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关键词： 熔盐   LiF-NdF3相图   Nd2O3溶解度   物理性质   电化学机理  

摘要： 稀土金属钕作为重要的轻稀土金属元素之一,以其独特的4f亚层电子结构和原子自旋磁矩较大等显著特点,成为制造高性能NdFe B永磁材料的关键原料。熔盐电解法是制备稀土金属钕的主流方法,氧化钕加料速度不当容易引发阳极效应,影响产品质量。基于此,本文以LiF-NdF3-Nd2O3熔盐体系为研究对象,研究了低钕区LiF-NdF3二元实验相图,并对电解原料Nd2O3在LiF-NdF3电解质体系中的溶解度进行详细研究。通过大量实验探讨了LiF-NdF3-Nd2O3熔盐体系的物理性质,并通过电化学分析测试手段揭示了熔盐中钕离子在钨电极上的还原机理。主要研究成果如下: （1）根据DSC曲线上的相变温度得出熔盐体系的初晶温度和共晶点温度,绘制出共晶点为31 mol.%NdF3-69 mol.%LiF的LiF-NdF3二元熔盐相图。采用新型发明隔膜法实验装置对Nd2O3在纯LiF熔盐和LiF-NdF3混合熔盐中的溶解度进行研究,发现Nd2O3在纯LiF熔盐中的最佳溶解平衡时间为9 h,且在1173-1373 K温度下,其溶解度范围为0.0936-0.319 wt.%;Nd2O3在LiF-NdF3混合熔盐中的最佳溶解平衡时间为8 h,并得出在1273 K下Nd2O3溶解度与NdF3含量之间的回归方程:SNd2O3=4.36 XNdF3+1.45(16 mol.%NdF3<45.5 mol.%)。 （2）研究了LiF-NdF3-Nd2O3熔盐电解体系的物理性质,其中包括熔体的密度、粘度、电导率和表面张力。系统研究了温度、NdF3含量以及Nd2O3添加量对LiF-NdF3-Nd2O3体系物理性质的具体影响,其中,温度的研究范围为1223-1423 K,NdF3含量范围为:16 mol.%-53 mol.%NdF3。研究发现,在Nd2O3的溶解度范围内,随着温度的升高,LiF-NdF3-Nd2O3熔盐体系的粘度、密度和表面张力数值均减小,体系的电导率呈现上升趋势;随着体系中NdF3含量的升高,LiF-NdF3-Nd2O3熔盐体系的粘度、密度和表面张力数值均增大。 （3）采用电化学扫描对LiF-NdF3-Nd2O3熔盐中钕离子的还原步骤进行研究,测试不同NdF3含量的电解质内钕离子的还原电位变化。循环伏安曲线和计时电位曲线分析表明,熔盐中Nd（Ⅲ）离子在惰性钨电极上的还原步骤分为两个反应过程,即Nd（Ⅲ）+e→Nd（Ⅱ）,Nd（Ⅱ）+2e→Nd。在LiF-（30.5 mol.%/45.5 mol.%/53 mol.%）NdF3-Nd2O3熔盐体系中,当NdF3含量为45.5 mol.%时,钕离子的还原电位更正,扩散系数较大。根据钕离子的还原氧化电位,得出熔盐体系的E-PO2-图。

关键词： 盆地城市   细颗粒污染   大气边界层   物理化学耦合   垂直探测  

摘要： 我国严格的大气污染减排措施有效降低了污染物的直接排放,但目前城市地区季节性的二次细颗粒物(PM2.5)和臭氧（O3）污染问题仍然严重。半干旱区盆地城市污染源复杂、扩散能力差,冬季污染问题比平原城市复杂,且污染机理与湿润区有区别。由于盆地主城区的综合垂直探测资料有限,目前大气边界层物理化学过程对大气污染的调控机制仍不清楚。 兰州是典型的半干旱区盆地工业城市,污染源多样,扩散条件差,冬季污染较严重且机理复杂,具有区域代表性。针对多尺度气象过程如何影响盆地污染物垂直分布?以及半干旱区大气边界层物理化学耦合如何调控盆地PM2.5污染程度?的问题,本学位论文利用2020-2022年冬季（1、2和12月）和2021年1月兰州主城区的高分辨率气溶胶与大气边界层综合垂直监测资料、再分析资料,结合数值模拟等方法,研究了气象过程对气溶胶垂直分布的影响以及不同污染程度二次生成的差异,揭示了大气边界层物理化学过程对半干旱区兰州盆地冬季大气污染的调控机制,为有针对性地开展大气污染治理提供科学依据。主要结果和结论包括: （1）天气系统稳定时,盆地内水平扩散减弱;局地环流和大气边界层结构控制的垂直扩散越弱,近地面污染越重。兰州盆地冬季以PM2.5污染为主。优情形(日均PM2.5浓度≤35μg·m-3)受西北冷空气影响,污染物水平扩散较强。良(35-75μg·m-3)和污染(≥75μg·m-3)情形下盆地上层大气稳定,山谷风环流明显;良情形盆地内部垂直运动强于污染情形。边界层高度高于山顶（630 m）的程度以及持续时间呈现为优>良>污染。 （2）大气边界层结构和气溶胶垂直结果显示,盆地内边界层稳定性增强,逐渐将污染物限制在低层,加重污染,并导致近地面颗粒物浓度与气溶胶光学厚度（AOD）存在非线性响应。1.5 km高度以下优、良和污染情形的消光系数垂直递减率分别为-0.09、-0.20和-0.34 km-2。优情形盆地内气层不稳定,气溶胶垂直分布最均匀。300 m高度以下良情形的垂直混合强于污染情形,气溶胶的垂直分布比污染情形均匀。与优到良相比,良到污染时更少的AOD增量（0.04）却对应着更多的颗粒物浓度增量(35.5μg·m-3)。 （3）光化学反应主导了半干旱区白天的气溶胶二次生成,优和良情形的光化学反应和二次生成强于污染情形。近地面气溶胶化学参数表明,二次气溶胶浓度白天大于夜间,优和良情形的二次转化效率均大于污染情形。良情形白天PM2.5中二次无机气溶胶的占比大于其他情形（43.3%）。光化学产物O3和过氧乙酰硝酸酯的值呈现优>良>污染的特点。白天时段,二次气溶胶转化效率与O3浓度的正相关性强于与相对湿度的相关性。 （4）大气边界层物理化学耦合对大气污染程度的调控作用显著,其导致良情形二次污染不容忽视,并使得污染情形近地面的一次污染物占比增大。气溶胶理化特性的垂直资料显示,白天的消光系数廓线大于夜间,良情形的昼夜差异最大,尤其是420 m高度处(0.05 km-1)。盆地上层良情形的二次气溶胶浓度白天大于夜间。边界层的物理化学过程调控了大气的污染程度,当边界层不稳定时,前体物可被垂直混合到紫外辐射更强的盆地中上层,使得近地面呈良情形,但促进了光化学和二次生成,加重了二次生成。当边界层极稳定时,污染物被限制在盆地低层,污染加重,而盆地上层的二次生成较弱,近地面受一次排放的黑碳气溶胶的影响较大。 （5）冷池污染期间,受盆地中上层的深厚逆温层的限制,吸收性的黑碳气溶胶集中在盆地低层,其加热低层大气并促进了边界层发展。冷池形成时盆地上空（800-500 h Pa）大气迅速变暖而盆地内气温响应较慢,盆地中上层形成强逆温层并将污染物限制在300 m以下。冷池期间对应上述的污染情形,PM2.5中黑碳的占比大于非冷池期间,这导致气溶胶吸收性增强快于散射性。探空和模拟结果都证明低层的气溶胶加热效应能够促进边界层的发展,并减轻近地面污染。

关键词： 创新人才培养   教学改革   实践应用   教材更新   实验教学  

摘要： 工科物理化学教育在培养工程技术人才中占据着关键地位，然而，随着工业和科技领域的不断发展，传统的教学方法和课程设计已难以适应现代的需求。本研究旨在探讨基于创新人才培养的工科物理化学教学改革与实践应用，以应对这一挑战。首先，我们强调了创新人才培养理念对工科物理化学教育的积极影响，接着，本文提出了一系列策略和措施，包括课程设计与内容更新、互动式教学方法、实践教育和实验课程强化、跨学科合作与项目导向学习等，以助力高校教师更好地适应现代工业需求、促进科技创新和社会发展。这一教育改革方案，不仅有望满足工业和科技创新的需求，还将为社会发展和科学进步提供重要支持，为工科物理化学教育的未来发展指明方向。

关键词： 学生中心   专业选择   关系   师生关系   生生关系   生课关系  

摘要： 该文探讨在物理化学的教与学过程中，设计“以学生为中心”的多维度学习体验环节，鼓励学生与教师、同学、教材之间建立关系，帮助学生学会排除学习障碍、获得学习资源的方法，从而满足学生课程学习、专业选择和成长的需求。这些方法具体包括：在教师层面，应以学生为中心，可实行课代表轮换制、专业介绍等措施增进师生交流，增强学生学习动力；在同侪激励上，笔者组织多种形式的习题讲解、物理化学知识竞赛和考研交流活动，采取课前趣味提问法等，促进学生在知识层面上的沟通；在教材层面，鼓励学生学会将知识融会贯通，进行知识细分与总结。

关键词： 教育信息化   高校   物理化学   教学改革  

摘要： 随着教育信息化的快速发展，传统的教学模式已经无法满足高校物理化学教学的需求。在新的教育背景下，如何进行物理化学教学的改革探索，提高教学质量，已成为当前高校面临的重要问题。本文将从教学内容、教学方法、教学资源等方面进行探讨，提出相应的改革措施，为推动高校物理化学教学的创新发展提供参考。

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关键词： CO2-ECBM   分子模拟   吸附热力学   热流固化多场耦合   矿物地球化学反应  

摘要： 煤层封存二氧化碳并强化煤层气产出（CO2-ECBM）是应对全球变暖、实现能源转型的重要手段。CO2注入煤层后涉及多尺度下多元气体,水以及煤岩间物理化学作用耦合过程,对气体流动特性以及储层渗透特性演变产生重要影响,是深部煤层封存CO2的关键所在。本文从微观层面通过分子模拟手段研究了煤大分子骨架与方解石界面中,多元气体吸附以及扩散规律;在宏观层面综合考虑气体竞争吸附、渗流扩散、气体溶解以及矿物溶解沉淀动力学特征建立了热-流-固-化耦合模型,模拟了CO2注入后对煤层渗透率、气体吸附量以及矿物地球化学特征的影响作用。本文主要研究内容如下: （1）基于分子动力学方法,对煤分子与方解石矿物界面吸附机理展开研究。探究不同温度、含水率以及狭缝间距对界面间相互作用能变化趋势的影响。在煤-方解石界面中,温度升高降低作用能,但超过阈值后会增加。水分子的极性和氢键作用使得相互作用能更为复杂。煤-煤界面中的相互作用能受变形和温度的影响较大。狭缝间距对界面作用能的影响也很明显,但在煤-煤界面中对最终的吸引能力贡献较小。 （2）基于等温吸附以及吸附热力学,模拟煤层中CO2以及CH4单组分吸附以及多元竞争吸附。在煤-方解石界面结构与煤-煤界面结构中,CO2吸附量始终大于CH4吸附量。温度升高以及含水率增大均不利于气体吸附,且水分子对CO2的抑制作用要大于CH4。在吸附过程中,气体吸附热力学参数变化与温度、含水率及固体界面与气体分子作用形式有关。在方解石界面上,气体吸附位置有限,温度升高使气体等量吸附热降低,吸附势能降低速率增加。含水率增高优势吸附位减少,对于CO2气体的等量吸附热降低更为明显。 （3）基于分子动力学方法,计算得到气体扩散系数。在煤-方解石界面中CO2扩散系数小,说明其与方解石表面吸附作用强。温度升高提高气体热运动效应,气体分子平均自由程增大,导致扩散系数增大,这种效应在煤-煤界面结构体现的较好,因为煤骨架在扩散过程不断发生扭转变形,气体分子更容易扩散。含水率增加导致吸附位点减少,使CO2以及CH4气体继续运动搜寻新的吸附位置。含水率过高,可能导致孔道堵塞不利于气体扩散。 （4）基于CMG-GEM构建考虑气体竞争吸附、基质热胀冷缩、无机矿物溶解沉淀和渗透率演化的热-流-固-化耦合模型,模拟宏观尺度下储层特性演化。考虑温度场以及化学场耦合后,CO2的驱替效应更为显著,气体的吸附量以及扩散范围均有所增大。注入压力的增加对于初期瞬态阶段影响较大,有利于提高气体产量;注入温度提高,导致CO2在水中溶解度降低,进而影响无机矿物溶解沉淀;矿物地球化学变过程对于储层孔隙特存在正负效应;在封存过程中,CO2会转变为不同形式被封存下来,在开展深部CO2-ECBM工程需要考虑时间尺度以及经济效益间的关系。

关键词： 铝佐剂   铝源   沉淀剂   形貌  

摘要： 铝佐剂由于具有安全有效、耐受性好、价格低廉等优势,一直是最常用的疫苗佐剂。铝佐剂激活体液免疫的效果优秀,但激活细胞免疫则依赖于其纳米形貌结构。因此,设计具有特定纳米形貌结构的铝佐剂对提高铝佐剂诱导免疫效应的能力至关重要。 纳米铝佐剂的佐剂能力依赖于其形貌,而形貌又会影响佐剂的诸多物理化学特性,包括其悬浮稳定性、吸附抗原能力等。然而,由于制备纳米铝佐剂的铝源和沉淀剂种类不同,得到佐剂的形貌和免疫效应激活能力也有所不同。针对纳米铝佐剂,铝源和沉淀剂如何影响其纳米形貌结构与性能尚不明确。在本论文中,我们通过选用不同的铝源和沉淀剂制备了一系列纳米羟基氧化铝(AlOOH)佐剂,利用投射电子显微镜、扫描电子显微镜等技术对佐剂的纳米形貌进行分析。研究发现,通过改变铝源和沉淀剂,能够得到多种形貌的AlOOH佐剂,包括棒状、片状、花状、米粒状等形貌。基于棒状AlOOH成核-卷曲-生长成型的过程对不同形貌的材料的产生原因进行了分析。此外,通过沉降实验对材料的悬浮稳定性进行测试,发现棒状和片状的材料悬浮稳定性更好,在12 h后能保持约80%以上的悬浮稳定性指标。通过抗原-佐剂吸附实验测试材料对牛血清白蛋白(BSA)的吸附能力,发现棒状和片状的AlOOH吸附能力优于商业化佐剂约34%～60%,而花状材料和米粒状材料的吸附能力远低于商业化佐剂,仅为其1/3。 本研究通过改变铝源和沉淀剂调控AlOOH佐剂的形貌,为原料影响佐剂形貌的方式提供参考,并为铝佐剂的物化性质和吸附能力研究提供理论基础。

关键词： 物理化学实验   实验数据处理   创新能力   Mathstudio  

摘要： 通过4个实验案例探索Mathstudio软件在物理化学实验数据处理中的应用,详细展示其操作流程和数据处理能力。与传统方法相比,Mathstudio具备便携性、操作简便、误差低和效率高的特性,提升了数据处理质量和学生的学习积极性。实验结果显示,Mathstudio的计算精度与Python和Origin相近,在用户体验和移动设备兼容性方面表现更优。验证了Mathstudio在物理化学实验数据处理中的有效性,对学生创新能力和信息素养的提升起到推动作用。