关键词:
液膜介质阻挡放电
电学表征
光学表征
能耗
合成氨选择性
摘要:
介质阻挡放电(DBD)能够在常温常压下产生低温等离子体,其实现条件简单、装置结构简易。此外,放电过程中释放的高能电子能够轻易破坏分子化学键,因此该技术已在多个领域得到广泛应用。本文采用液膜介质阻挡放电(WF-DBD)反应器,在常温常压条件下以水和氮气为原料合成氨根离子(NH4+),无需使用催化剂。通过对不同条件下的电学参数和光学参数的研究,分析等离子体的放电特性和光谱特征;在此基础上,对WF-DBD等离子体辅助合成氨进行研究,确定液膜介质阻挡放电等离子体辅助合成氨的最优参数,提高NH4+在产物中的选择性;最后综合多种表征技术,探究液膜介质阻挡放电合成氨的机理。
本文主要研究内容如下:
(1)提出了液膜介质阻挡放电辅助合成氨的实验平台以及研究方法。实验平台由WF-DBD反应器、等离子体实验电源、液体循环系统、气体输送系统、光学测量系统和电学测量系统构成。光学测量系统和电学测量系统分别提供了研究方法中WF-DBD反应器电学与光学分析所需的数据,液相产物的分析采用紫外分光光度计法和离子色谱法相结合,功率通过电学测量系统得到的李萨如图进行计算。为了深入了解WF-DBD反应器的放电特性以及光学特性,本文采用伏安特性曲线、李萨如图形和光学发射光谱的方法,研究了放电气体流速和放电电压对光电特性的影响。
(2)利用WF-DBD装置进行辅助合成氨实验,探究流动氮气(200 SCCM)和密封氮气(0 SCCM)作为放电气体条件时WF-DBD等离子体辅助合成氨的效果,分析了放电电压、液体流速和气体流速对合成氨的产率、能量消耗以及选择性的影响。当放电气体是流动氮气时,提高放电电压、降低气体流速和提高液体流速可以提高合成氨的速率和选择性;改变放电气体流速时,发现氮气流速增加未能促进氨的合成,而在放电气体气流状态为密封氮气时氨的合成速率和选择性达到最大。在密封氮气条件下,当放电电压为35 kV时,WF-DBD液相产物中氨的选择性达到最大值80.67%。
(3)结合本文实验的表征结果和已有文献对WF-DBD合成氨的机理进行探究,可以得出结论:在流动氮气气流状态时,合成NO3-是等离子体气液反应的主要路径;而在密封氮气气流状态下,合成NH4+是等离子体气液反应的主要路径。