关键词:
类腐殖质
氧化潜势
源解析
机器学习
小样本学习.
摘要:
水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULIS_(WS))是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力,精确解析HULIS_(WS)的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了PM_(2.5)中HULIS_(WS)来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了HULIS_(WS)中OP的潜在来源,但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系,导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法,可以对OP来源进行解析.然而,RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差,导致模型不确定性较大.针对这些问题,本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法[FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULIS_(WS)的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系,并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明,生物质燃烧贡献了HULIS_(WS)浓度和HULIS_(WS)中OP的72%和63%.此外,烹饪排放贡献了4%的HULIS_(WS)浓度,对HULIS_(WS)中OP的贡献为19%.目前,尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULIS_(WS)对人体造成细胞损伤的主要方式,但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.