关键词：
导电复合材料
MXene
三维导电网络
表面微结构
力敏传感
摘要：
随着当前科学技术的快速发展及人类生活水平的日益提升,电子传感器及人工智能设备已成为国家发展的重点领域。传统的硅基电子器件通常刚性较大、缺乏柔性,无法实现灵活的佩戴检测,进而限制了其在多个领域的应用。以导电复合材料为基体材料制备的柔性可穿戴电子传感器可感应外部压力刺激并将其转化为电流变化,因此在人体健康检测、智能电子皮肤、智慧医疗诊断和人机界面交互等领域展现出十足的应用潜力。然而,现有的大多数柔性电子传感器不仅难以兼具高灵敏、宽范围和稳定化的压力检测,而且存在功能单一、佩戴舒适性差的问题,难以满足全尺度人体生理信号长期检测的需求。因此,开发具有优异穿戴舒适性、出色传感性能的多功能柔性电子传感器在推动智慧医学诊断领域的进步、开拓智能机器人领域的应用、促进人工智能领域的发展等方面具有重要的意义。针对上述问题,本论文从聚合物基体材料的合成、导电材料的选择与制备、导电复合材料的结构化设计与构筑到柔性电子传感器的组装,聚焦于设计研发具有优异传感性能和穿戴舒适性的多功能柔性电子传感器,以期实现引领前沿研究、支撑产业创新、赋能未来生活的目标。
（1）当前柔性电子传感器往往难以实现高灵敏且宽范围的压力检测,限制了其在全尺度人体运动健康检测及智慧医学诊断上应用的问题。通过设计三维网络状导电复合材料,以氧化石墨烯与二维过渡金属碳氮化物（MXene）组装制备纳米复合材料,利用氧化石墨烯还原时的凝胶化作用,与天然胶乳进行共混自组装,构筑以天然橡胶为弹性基体的三维网络状导电弹性体复合传感材料,最后将弹性体复合传感材料与印有叉指电极的基底层组装,制备得到柔性可穿戴电子传感器。该方法制备的传感器具备高灵敏度(最高可达94.13 k Pa-1),超宽检测范围（444.4 k Pa）,可实现全尺度的人体运动检测。该传感器还可与集成式电极电路组装实现空间压力检测,可用于制备面向智能机器人的人工电子皮肤。同时,制备的三维网络状导电弹性体复合传感材料与皮肤具有良好的贴合性,可实现人体微弱电 生理信号（如心电、肌电）的检测。因此,该三维网络状导电弹性体复合传感材料与器件在人体健康监测、智慧医学诊断、人工智能设备等领域具有极大的应用潜力。
（2）传统的柔性电子传感器通常由致密的聚合物基导电复合材料制备,往往缺乏透气性,极大地降低了使用者的佩戴舒适性。受蚂蚁巢穴的三维多孔透气骨架结构启发,以聚柠檬酸酯基生物弹性体材料为基体,以商用方糖为模板,采用牺牲模板法构筑三维多孔弹性骨架网络,通过在骨架表面浸渍沉积二维导电纳米材料MXene实现对三维网络状多孔导电弹性体复合传感材料的可控制备。同时,以静电纺丝法制备弹性基底,将MXene墨水通过丝网印刷法在静电纺丝膜表面印制叉指电极,将叉指电极与制备的三维网络状多孔导电弹性体复合传感材料组装得到柔性可穿戴电子传感器。该传感器可实现246.3 k Pa-1的高灵敏响应、333.3 k Pa的宽检测范围、超20000次的稳定循环,能够实现大至手肘弯曲、膝盖弯曲等人体运动,小至脉搏、声带振动等微弱信号的全尺度检测,并且还可组装无线传输设备及机械手装置实现智能远程人机交互。该传感器具有优异的透气性、降解性、生物相容性以及电磁屏蔽功能,有望成为新一代多功能柔性智能诊断器件。
（3）当前针对导电弹性体复合材料的结构化设计与其传感性能的作用机制尚未有系统性的分析,限制了柔性电子传感器传感性能的针对性优化提升。因此,本章节通过模拟电路设计、理论公式推导及有限元模拟分析,对三维网络状、三维多孔网络状及表面微结构状导电弹性体复合材料的力敏机理进行探讨,对电阻响应机制及演变规律进行分析,总结发现传感器灵敏度的决定性影响因素为柔性电子传感器的初始电阻、受到外界作用时导电复合材料本身电阻变化以及导电复合材料与电极间接触电阻的变化。同时,进一步探究三维多孔网络状导电弹性体复合材料的孔隙率、模量、厚度等对组装的柔性电子传感器的传感性能影响,阐明三维导电网络结构与高灵敏、宽检测范围、稳定的传感性能的作用机制,为设计制备高性能三维网络状导电复合材料与器件提供理论依据。此外,针对表面微结构状导电弹性体复合材料,模拟受到外界压力作用时不同表面微结构的形貌状态、应力集中情况及与电极层接触面积的变化,结合理论公式推导实现定量化预判及分析,进而阐述不同表面微结构状导电弹性体复合材料的构效关系,为研发具有优异性能的表面微结构状导电弹性体复合材料搭建理论基础并提供科学优化指导。
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