关键词：
光催化
石墨烯
磷化镍
氢氧化钴
纳米片阵列
摘要：
光催化技术是解决能源紧缺、环境污染问题的一种有效手段。单组分光催化剂常面临光生电子-空穴容易复合,缺乏活性位点的问题。开发高效助催化剂是解决单组分光催化剂问题的有效途径。与价格昂贵的贵金属相比,廉价的过渡金属助催化剂具有更广阔的应用前景。此外,石墨烯材料由于独特的二维结构、较快电子迁移率和高比表面积,是一种理想的载体。本论文构筑了一系列石墨烯负载过渡金属化合物纳米片阵列复合助催化剂,并探究其在光解水产氢和苯甲醇氧化苯甲醛耦合产氢反应中的性能。具体研究内容如下:1.通过对氢氧化镍纳米片阵列-石墨烯[Ni（OH）2-GR]前驱体进行低温磷化处理,制备了一系列过渡金属磷化镍（Ni2P）纳米片阵列-石墨烯（Ni2P-x%GR,x为石墨烯质量分数:1,5,10,30）复合催化剂。其中,在可见光下以曙红Y（Eosin Y）为可见光光敏剂,Ni2P-5%GR复合助催化剂表现出优异的光催化活性,产氢速率为20035μmol/g/h,表观量子效率达到16.6%。在5次光催化循环测试中,仍然保持稳定的光催化析氢活性。Ni2P-5%GR复合助催化剂相对于Ni2P和Ni（OH）2-5%GR表现出明显更优异的光催化性能。Ni2P-5%GR复合助催化剂相对于Ni2P更优异的性能主要是石墨烯的引入一方面提高复合催化剂的导电性,另一方面使Ni2P形成纳米片阵列形貌。此外,通过结合实验和密度泛函理论计算（DFT）表明Ni2P-5%GR相对于Ni（OH）2-5%GR更优异的光催化性能主要是由于Ni2P相对于Ni（OH）2具有更高的导电性和更低的氢自由基吉布斯吸附自由能。2.利用石墨烯独特的表面性质和二维形貌特质,以石墨烯为模板,通过简单的低温回流法,合成了一系列氢氧化钴纳米片阵列/石墨烯(Co（OH）2-x%GR,x为石墨烯质量分数:1,5,10,30)复合材料。其中,在可见光下以曙红Y为可见光光敏剂,Co（OH）2-10%GR复合材料表现出最优异的光催化活性,产氢效率达到17539μmol/g/h,表观量子效率达到12.8%。在5次光催化循环测试中,仍然保持稳定的光催化析氢活性。通过一系列表征表明,引入石墨烯和构建分层纳米片阵列结构,能协同性地增强Co（OH）2-GR复合材料导电性和增加表面活性位点,从而提高其光催化制氢的性能。3.采用低温回流法制备出硫化镉（CdS）立方体,硫化镉石墨烯（CG）和硫化镉氢氧化钴（CC）以及硫化镉-氢氧化钴-石墨烯(Cd S-Co（OH）2-GR)三元复合光催化剂,并将其应用于光催化苯甲醇选择性氧化为苯甲醛耦合产氢反应。其中三元复合材料表现出最佳光催化活性,产氢速率达到3180μmol/g/h,苯甲醇转化率达到71%,苯甲醛选择性达到96.6%。在5次光催化循环测试中,仍然保持稳定的光催化活性。石墨烯的引入一方面为氢氧化钴提供了生长位点,能在硫化镉立方体上形成氢氧化钴纳米片阵列结构;另一方面,石墨烯的引入加快硫化镉立方体光生载流子的分离。
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