关键词：
物理化学活化
煤基活性炭
电化学性能
超级电容器
摘要：
超级电容器具有较高的功率密度,较长的循环寿命和较短的充电过程,使其作为能源储备器件,具有较广阔的应用前景和巨大的商业价值。煤基活性炭是应用较广泛的电极材料。本文采用低污染的制备工艺手段去探究适合工业生产的双电层电容器的煤基活性炭电极材料,以满足超级电容器的应用。本论文以太西无烟煤为原料,通过成型和炭化后,分别使用CO2和水蒸气两种活化方式进行物理活化制得柱状活性炭,然后选用物理活化后性能较好的柱状活性炭进行酸洗脱灰,将脱灰后的活性炭用KOH水溶液进行浸渍处理后再次活化,最后制得物理化学活化后的煤基活性炭。考察了不同物理活化剂、物理活化时间、脱灰工艺、KOH溶液浸渍浓度、化学活化时间和化学活化温度对活性炭材料孔结构特征和电化学性能的影响。结果表明:物理活化所得活性炭随着活化时间的延长,活性炭的比表面积和总孔容升高,但仍处于较低的水平。物理活化后的活性炭以微孔为主,微孔的比率均高于80%;随着活化时间的增加,活性炭表面含氧官能团增加;物理活化后的活性炭制备成电极材料,随着活化时间的延长,比电容量逐渐提高,但是提高的幅度较小。三电极体系1 A/g电流密度下,CO2活化后的活性炭电极材料的比电容量最高值为97.8 F/g,水蒸气活化的活性炭电极材料的比电容量最高值仅为83.0 F/g。将CO2活化后的活性炭进行酸洗水洗后,灰分由6.47%降低到3.82%,比表面积由768 m2/g增加到1004.0 m2/g,平均孔径随之扩大,孔容提升,比电容量由81.1 F/g提高到100.8 F/g。与物理活化后的活性炭相比,物理化学活化后的活性炭比表面积增大,比电容量大幅度提升,活性炭表面的含氧官能团减少,以其制备的电极在6 mol/L KOH电解液中均具有良好的充放电性能。第一步物理活化剂为CO2制备的活性炭在KOH溶液浸渍浓度为12 mol/L、化学活化温度800~oC和化学活化时间60 min的条件下进行第二步化学活化,制备出的活性炭（CACK-C12）在三电极1 A/g电流密度下的比电容量达到最高值为198.9 F/g。将CACK-C12组装成纽扣电池测试0.5 A/g的电流密度下比电容量可达220.3F/g,并且充放电循环5000次后容量保持率为96.3%。第一步以水蒸气为物理活化剂再进行第二步化学活化制备出的活性炭,以12 mol/LKOH溶液浸渍、化学活化温度800 ~oC和化学活化时间60 min的条件下,该活性炭（SACK-C12）在三电极1 A/g电流密度下的比电容量达146.9 F/g,组装成超级电容器的比电容量为162.6 F/g。在相同实验条件下,以CO2为物理活化剂制备出的物理化学活化活性炭和水蒸气为物理活化剂的物理化学活化活性炭都表现了较好的电化学性能,但是以CO2为物理活化剂制备出的物理化学活化活性炭的电化学性能要优于以水蒸气为物理活化剂的物理化学活化活性炭。
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