物理化学-文献订阅-三峡大学图书馆

摘要： 在信息技术的传播和支持下,越来越多的资源被加以整合利用,在教学上也不例外。随着技术的发展、人们观念的提高以及资源的多样化,出现了大量的网络课程,使资源开放并达到共享。2012年为MOOC之年,在国际MOOC的冲击下,国内的众多高校也纷纷加快高校信息化的步伐,有些加入了国际MOOC项目,诸如edX、Coursera和Udacity等,同时也开设了一系列的国内网络在线课程。在教育部的鼓励与支持下,大批高校也通过购买大型平台,为本校的课程信息化建设投入大量的精力。作为全世界应用范围最广泛的教育教学软件之一的Blackboard平台,在全球众多高校得到了广泛的使用,但是,如何有效利用Blackboard网络教学平台,并与面授课堂教学完美地结合,以提高教育教学质量,是目前众多学者研究的问题。为探索如何利用网络教学平台,使教师的教与学生的学达到一个很好地结合以促进学生的全面发展,本研究通过文献研究、实例分析以及问卷调查和实际课程的实施,旨在为本校物理化学课程信息化应用教学提供基础以及提高学生的学习水平。本论文通过查阅大量国内外文献和相关书籍,简要介绍了典型的几种平台,分析了解网络教学平台的发展。在个人体验的基础上,对当前热门的典型平台Coursera、爱课程以及Blackboard进行了分析与比较,指出了Blackboard的平台优势,该平台以使用者为中心,授课教师和学习者都可以定制个性化学习环境；通过特色设置工具吸引学生积极参与,使学生保持对学习的高度热情；辅助教师教学,使备课的效果加强,教学活动的实施效率提高；跟踪学习记录、收集数据、运行报告进行统计和分析,教师可随时监督学生的学习过程,可设置学习过程跟踪记录,便于教师可以随时掌控学生的学习进度和效果。论文的重心是Blackboard平台下物理化学课程的设计和应用研究。包括五个阶段：准备阶段、理论研究阶段、设计开发阶段、效果评价阶段以及总结反思阶段。在准备阶段主要是建设课程所需要的各种学习资源：教学大纲、教学要求、教学视频、教学课件、习题作业等材料,参与学校组织的平台使用培训。而后在混合学习理论、建构主义理论以及学习共同体教学理论的支撑下,通过分析物理化学学科特色和高校学生学习特点,在实践的经验上,设计Blackboard平台下物理化学网络课程,在设计的框架下建设了各个模块的相应学习资源。研究设计了混合学习模型,通过该模型结合网络课程与实际面对面教学的优势,使学生的知识内化环境和课堂上混合学习环境集合于一体,学生“主体”与教师“主导”并重,通过“混合”教学使学习绩效和学习质量达到最优化。本论文进行了为期两周的混合学习的实际教学环节,通过教师和学生在物理化学Blackboard平台中第八章的内容活动,对学生发放平台应用情况的电子问卷来了解使用的效果,探讨Blackboard平台在教学中的应用,探索混合教学的翻转课堂教学模式。从学生参与信息化学习条件、平台的使用、平台适应性、学习模式认可度、学生的建议反馈等方面对问卷进行了分析。根据学生数据反馈,提出了开展信息化教学,实施混合学习下的翻转教学的一些建议设想,为以后的研究提供借鉴,使Blackboard平台能更好的服务于教学。

几种亚稳态铁氧化物的结构、形成转化及其表面物理化学特性

王小明

华中农业大学

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关键词： 水铁矿绿锈施氏矿物磷酸盐硅酸盐硫酸盐 Mn(II) 吸附形态

摘要： 铁氧化物(包括铁的氧化物、氢氧化物和水合氧化物)在自然环境中分布广,颗粒尺寸小,比表面积大,表面反应活性强,并常与P、S、Si和Mn等元素相互赋存。因此,铁氧化物常通过吸附和共沉淀作用影响着相关元素的生物有效性和毒性。同时,在Fe2+氧化或Fe3+水解过程中,环境中常见阴阳离子常对铁氧化物的结晶和生长起调控作用,进而改变产物的矿物学特性和表面反应性。受研究手段和分析技术所限,以往相关研究多关注于针铁矿、赤铁矿和纤铁矿等晶质氧化铁,而对结晶弱、活性更强的亚稳态纳米氧化铁的环境地球化学反应的过程和机制却知之甚少。为此,本文以环境中常见的水铁矿、绿锈和施氏矿物等几种常见的亚稳态纳米氧化铁为研究对象,以宏观的溶液化学实验为基础,结合现代仪器分析手段如X射线衍射(XRD)、水平衰减全反射傅立叶红外光谱(HATR-FTIR)、X射线吸收光谱(XAS)和基于X射线总散射的配对分布函数(PDF)等系统研究了:水铁矿的结构、形成转化、及其表面物理化学特性;绿锈的形成与转化;硫酸根在施氏矿物中的局域配位环境。主要结果如下:1.阐明了Fe3+水解速率和硅酸盐(Si)浓度对水铁矿形成的影响,以及Mn(II)对水铁矿转化的作用与机制。随Fe3+水解速率的减小,产物由2线水铁矿(2LFh)向6线水铁矿、纤铁矿和针铁矿演化。水解速率越小,生成Fe(III)水解中间形态物质越慢,使产物结构有序度增加。随Si浓度增加,Fe2+氧化产物由针铁矿和纤铁矿,向6线水铁矿和少量弱结晶纤铁矿和针铁矿,继而向2线水铁矿转变。Si在中间相矿物表面的吸附与聚合,这是阻碍产物结晶和生长的主要原因。60 oC时,2LFh在老化过程中逐渐向针铁矿和赤铁矿转化,转化速率随着p H的增加而增加,且在碱性条件下部分形成的针铁矿转化成赤铁矿。在酸性条件下,低浓度Mn(II)(8 m M)有利于2LFh向针铁矿转化,这可能是由于Mn(II)与水铁矿表面发生电子转移形成少量Fe(II),催化诱导针铁矿的形成。24 m M Mn(II)存在时,2LFh的转化受抑制,因为大部分转化位点被大量吸附的Mn(II)占据。2.揭示了不同条件下水铁矿表面对Mn(II)氧化和Mn(III/IV)氧化物形成的影响。无水铁矿时,24 m M Mn(II)在p H 7.5和8.5时氧化产物为水锰矿;p H 8时产物为水锰矿、六方水锰矿与斜方水锰矿的混合相;p H 9时产物为黑锰矿。而存在水铁矿时,p H 6.5-8时Mn(II)氧化主要形成水锰矿,且结晶度随p H的增加逐渐增强;p H 8.5时除了水锰矿之外,还有少量黑锰矿形成;p H 9时产物为黑锰矿和碱性水钠锰矿混合相。24 m M Mn(II)在室温、p H 9持续通O2氧化,无水铁矿时产物为黑锰矿和碱性水钠锰矿混合相,存在水铁矿时产物为碱性水钠锰矿纯相。这些结果表明水铁矿表面显著地促进了水锰矿在更低p H条件下的形成(p H≤7),和Mn(II)氧化及高价锰氧化物的形成,如水钠锰矿。3.通过与针铁矿和赤铁矿对比,研究了弱晶质水铁矿表面对磷酸盐(P)的吸附-解吸特性与机制。三种矿物P吸附动力学过程均包括起始快速反应和随后的慢速反应,且符合准一级动力学方程。水铁矿表现出更高的P吸附量和OH-释放量,更快的慢速反应阶段和额外的P扩散反应阶段。OH-释放动力学表明P吸附过程包含两个步骤:1)P优先与两个Fe-OH21/2+官能团交换,水铁矿和针铁矿均发生在极短的时间,而赤铁矿需要更长的时间;2)P同时与Fe-OH21/2+和Fe-OH1/2-交换,P吸附量和OH-释放量呈线性相关。由于表面不均一性,铁氧化物吸附P更符合Freundlich方程。KCl介质中,矿物表面最大吸附量时P的解吸率依次为:水铁矿(8.5%)<针铁矿(10%)<赤铁矿(12.5%)。水铁矿更低的解吸率表明其专性吸附比例更高。另一方面,相比针铁矿和赤铁矿,柠檬酸通过诱导矿物溶解机理促进了更多的P从水铁矿表面解吸。4.探明了结晶尺寸对水铁矿结构和磁性的影响。人工合成了结晶尺寸分别为1.6、2.6、3.4和4.4 nm的水铁矿。系列水铁矿的XRD图谱均可通过Michel模型很好的拟合,且它们的PDF图谱相似,表明水铁矿的长程和中程有序结构不随结晶尺寸变化。XAS分析表明系列水铁矿有相似的局域原子结构,Fe-O和Fe-Fe原子间距相似,但Fe-Fe配位数随结晶尺寸的增加而增加。磁性数据表明,低温条件下(10 K和100K)水铁矿表现反铁磁性特性,带有类似铁磁性的磁矩,而在室温条件下表现为顺磁性。水铁矿磁化率随着结晶尺寸的增加而减小,且最小尺寸水铁矿比其它样品有更高的矫顽力,暗示了对于“无序”的小尺寸水铁矿,其表面结构可能主要控制着磁性的变化。此外,小尺寸水铁矿表现出更少的磁精细分裂和更低的解阻温度。5

甲烷火焰中碳烟颗粒物理化学特性演化规律的研究

汪晓伟

天津大学

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关键词： 火焰甲烷碳烟颗粒微观结构表面官能团氧化活性

摘要： 碳烟颗粒的排放对环境和人类社会都有极其深远的影响,因此必须对碳烟颗粒的排放进行严格的控制。而控制碳烟颗粒排放的基础是更深入地理解碳烟的生成和演化过程,从而探索更为行之有效的去除方法,指导实际的生产和应用。本文在甲烷预混火焰和扩散火焰中系统地探索了碳烟颗粒及其前驱物的演化过程,研究了碳烟颗粒物理化学特性的演化规律并讨论了碳烟颗粒物理化学特性之间的关联性。研究结果对深入认识颗粒物的本质、揭示颗粒物形成和演化机理以及演化过程中碳烟颗粒物理化学特性的变化规律、发展颗粒物净化去除技术等,具有重要的理论参考价值。主要的研究内容和结果包括:在McKenna燃烧器火焰试验平台(包括预混火焰和扩散火焰)的基础上,设计了热泳取样、毛细管取样以及石英微探针取样三套独立的系统来取样火焰在不同高度处生成的碳烟颗粒,并通过透射电子显微镜(TEM)、气相色谱质谱(GC-MS)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线能谱仪(XPS)、拉曼光谱仪(RS)、同步热分析仪(TGA)等设备分析碳烟颗粒的物理化学特性。通过对TEM照片的分析,区分并描述了碳烟颗粒在甲烷火焰中的演化历程。结果表明对于甲烷预混和扩散火焰,碳烟颗粒的演化历程均包括成核、表面生长、团聚、碳化(老化)和氧化。通过GC-MS分析,对甲烷火焰中碳烟颗粒成核区域的多环芳香烃的浓度进行了测量和分析,共探测到7种多环芳香烃(从C10到C16,分子量从128到228),分别是萘、苊烯、苊,蒽,荧蒽,菲和芴。随着分子量的增加,多环芳香烃浓度峰值对应的火焰高度(HAB)更高。萘和苊烯始终是最多的多环芳香烃。通过对TEM照片的图像化处理和RS分析,获得了碳烟颗粒纳观结构参数以及石墨化程度随HAB的变化规律。结果表明:对于预混和扩散火焰,随着HAB的增加,基本碳烟颗粒微晶尺寸逐渐增加,而层间距和曲率均有所降低,聚集态碳烟颗粒分形维数呈先升高后降低的趋势,且分形维数的值在1.53-1.92之间。表征碳烟颗粒石墨化程度的参数AD1/AG随着HAB的增加逐渐增加,石墨化程度逐渐升高,表明碳烟颗粒的演化是一个不断趋向于石墨化的过程。扩散火焰中碳烟颗粒基本碳粒子的微晶尺寸、聚集态碳烟颗粒的分形维数均要高于富燃料预混火焰中碳烟颗粒。通过FT-IR和XPS分析,获得了碳烟颗粒表面官能团随HAB的变化规律,结果表明:对于预混和扩散火焰,随着HAB的增加,FT-IR表征的碳烟颗粒表面脂肪族C-H官能团呈现先增加后降低的趋势,芳香族C-H官能团逐渐增加,芳香族碳氢官能团和脂肪族碳氢官能团的比值(AAromatic/AAliphatic)呈先降低后升高的趋势。而XPS表征的sp杂化碳含量、sp2和sp3杂化碳的比值、表面含氧官能团如羰基和羟基官能团随着HAB的增加也是呈现先增加后降低的趋势。这些结论均表明在碳烟颗粒的表面生长为主导的阶段,表面脂肪族C-H官能团和含氧官能团均起着相当重要的作用。通过TGA分析,获得了碳烟颗粒氧化反应表征参数随HAB的变化规律,结果表明:表观活化能Ea随着HAB的增加呈先降低后升高的趋势,其值介于108.26-170.40KJ?mol-1之间,证明碳烟颗粒的氧化活性在演化过程中先增加后降低,在碳烟颗粒表面生长为主导的阶段达到最高值。此外,燃烧参数包括燃空当量比和火焰温度以及可溶性有机物(SOF)含量对碳烟颗粒物理化学特性以及氧化活性的影响进行了研究,结果表明:随着最大火焰温度和燃空当量比的升高,微晶尺寸增加,微晶曲率和层间距逐渐降低,石墨化程度增加,表面脂肪族C-H官能团和含氧官能团的含量基本呈逐渐降低的趋势,碳烟颗粒的氧化活性降低;去除SOF的纯碳烟颗粒石墨化程度高于不去除SOF的碳烟颗粒。SOF对碳烟颗粒表面官能团随HAB变化的规律基本没有影响,但降低了碳烟颗粒表面脂肪族C-H官能团和含氧官能团的含量。去除SOF之后的碳烟颗粒的氧化活性低于不去除SOF的碳烟颗粒。基于以上数据,对碳烟颗粒物理化学特性表征参数进行相关性分析,其结果表明:石墨化程度和微晶尺寸之间存在正的线性关联性。微晶尺寸越长,石墨化程度越大。石墨化程度与AAromatic/AAliphatic正相关。氧化活性和微晶尺寸负相关,和表面脂肪族C-H官能团含量正相关,跟含氧表面官能团线性相关性较低。

基于热力学和动力学计算的镁基多元储氢合金设计及其氢化反应的物理化学

李谦

上海大学省部共建高品质特殊钢冶金与制备国家重点实验室

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