关键词:
纳米粒子
可控合成
晶态
形成机理
细胞活性
摘要:
近几十年来,随着纳米科学技术的发展,纳米材料已经成为化学、材料、医学等多学科领域的研究前沿。例如,在医学领域,纳米材料已被用于药物输送、生物成像和光热治疗等领域。纳米金属硫化物或氧化合物作为纳米材料中的重要组成部分,因其具有优良的物理、化学性质,受到了研究者的关注。研究显示,由于纳米金属硫化物或氧化合物的结构多样,性能良好,且应用广泛等特征引起人们的极大研究兴趣。然而如何简单、可控的合成具有特殊形貌的纳米金属硫化物或氧化合物,研究其形成过程,以及研究其形貌与性质之间的关系,已成为当今化学研究的前沿。本论文中,我们采用气体扩散法和尿素均相沉淀法,通过简单调控反应物浓度、反应时间、搅拌速度或反应温度,可控合成了两种不同晶态的硫化银纳米粒子,以及三种不同形貌的氧化镧纳米分级结构;并对其形成过程和细胞生物学效应进行了探究;同时,对其细胞生物学效应的机理进行了初步研究。本论文主要内容如下:(1)简单阐述了纳米金属氧族化合物的相关知识,纳米金属硫(氧)化物研究成果以及最新进展,概述了当前纳米金属硫(氧)化物研究中的主要问题,解决途径以及本论文的选题背景、研究内容及创新之处。(2)采用气体扩散法,可控的合成了晶型Ag2S纳米粒子,并探究了其对癌细胞的光动力活性(PDT),以及光动力抑制机理。采用XRD、EDS、HRTEM、Zeta potential、TG-DSC、FT-IR、UV-Vis和PL等测试对试验所得产物进行了表征,结果表明,成功合成了晶型Ag2S纳米粒子,平均粒径为8.97nm,分散于二次水测试得表面电势为-34.3mV,表明样品在二次水中的稳定性较好,并且具有良好的光学性能。进一步测试表明,晶型Ag2S纳米粒子具有良好的细胞相容性,在光照条件下,表现出良好的PDT活性。采用流式细胞术(FCM)和激光共聚焦(CLSM)对样品的PDT活性机理进行了探究,研究表明,晶型Ag2S纳米粒子对人淋巴瘤(Raji)细胞表现出的良好的PDT活性,不会造成癌细胞的坏死和凋亡,但会抑制癌细胞的生长繁殖,从而达到抑制癌细胞的作用;通过活性氧(ROS)、线粒体膜电位(JC-1)和能量代谢(OCR)等测试对其机理进行了进一步的研究,测试结果表明,Ag2S纳米粒子的PDT活性是由于使细胞产生了大量的活性氧(ROS),从而导致了细胞的氧化损伤和线粒体功能障碍,影响了癌细胞的能量代谢(OCR)。(3)基于气体扩散合成方法,通过简单调控反应物浓度、反应时间、搅拌速度或反应温度,可控的合成了两种不同晶态的硫化银纳米粒子,即非晶态硫化银纳米粒子(A-Ag2SNPs)和晶态硫化银纳米粒子(C-Ag2SNPs),并对其理化性质和细胞生物学效应进行了探究。XRD、EDS、HRTEM、Zeta potential、TG-DSC、FT-IR、UV-Vis和PL等测试结果表明,成功合成了非晶态Ag2S和晶态Ag2S纳米粒子,平均粒径分别为5.69nm和8.97nm;分散于二次水测试得表面电势分别为-28.7mV和-34.3mV,表明样品在二次水中的稳定性较好。通过细胞毒性(MTT)测试表明,硫化银纳米粒子表现出对癌细胞晶型依赖性的抗增殖作用,非晶态硫化银纳米粒子可以特异性地抑制癌细胞的增殖,而晶态硫化银纳米粒子不具备这种性质。通过流式细胞术(FCM)、激光共聚焦(CLSM)和电感耦合等离子体(ICP-MS)等测试,对其作用机理进行了探究,结果表明,与晶态Ag2S纳米粒子相比,非晶态Ag2S纳米粒子会引起细胞的坏死和晚期凋亡,对癌细胞有显著的细胞毒性,可以显著的抑制癌细胞的增殖,并且两种不同晶态Ag2S纳米粒子对细胞抑制作用的差异,与细胞对样品的内化效率无关,而是与样品本身性质有关;采用活性氧(ROS)和线粒体膜电位(JC-1)等测试,对其机理进行了进一步的研究,测试结果表明,硫化银纳米粒子以晶型依赖性方式表现出对癌细胞的抗增殖作用,是由于非晶态Ag2S纳米粒子诱导癌细胞内源性活性氧(ROS)明显升高,直接影响细胞线粒体,导致了细胞氧化损伤和线粒体功能障碍,从而导致细胞的凋亡和坏死。(4)采用简单的尿素均相沉淀法合成一系列不同形貌的氧化镧纳米分级结构,并对其形成过程和细胞生物学性能进行了探究。XRD、XPS、HRTEM、FESEM UV-Vis和PL等测试结果表明,成功合成了三种不同形貌La2O3纳米分级结构。在合成样品过程中,通过HRTEM和FESEM对不同时间样品的进行表征,对其形成过程进行了跟踪研究;最后通过细胞毒性(MTT)实验对三种不同形貌La2O3纳米分级结构的细胞生物学性能进行了表征。(5)对研究成果进行了分析、归纳和总结,采用气体扩散法和尿素均相沉淀法,通过简单调控反应条件,可控合成了两种不同晶型的硫化银纳米粒子,以及三种不同形貌La2O3纳米分级结构;并对其形