关键词：
二维材料
准晶体
摩擦行为
分子动力学模拟
第一性原理计算
图神经网络
摘要：
在过去的半个多世纪,以半导体芯片为代表的产业革命推动着各行各业的发展。随着当前半导体工艺逐渐逼近传统硅芯片的物理极限,具有原子级厚度的二维材料有望在后摩尔时代继续推进电子器件的高度集成化。由于近年来对电子器件提出的柔性化需求以及二维材料异质结中本身存在着各类接触问题,在器件的制备和服役过程中,对其机械性能展开研究将变得十分必要。自从石墨烯被制备伊始,在二维材料的力学和摩擦性能研究方面已经涌现了大量优秀的工作,然而仍然存在一些研究盲点。首先,当前的研究主要集中在二维范德华材料,而缺乏对有层间共价键参与的二维材料的认识,包括层间共价键将如何影响其力学和摩擦行为。其次,以往实验中准晶体表现出了显著更低的摩擦力却由于结构极为复杂而一直难以得到有效解释,然而在二维体系中准晶体是否存在并具有低摩擦力的特性,以及能否帮助解释其低摩擦力机制。另一方面,拉胀材料虽然具有较高可拉伸性和较强的抗压痕及抗磨损能力,但目前在二维材料中种类十分稀少,急需拓展稳定负泊松比二维晶体的种类。最后,层状材料作为优异的润滑油添加剂,容易因为层间范德华力而结块失效,需要借助极性分散剂促进其在溶剂中的分散以便稳定发挥作用,如何加速相应分散剂的结构分析。不同于以连续介质力学为代表的宏观物理模型,纳米尺度下的材料行为具有客体离散性和量子力学效应。本文借助第一性原理计算、经典分子动力学模拟和机器学习方法,就上述问题展开研究,取得了如下成果:（1）作为层间共价键参与的二维材料,对不同堆叠方式构筑的多层硅烯开展了系统研究。在优化得到不同结构的多层硅烯后,进行了弯曲和拉伸模拟,分析了层间共价键和层间滑移对弯曲模量的影响,比较了加载方向、堆叠方式和厚度对杨氏模量和断裂强度的影响。在得到了多层硅烯的基本力学参数后,通过模拟低黏着基底表面的不同多层硅烯与原子力显微镜压头的摩擦过程,观测到了硅烯随着厚度非单调变化的趋势以及不同于常规二维范德华材料的摩擦行为。分析了不同多层硅烯的接触面积、接触界面公度性和刚度对摩擦力的影响,讨论了层间共价键和层间剪切对二维材料摩擦行为的影响,同时在特定结构中观察到了由受压相变引起的反常摩擦力动态演化过程。（2）借助相变模拟直接生成了一种具有十二重对称性的硅基准晶体二维材料,并将其作为研究准晶体低摩擦力的理想研究对象。模拟分析了双轴预应力下的力学拉伸和加载过程中的结构演化。在与压头的摩擦模拟过程中,不同接触面积和载荷下的准晶体二维材料表面均表现出了比周期性的蜂巢型硅烯更低的摩擦力。讨论了十二重结构势能表面相比于周期性结构具有的形态特征,并提出准周期性引起的长势垒间距是引起准晶体低摩擦力的主要原因,而其势垒高度随着接触面积增加程度小于周期结构进一步降低了摩擦力。为了排除分子动力学模拟中压头牵引速度较高的干扰,在使用分子动力学模拟扫描得到势能表面的基础上进一步结合了Tomlinson模型,在验证了前述结论的同时,讨论了温度、有效刚度和牵引速度对准晶体摩擦力的影响。对低摩擦力表面的设计提供了新的思路。（3）通过数据驱动的方法发现了百余种能够制备的负泊松比二维晶体。首先,利用高通量计算从C2DB数据库中发现了108种稳定拉胀二维晶体,并从中观察到了四种在所有面内方向上都具有显著负泊松比的晶体类型,即MX2O8、MX2O6、MX3和MXX'。进一步的研究表明MX3和MXX'的负泊松比效应与电子结构具有较强的相关性,并采取第一性原理计算进行详细的机理研究。基于C2DB数据库中已有的数据,训练了用于稳定性判别和泊松比预测的深度学习模型,在其余数据库的结构中发现了92种别的稳定负泊松比二维晶体,并利用第一性原理计算进一步验证。发现的新型稳定拉胀二维材料,不仅为纳米尺度下柔性电子应用提供了大量的候选材料,也对未来人造胞状拉胀材料的设计具有指导意义。（4）对于二维材料分散剂极性锚固基团包括偶极矩在内的性能预测和化学指纹生成,提出了一种基于注意力机制的图神经网络模型。该模型通过直接作用于三维坐标而不是距离信息,并结合数据增强方法,兼具了较高的模型精度和较低的复杂度。通过分析较大极性的分子基团在进行偶极矩预测时的注意力权重,发现其中具有较大权重的位点,与先前文献中几种分散剂与Mo S2发生吸附的位点具有高度的结构相似性。此外,对于核磁共振进行结构表征过程中的偶合常数计算,提出了新的图神经网络模型并取得了比以往模型更高的精度。
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