关键词：
颗粒物
三维源解析技术
物理化学特征
多点位三维因子分析模型
多粒径三维因子分析模型
摘要：
大气颗粒物来源解析技术能够识别颗粒物主要污染源类,并定量估算各源贡献。受体模型是一种非常重要的源解析技术,在国内外源解析研究工作中发挥了重要作用。其中,因子分析类模型是对长时间序列的受体样品进行解析,识别主要污染源类及贡献。因此,环境受体数据(称“受体数据集”)是因子分析类模型的基础,掌握受体数据集的物理化学特征是得到科学的源解析结果的关键。传统的源解析技术主要针对二维受体数据集进行的源解析研究,通常包含时间序列维度和化学组分维度。随着受体采样、分析技术的提高,受体数据集的形式也得到了发展,三维受体数据集日渐增多,如多点位三维受体数据集(以时间、化学组分、空间为维度)和多粒径三维受体数据集(以时间、化学组分、粒径为维度)。针对三维受体数据集,已经出现了以PMF3为代表的三维源解析技术。把时空特征和粒径分布等信息纳入源解析体系,充分挖掘化学组分、时间、空间、粒径等维度信息,能够提高因子有效性。本论文的目的是基于三维受体数据集物理化学特征,研究并构建新型三维源解析技术,充分挖掘多点位、多粒径等三维受体数据集信息,从而提高源解析结果准确性。首先,本论文通过分析不同类型三维受体数据集特征,发现多点位三维受体数据特征为颗粒物在不同点位的源成分谱一致,源贡献趋势不一定相同;多粒径三维受体数据集特征为不同粒径颗粒物的源贡献趋势一致,源成分谱有差异。之后,利用模拟实验研究发现,传统二维因子分析模型和传统三维因子分析模型处理三维受体数据集时,不能充分挖掘点位、粒径间的重要信息,或者不能完全处理具有不同特征的三维数据集。基于上述三维受体数据集特征和传统因子分析模型适用性,构建两类新型三维因子分析类模型。针对多点位三维受体数据集特征,提出“多贡献矩阵嵌套平行因子分析”算法,构建新型多点位三维因子分析(AAB three-way)模型,AAB three-way模型可以在不同点位得到相同源成分谱及各自不同的源贡献矩阵。针对多粒径三维受体数据集特征,利用“多源谱矩阵嵌套平行因子分析”算法,构建新型多粒径三维因子分析(ABB three-way)模型,ABB three-way模型针对不同粒径的颗粒物得到相同源贡献矩阵以及不同源成分谱矩阵。模拟实验评估表明,新型三维因子分析模型在不同程度源成分谱差异性或者源贡献趋势差异性下,均可得到较理想结果。此外,利用新型三维受体模型分别对天津、成都市的环境三维受体数据集进行了来源解析,均得到了较合理的结果,并分析了新型三维受体模型的可行性和优势。本论文为新型三维受体模型在今后源解析研究工作中的应用提供了新的思路和基础研究。
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