(Fe3+)∶n(Fe2+),为氧化共沉淀法提供了简易化操作。讨论了初始pH（调节滤液为pHO）和反应温度对产品的形貌、尺寸和磁性能的影响。比较了采用同样的方法以纯试剂铁盐为原料制备的产品和本工作得到产品的性能。通过此方法制备了小粒径的Fe3O4纳米级磁粉,实现了其在香豆素衍生物和喹喔啉衍生物合成中的催化应用,并与Alfa公司所售试剂级Fe3O4进行催化效果上的比较。本课题突破了传统处理钢铁酸洗废液的方法,实现了变废为宝。本研究以钢铁酸洗废液为原料制备小粒径Fe3O4磁粉,实现了其在香豆素衍生物和喹喔啉衍生物合成中的催化应用,为废酸产品化处理提供了有力的参考。

关键词： 有机化学   思维障碍   有机合成   教学设计  

摘要： 基础薄弱高中生在学习有机化学这部分知识时存在很大的障碍,这些障碍严重影响着学生有机化学的学习。"有机合成"教学设计中采用思维外显的方式帮助学生突破学习障碍,构建有机化学的知识网络,逐步使学生对有机化学的理解上升到"结构决定性质"这一核心理念。

关键词： 杀菌剂   苯并咪唑衍生物   有机合成   禾谷镰刀菌  

摘要： 苯并咪唑是一种具有多种生理活性和应用广泛的杂环化合物,在杀菌、制药、缓蚀剂、催化剂等多个领域都有很广泛的应用。由于其1位N上和2位都可以引入不同的基团,具有非常广泛的研究空间,也是研究的热点。本论文选取以2-氨基苯并咪唑为骨架设计合成了2-N-取代苄基苯并咪唑类化合物。根据这类化合物设计了合成路线,最终合成了12个苯并咪唑衍生物,其中5个未见报道。并且对所合成的化合物进行了1H NMR和MS结构表征,确证了所合成的化合物。对所合成的12个化合物采用菌丝生长速率法进行了初步的抑菌活性测试,所测抑菌活性均未见文献报道。测试菌种包括禾谷镰刀菌、禾谷镰刀菌突变菌（Mutation200）、禾谷镰刀菌突变菌（Mutation 198）和灰霉病菌。结果发现在浓度为50μg/m L时,12个化合物中D1k对禾谷镰刀菌的抑菌率为67%,化合物D1k对禾谷镰刀菌突变菌（Mutation 200）的抑菌率为69%,化合物D1e对禾谷镰刀菌突变菌（Mutation 198）的抑菌率为75%,化合物D1i对灰霉病菌的抑菌率为60%。通过对目标化合物的抑菌活性进行分析,芳环上含有2个间位氯取代的化合物显示具有较高的抑菌活性,均有进一步的研究的潜力。

关键词： 钌催化   木质素β-O-4结构   铜催化   咪唑并[1,2-a]吡啶   苯乙烯   酰基硅  

摘要： 本论文共分两部分,每部分两章。第一部分是关于木质素β-O-4模型化合物的化学转化,用于含氮杂环化合物的合成。第一章介绍了木质素的广泛存在以及研究其化学转化的重要性;列举了典型的最常见的木质素β-O-4结构的模型化合物的化学转化的方法;介绍了咪唑并[1,2-a]吡啶以及C-3氧代的咪唑并[1,2-a]吡啶杂环的重要性以及过渡金属催化下几种重要的合成方法。第二章是关于我们发展的铜催化下木质素模型2-苯氧基苯乙酮与2-氨基吡啶或2-氨基苯并噻唑的环化反应。该方法以氧气为氧化剂,副产物仅为水,符合绿色合成的理念,更重要的是实现了具有特殊的C-3氧取代的咪唑杂环化合物的合成。第二部分是关于过渡金属催化下酰基硅导向下的苯环邻位碳氢官能化。第三章简述了苯乙烯及其衍生物的合成价值,介绍了苯乙烯类化合物的高效、原子经济性的合成方法;介绍了酰基硅特殊的化学性质和在化学转化中的重要应用,以及酰基硅作为导向基团在碳氢官能化反应中的应用。第四章是关于我们发展的钌催化下芳甲酰基硅的邻位碳氢烯基化反应。选用更加廉价的钌作为催化剂,在温和条件下一步高效合成苯乙烯衍生物,且具有优异的区域和立体选择性;酰基硅容易进行化学转化,可以生成羧酸和醛。

关键词： 四氟硼酸N-烷基吡啶离子液体   有机合成   紫外光谱   红外光谱  

摘要： 实验路线是用C2H5Br和吡啶反应制备EPBr,用NaBF4和EPBr反应制备EPBF4,用溴代正丙烷和吡啶反应制备PPBr,用NaBF4和PPBr反应制备PPBF4,对合成产物进行了表征。[Et Py]Br、[Et Py]BF4、[Pr Py]Br、[Pr Py]BF4、[Bu Py]Br和[Bu Py]BF4在H2O、CH3CN、C2H5OH、CH3OH、CH3COOH、C2H3Cl3等溶剂中有较好的溶解性。[Et Py]Br、[Et Py]BF4、[Pr Py]Br、[Pr Py]BF4、[Bu Py]Br和[Bu Py]BF4在C2H5OC2H5、CH3COOC2H5、CH3COCH3、CCl4、C6H12等溶剂中不溶或难溶。实验在水、乙醇、乙腈中,确定离子液体PP-BF4的分析峰分别在:259 nm、260 nm、260 nm;在水中的回归方程:y=0.02088X-0.01392,相关系数0.99341。在乙醇中的回归方程:y=0.01962+0.0192X,相关系数0.9958。在乙腈中的回归方程:y=0.01984X+0.024,相关系数0.99403。离子液体PP-BF4在水中的加标回收率:从98.4%到102.8%。PP-BF4在乙醇中的加标回收率:从99.8%到104.5%。PP-BF4在乙腈中的加标回收率:从96%到101.3%。实验研究确定PP-BF4、BP-BF4、AP-BF4、HP-BF4、HEP-BF4、OP-BF4的分析峰在1056cm-1处。PP-BF4的线性回归方程为y=0.01505X+0.00136,相关系数为0.99952;BP-BF4的线性回归方程为y=0.022X+0.00254,相关系数为0.99953;AP-BF4的线性回归方程为y=0.00201X-0.0043,相关系数为0.99953;HP-BF4的线性回归方程为y=0.00194X+0.00158,相关系数为0.99937;HEP-BF4的线性回归方程为y=0.00367X-0.01168,相关系数为0.99935;OP-BF4线性回归方程为y=0.00191X+0.01716,相关系数为0.99954。在丙酮中,PP-BF4回收率从101.3%到103.4%之间;BP-BF4回收率从99.7%到102.4%之间;AP-BF4回收率从98.4%到102.2%;HP-BF4回收率从99.0%到102.2%;HEP-BF4回收率从99.2%到102.9%;OP-BF4回收率从99.1%到102.5%。

关键词： 有机合成   内消旋环状二酰胺   生物催化   去对称化反应   酰胺水解酶   理性改造   对映选择性  

摘要： 生物催化具有高效、高选择性以及反应条件温和等优点，已经成为有机合成领域的重要方法。本论文利用含有酰胺水解酶的Rhodococcus erythropolis AJ270菌株或基因重组菌作为生物催化剂，系统的考察了几种环状三酰胺类底物的生物催化反应，并在酶催化反应机制研究基础上对酰胺水解酶进行理性改造从而实现对其催化效率和对映选择性的调控，还展示了该方法在有机合成中的应用。　　研究了Rhodococcus erythropolis AJ270催化的内消旋1，3-二酰胺基环烷烃的去对称化水解反应。发现了酰胺水解酶能够以中等到较高的对映选择性催化底物上S构型酰胺基的水解反应，提供了高光学纯多官能化环状化合物的合成方法，揭示了酰胺水解酶和1，3-环己二酰胺底物手性识别的机制，并展示了所得手性产物在多官能化手性杂环合成中的应用。　　进一步研究了Rhodococcus erythropolisAJ270以及酰胺水解酶重组菌催化的内消旋1，2-二酰胺基环烷烃和3，4-二酰胺基吡咯烷的去对称化反应。发现Rhodococcus erythropolisAJ270能够以较高的对映选择性催化内消旋1，2-二酰胺基环己烷上R构型酰胺基的水解反应，而酰胺水解酶重组菌能够以更高的效率和对映选择性催化内消旋1，2-二酰胺基环己烷上R构型酰胺基的水解反应，此外还发现酰胺水解酶重组菌能够以中等到较高的对映选择性催化内消旋1，2-二酰胺基环戊烷和3，4-二酰胺基吡咯烷上R构型酰胺基的水解反应，揭示了酰胺水解酶和1，2-二酰胺基环己烷底物手性识别的机制。　　在上述反应及机制研究基础上开展酰胺水解酶的定向进化研究。构建了基于理性设计定点突变的高质量酰胺水解酶突变菌库，筛选并发现了一些突变体能够以更高的R-对映选择性催化1，2-二酰胺基环烷烃的水解反应，此外筛选并发现了另一些突变体能够以S对映选择性催化该类底物的水解反应，提供了高光学纯多官能化环烷烃及其镜像化合物的合成方法，展示了其在手性恶嗪酮类化合物合成上的应用。

关键词： 有机高分子材料   佝偻病   羊毛纤维   塑料制品   化学式   天然纤维   葡萄糖酸锌  

摘要： 中考重点难点1.有机高分子材料:有机高分子材料包括天然有机高分子材料和合成有机高分子材料.(1)天然有机高分子材料:天然纤维(如羊毛、棉花、蚕丝等)、天然橡胶.(2)合成有机高分子材料:塑料、合成纤维(如尼龙、涤纶、的确良等)、合成橡胶.2.塑料可分为热固性塑料和热塑性塑料,链状结构的塑料具有热塑性,网状结构的塑料具有热固性.

关键词： 物理学   有机合成   发光二极管   高亮度   化学奖   交叉偶联反应   生理学   绿色荧光蛋白   钯催化  

摘要： ~~

关键词： Carbocation   Superacids   Superelectrophiles   Cinnamic acid derivatives  

摘要： This dissertation describes the use of triflic acid as a catalyst in organic synthesis. The first chapter is an introduction of reaction classes, reactive intermediate, and superacids. Chapter 2 discusses a series of compounds have been prepared by the Fischer indole synthesis and Friedel–Crafts reactions, using a single acid catalyst in a one-pot conversion. The reactions have worked best with pyridyl-substituted hydrazones/indoles. Chlorination and bromination products are formed in good yields and high regioselectivities. Acylation products have also been prepared by the two-stage reaction. In the case of alkylation, the expected alkyl-substituted indoles are obtained however they are accompanied by over-alkylation products. In chapter 3, Diels−Alder reactions have been accomplished with ethylene as the dienophile through the use of inverse electron demand Diels−Alder chemistry. As a key aspect of the chemistry, the dienes are part of tri- or dicationic superelectrophilic systems. Theoretical calculations reveal that the highly charged superelectrophiles possess exceptionally low lying LUMOs, and this facilitates the cycloaddition chemistry with ethylene. The chemistry has been used to prepare a series of tetrahydroquinoline products. This represents the first application of superelectrophilic activation in a cycloaddition reaction and a new method of utilizing ethylene as a C2 building block. In chapter 4, heterocyclic imines provide biaryl products by a two-step transformation. The first transformation involves a Diels–Alder reaction with a multiply protonated imine to give a tetrahydroquinoline product, whereas the second step involves oxidation with elemental sulfur at 260°C. In chapter 5, a series of heterocyclic enones is prepared for heterocyclic indanones synthesis through superelectrophilic Nazarov cyclization. Kinetic studies reveal superelectrophiles enhanced the reaction rate by two folds. A series of cinnamic acid derivatives were used to synthesize

关键词： Ⅱ型糖尿病   果糖-1,6-二磷酸酶   有机合成   分子对接  

摘要： 糖尿病是目前威胁全球人类健康最主要的非传染性疾病之一。全球约有4.25亿糖尿病患者,而在这些糖尿病患者中最多的就是Ⅱ型糖尿病患者。临床研究表明,过量的肝葡萄糖的生成是造成Ⅱ型糖尿病患者空腹血糖升高的原因。肝葡萄糖主要来源于肝糖原分解和糖异生两种途径,而FBPase是糖异生途径中的关键调控酶。由于FBPase只参与糖异生过程而不参与肝糖原分解,所以理论上抑制FBPase可以在降血糖的同时还可以避免低血糖的风险,因此FBPase被认为是治疗Ⅱ型糖尿病的新型潜在靶标。根据文献报道,FBPase通常有两个关键位点:果糖-1,6-二磷酸(FBP)底物位点和磷酸腺苷(AMP)变构位点。目前,以底物位点设计的抑制剂少见报道,大多是针对AMP变构位点设计的抑制剂。但是在人体内,许多其他酶(如腺苷激酶、AMP脱氨酶等)也存在结合AMP的位点,所以针对AMP位点设计的抑制剂可能导致在抑制FBPase的同时也会抑制其他酶的活性,从而产生较大毒副作用。本课题组前期的研究发现,硝基苯乙烯小分子(IC50=3.5±0.30μM)对FBPase有一定的抑制效果,其突变体实验表明该分子是通过与底物空腔附近128位的半胱氨酸形成共价键来抑制FBPase。分析硝基苯乙烯与FBPase的分子对接模式,发现在其结合位点附近还存在一个小空腔。为了得到活性更高的抑制剂,设计延长硝基苯乙烯分子以占据该空腔从而更好与FBPase结合。因此,我们合成了苯甲酸硝基乙烯苯酯类化合物(SH系列)。但是,在对SH系列化合物的构效关系的研究中发现,苯环上取代基的变化对SH系列化合物的抑制活性影响不明显,SH系列化合物的活性可能主要来源于硝基苯乙烯(亲电子弹头)与半胱氨酸的共价结合。这说明亲电子弹头对抑制活性的影响很关键,所以我们尝试采用其他亲电子弹头与FBPase结合。而N-乙基马来酰亚胺(简称NEM)与FBPase的结合方式已有晶体报道,其晶体复合物(pdb:4H46)结构显示NEM与FBPase的C128形成了共价键。因此,NEM可作为与FBPase共价结合的亲电子弹头。将NEM与FBPase进行了分子对接,发现NEM除了与半胱氨酸共价结合外,其乙基部分与其他周围氨基酸并无明显相互作用。因此,考虑用氢键受体较多的酰胺或者脲取代NEM的乙基部分,同时以此作为桥连基团将NEM分子延长,使延长的部分能伸入结合位点附近的空腔从而与FBPase能更好的结合。于是我们又设计合成了酰胺取代的马来酰亚胺化合物(Yr系列)和脲取代的马来酰亚胺类化合物(Yrx系列)。在这两类化合物中,抑制效果最好的化合物是Yr11,其抑制常数为0.19±0.02 μM,相比于 NEM(IC50=16.85±1.63 μM),抑制活性提高了约80倍。