关键词:
生物质炭
阿特拉津
机械组成
吸附
降解
微生物群落
摘要:
阿特拉津(Atrazine,AT)是一种常见的除草剂,具有毒性较强、半衰期长、易迁移等特性。生物质炭(Biochar,BC)具有吸附能力强、性质稳定等优点,常用于修复污染土壤。目前多数的研究表明BC对土壤中AT有较好的吸附和持留效果,能有效降低土壤中AT的迁移风险。AT在土壤的环境风险不但包括迁移风险,还包括残留风险,AT的残留风险取决于其消解行为。但土壤结构的复杂性造成了目前研究关于BC对土壤AT消解影响的不确定性,关于BC对AT在土壤不同粒径组分上的分布和消解行为的研究更是鲜有报道。因此,本论文以BC对土壤AT消解的影响为切入点,构建灭菌和未灭菌体系,考虑土壤颗粒组分的影响,探究BC对土壤及其各粒径组分(砂粒、粉粒和黏粒)AT分布和消解的影响。接着考察了BC对土壤及各粒径组分对AT吸附的影响,探讨吸附行为与AT消解之间的关系,揭示BC影响土壤AT消解的物理化学机制;进一步研究了BC对AT污染土壤及各粒径组分微生物活性、多样性和群落结构的影响,探究土壤及各粒径组分微生物与AT消解之间的关系,揭示BC影响土壤AT消解的微生物学机制。研究结果将为应用BC修复AT污染土壤,控制其环境风险提供更全面的信息,对农业生产和有机污染物的防控具有重要意义。本论文主要的研究结果如下所示:(1)BC对AT在土壤及各粒径组分分布的影响。BC对灭菌和未灭菌土壤不同粒径组分的质量占比没有显著的影响;但添加BC提高了不同粒径组分中不可脱附态AT的含量;在未灭菌土壤中,培养开始时(21d),添加100目BC没有改变不可脱附态AT在不同粒径组分中的分布,不可脱附态AT主要分布于砂粒中;但是添加200目BC使不可脱附态AT主要分布于粉粒,与不添加BC的处理相比,添加200目甘蔗叶生物质炭和蚕沙生物质炭处理粉粒中不可脱附态AT分别占不可脱附态AT总量的47.69%和47.74%。(2)BC对AT在土壤消解的影响。无论灭菌还是未灭菌条件下,添加BC均延缓了土壤中AT的消解,但是灭菌与未灭菌土壤AT的消解途径和BC对其的影响明显不同,未灭菌土壤AT的消解量显著高于灭菌土壤,说明未灭菌条件下微生物降解是土壤AT消解的主要途径,灭菌条件下化学消解则是主要的途径。在未灭菌土壤中,与不添加BC的处理相比,从21~63 d添加蚕沙生物质炭和甘蔗叶生物质炭土壤AT总消解率分别降低了2.53%~2.85%和5.10%~8.00%;但土壤以及砂粒、粉粒和黏粒中不可脱附态AT的消解则有所增加,其中添加生物质炭土壤以及砂粒、粉粒和黏粒不可脱附态AT的消解量分别比不添加BC的处理提高了0.69~3.55、1.23~3.17、0.59~2.55和0.25~1.87 mg·kg-1。在灭菌土壤中,BC抑制了可脱附态AT的消解,而不可脱附态AT的残留量则有所增加,其中对黏粒中不可脱附态AT含量的增加最为明显。(3)BC影响土壤AT消解的物理化学机制。通过等温吸附实验可知Freundlich模型能够较好拟合土壤及各粒径组分对AT的吸附行为。BC提高了土壤及各粒径组分对AT的吸附能力,其中甘蔗叶生物质炭的提高作用强于蚕沙生物质炭,且BC的粒径越小对土壤吸附能力的提高效果越明显。相关性分析结果显示,可脱附态AT的化学消解量与土壤总有机碳(Total organic carbon,TOC)含量和吸附能力之间呈现显著负相关,表明BC通过提高土壤的吸附能力,促进可脱附态AT向不可脱附态AT转化,进而抑制了土壤可脱附态AT的化学消解。此外,在灭菌条件下,BC提高了土壤各粒径组分的吸附能力,从而使土壤各粒径组分不可脱附态AT的残留量增加。可见,BC通过提高土壤TOC含量、增强土壤及其各粒径组分对AT的吸附能力,促使AT在土壤转化、在各粒径组分中再分配,从而延缓土壤中AT消解是BC影响AT消解的主要物理化学机制。(4)BC对AT污染土壤微生物的影响。低浓度AT降低了土壤微生物量碳含量、脱氢酶、过氧化氢酶和脲酶的活性,但一定程度上提高了微生物碳源利用多样性和真菌多样性,AT浓度越高对土壤细菌多样性的抑制作用越强。添加BC提高了AT污染土壤微生物活性、碳源利用多样性以及细菌多样性。其中BC对土壤黏粒细菌多样性的提高效果最为显著。添加BC提高了浓度为5 mg·kg-1的AT污染土壤中细菌Proteobacteria、Actinobacteriota和Firmicutes的相对丰度,但降低了Bacteroidetes的相对丰度。在浓度为50mg·kg-1的AT污染土壤中,添加BC提高了Actinobacteriota的相对丰度,但降低了Firmicutes的相对丰度。对于土壤各粒径组分来说,添加BC提高了土壤黏粒Firmicutes的相对丰度。(5)BC影响土壤AT消解的微生物学机制。BC-微生物-AT消解相关分析结