关键词：
能源化工基地
污染特征
风险水平
源解析
风险源定量识别
生物强化修复
摘要：
榆林国家能源化工基地位于毛乌素沙漠边缘,生态环境脆弱,具有独特的结构和功能,污染来源复杂,污染形式特殊,土地利用结构多样化,呈现出多极化、交叉污染和复合污染的特征。多环芳烃(PAHs)、重金属和有机氯农药(OCPs)在环境中具有持久性残留、生物蓄积和致癌性等特性,对人类健康和生态环境安全具有严重危害。地表水体和土壤是PAHs和重金属等污染物的重要环境受体,承担着来自不同污染源的负荷。准确了解能源化工区地表水体和土壤中PAHs、重金属和OCPs等毒性污染物的污染状况、风险水平及污染来源是防治能源化工区毒性污染物的基础,也是缓解区域风险压力和解决环境问题的关键。因此,本文以榆林国家能源化工基地为研究区域,以化工区地表系统的视角,选取基地内各类型用地进行大范围空间尺度实地采样,采集地表水体和土壤样品,对PAHs、重金属和OCPs的赋存水平、空间分布特征、污染来源及污染物造成的环境影响进行了深入研究,并建立了基于环境风险的优控污染源定量识别模型,旨在为合理管控关键危害污染源和确定重点污染控制区提供科学理论依据。在此基础上,对基地内特征污染物PAHs的生物强化修复方法进行探索,以期为基地污染环境的生物修复提供理论支撑和方法借鉴。论文研究对保护地方生态环境,并将榆林国家能源化工基地建设成“高端、清洁、环保、安全”的一流能源化工基地具有重要的理论与实际意义。主要研究结果如下:(1)基地内地表水体和不同类型土壤中16种PAHs、8种重金属、8种OCPs的分布特征显示,水体中:Hg、Pb、Cd、Cr重金属检出率低,COD、NH4+-N、TP水平均超出地表水III类水体标准;地表水体中含量较高的PAHs单体为菲,PAHs浓度高值样点主要分布于工业区附近地表水体。表层土壤中:16种USEPA优控PAHs总量变化范围在110.22～4934.13μg/kg,以低环PAHs为主,受能源工业的影响,非敏感区样点的PAHs浓度普遍较高;表层土壤中As、Cr、Cu、Zn、Cd、Pb、Hg、Mn 8种重金属除Pb外,平均含量处于较高水平,空间变异性较大。ΣHCHs(俗称六六六类农药)浓度范围在1.66～8.80μg/kg之间,DDTs(俗称滴滴涕类农药)只检测到了低浓度的p,p’-DDD和p,p’-DDE,OCPs的残留主要由历史使用造成,并伴有近期林丹的输入。DDTs的环境归宿受土壤类型影响,在北部的毛乌素沙漠滩地区只检测到了好氧降解产物DDE,厌氧降解产物DDD均分布于南部黄土高原沟壑区。(2)基地内污染物的生态风险和人体健康暴露风险表征结果显示,部分样点苯并芘和苯并(b)荧蒽含量大于USEPA建议的地表水安全阈值;选用苯并芘毒性当量法及生物毒性效应区间法评价土壤PAHs的生态风险,结果显示土壤中PAHs生态风险处于中下水平;应用地累积指数法、污染指数、潜在生态风险指数评价土壤重金属生态风险,Cd和Hg累积较严重,为高污染水平,二者的潜在生态风险单项指数均处于非常高风险水平,其余重金属也处于中度至重度累积污染水平。基地内人群暴露于土壤PAHs的健康风险结果表明,摄入途径所引发的健康风险高于皮肤接触和吸入途径,ΣPAHs的人群非致癌危害水平均低于安全阈值,总致癌风险范围为2.63×10-7～5.99×10-6,位于工业区的采样点的总致癌风险均超出可接受水平;基地内人群暴露于土壤重金属的总致癌风险显著大于10-6可接受水平,总非致癌危害水平也高于安全阈值,市中心样点的人群健康暴露风险处于整个地区最高水平。(3)建立了PMF-Total-CR/HI和PMF-RI源风险贡献耦合模型并应用于基地内环境风险源定量识别研究,评价了污染源对暴露于其中的人群健康和生态系统构成的风险水平的定量贡献值。相比PCA-MLR模型,PMF模型为更适受体污染源解析耦合模型,PMF模型解析PAHs有4个主要污染源:焦化(34%)、煤燃烧(33%)、薪材燃烧(22%)以及车辆排放(11%),重金属有4个主要来源:煤炭相关(53%)、工业(22%)、交通(13%)、农业(12%)。土壤中PAHs的四类来源:焦化、煤燃烧、薪材燃烧以及车辆排放对人群致癌风险的平均贡献率分别为38%、31%、13%和18%,对非致癌危害水平的平均贡献率分别为36%、39%、11%和14%。土壤中重金属的工业活动源类对人群贡献了最大比例的致癌风险,煤炭相关活动源类是潜在生态风险和人群非致癌危害水平的最大贡献者。综上,构成受体环境污染物的最大来源并不一定为受体环境风险危害的最大贡献者。(4)为削减特征污染物PAHs的风险水平,以4环PAHs芘为典型研究对象,对PAHs污染环境的生物强化修复方法进行研究。从环境中筛选得到一株芘高效降解菌,命名为Rhodococcus ruber L9,该菌株在以10 mg/L芘为唯一碳
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