关键词： 过渡金属硫化物   异质结   三维纳米多孔   光催化   析氢   载流子分离  

摘要： 半导体光催化制氢作为实现太阳能转化的有效技术,在解决能源危机和环境优化方面表现出优异的应用潜力。过渡金属硫化物因其较好的可见光利用能力以及合适的能带位置和带隙结构,受到人们的广泛关注。然而,未经改性的单一光催化剂仍然存在本征活性位点不足以及光生载流子快速重组等问题,大大限制其光催化活性。对光催化剂进行表面改性或与其他三维纳米多孔基质复合构建异质结等手段可作为克服以上限制的有效策略。本文通过针对过渡金属硫化物构建三维纳米多孔异质结以及引入本征空位浅能级缺陷实现光生载流子的高效分离。主要研究内容如下:（1）异质结界面处形成内建电场促进光生载流子的分离与迁移。通过化学浴沉积法将Cd S纳米颗粒锚定于三维双连续纳米多孔还原氧化石墨烯（np-r GO）上,成功制备出三维自支撑纳米多孔Cd S/np-r GO光催化剂。三维纳米多孔异质结中双连续的内韧带和开放的纳米孔通道有利于入射光的多重反射和散射,从而改善对太阳光的吸收和利用能力。此外,通过对石墨烯氧化还原程度的调控,可调节石墨烯的能带结构,使其具有p型半导体特性,可与Cd S构成p-n异质结。所构建的具有交错排列能带结构的Cd S/np-r GO p-n异质结的产氢速率为2171.23μmol·g-1·h-1,是单一Cd S的3.6倍。相应的DFT计算结果表明,Cd S/np-r GO异质界面上实现了理想的界面电荷重排,H*吸附动能得到优化,从而显著提高了光催化析氢性能。（2）引入空位作为活性位点,通过载流子迁移路径的双向设计,可实现光生电子空穴对的高效分离。将富含S空位的Zn In2S4（VS-ZIS）纳米片集成在三维双连续氮掺杂纳米多孔石墨烯（N-npG）上,形成具有良好几何构型的3D层级异质结构（VS-ZIS/N-npG）。通过原位XPS,瞬态表面光电压,瞬态吸收光谱等表征方式系统地研究了载流子的动力学过程,VS-ZIS/N-npG异质结构在光催化过程中表现出超快的界面光生载流子输运和光生电子自俘获行为。VS-ZIS中的S空位能有效捕获光生电子参与析氢反应,富电子N-npG作为电子供体促进界面空穴中和。纳米多孔异质结构保证了可见光的有效利用和活性位点的充分暴露。优化后的3D层级异质结（VS-ZIS/N-npG 1.0）产氢速率高达3974.7μmol g-1 h-1,是VS-ZIS的5.9倍,是未改性ZIS的12.6倍。

关键词： 铁磁拓扑绝缘体   魔角石墨烯   偏振光   斯格明子   热电效应  

摘要： 魔角石墨烯具有丰富的相图，包含绝缘、超导和铁磁等态，使其备受关注。旋转角产生的长周期莫尔条纹，重构了电子能带结构，使其在费米能级附近出现了平带以及电子态密度峰值，由此诱发了许多魔角石墨烯的新奇效应。在本论文的第一个工作中，我们理论研究了魔角石墨烯在不同偏振光照射下的Floquet能带结构和输运性质。利用紧束缚十带模型描述魔角石墨烯，并采用迭代连分式方法研究了低频光场下的电子性质。我们发现Floquet能带之间的跃迁导致了不连续的电子能带，并由久保公式进一步计算了纵向和霍尔电导率。圆偏振光产生了显著的霍尔电导率，其大小和符号对光的偏振状态很敏感，为调制霍尔电导率提供了一种可行的方法。我们最后考虑了光辐射和短程无序之间的相互作用，揭示了无序散射对光诱导的霍尔电导率的增强效应。由此可见，无序是光致霍尔电导率的外秉起源之一。　　随着自旋塞贝克（Seebeck）效应的发现，人们对自旋和热传输相互作用越来越感兴趣，并产生了一个新的研究领域——自旋热电子学。自旋热电的各种效应作为当今实验的热门主题，有望实现纳米电子和自旋电子材料功能的最大化。其中，挖掘具有高的热-自旋电流转换效率的系统是一个关键的挑战。拓扑绝缘体是一种新型的量子材料，其最引人注目的特点是拓扑边缘态。这些边缘态具有线性的能量-动量色散关系，并存在自旋-动量绑定。拓扑绝缘体由低热导率的重元素组成的，使其具有优良的热电性质。另外，磁拓扑绝缘体可以通过磁掺杂或磁近邻效应来实现，因其具有强自旋轨道耦合，通过磁近邻效应很容易在磁性绝缘体上产生斯格明子（skyrmion）等拓扑自旋结构。　　本文的第二个工作理论研究了包含二维圆形及一维畴壁型斯格明子的铁磁拓扑绝缘体的热电效应。我们发现拓扑自旋结构对自旋相关热电性质上的调制作用:在电荷中性点附近，自旋塞贝克系数具有有限值，但电荷塞贝克系数为零，说明此时系统只存在自旋偏压，而不存在电荷偏压。另外，自旋塞贝克系数的符号和大小可以通过温度调节。圆形斯格明子的大部分效应发生在边缘态输运区，产生Fano共振。而畴壁型斯格明子主要通过共振隧穿机制影响边缘态和体态输运区边界附近的热电行为。总之，斯格明子的工作机制在热电器件方面有着潜在的应用价值。

关键词： 石墨烯材料   导热性能   石墨烯纸   低温   电流高温加热   阻温系数  

摘要： 材料作为科学技术发展的源泉,推动着人类文明史的进程,对世界各国提升核心竞争力具有重要的战略意义。石墨烯材料因其优异的热、电、机械等性能而成为众多领域广泛研究与应用的热点材料之一。自支撑的宏观二维石墨烯纸是由微小的石墨烯片层组成,在柔性电子、热电器件、航天设备等领域有着巨大的潜在应用价值。散热问题是目前电子产品升级换代所面临的重要问题之一,同时随着载人航天、深空探索、高载功率等科技领域的进步,对高性能材料的需求和要求越来越高,材料所面临的使用环境也愈发恶劣。对材料的性能也提出了新的要求,需要换热设备在更加恶劣的环境中能够实现稳定且长久运行,因此对石墨烯纸在宽温域内导热性能的探索具有重大的意义。本文采用瞬态电热技术（TET）对石墨烯纸在20～290 K温度区间内的17个温度点的导热性能进行了研究分析,并探究了电流高温加热对其导热性能的影响,为其在深空探索和深海探索等低温环境下的开发与应用提供一定的理论支持。本文的主要研究结果如下:（1）采用TET技术对20～290 K温度范围内石墨烯纸的导热性能进行实验研究,常温下,样品1的热扩散系数为1.96×10-6 m2·s-1,导热系数为2.31 W·m-1·K-1,样品2热扩散系数为3.06×10-6 m2·s-1,导热系数为6.09 W·m-1·K-1,并且随着环境温度的降低石墨烯纸的热扩散系数和导热系数均逐渐减小,当温度降低到20 K时,样品1的热扩散系数降低了35.47%,导热系数降低了97.66%,样品2的热扩散系数降低了46.46%,导热系数降低了96.94%;体积比热随着温度的降低逐渐减小,电阻则随着温度的降低逐渐增大,表现出强烈的负温度系数热敏电阻特性;（2）经过电流高温加热后,石墨烯纸的导热性能得到有效提升,常温下,样品1的热扩散系数提升到3.21×10-6 m2·s-1,提升了67.38%,导热系数提升到5.47W·m-1·K-1,提升了136.80%,样品2的热扩散系数提升到5.02×10-6 m2·s-1,提升了64.05%,导热系数提升到22.21 W·m-1·K-1,提升了264.70%;（3）通过扫描电子显微镜（SEM）图像表征分析石墨烯纸的表面微观形貌,其表面大量的微褶皱结构和缺陷所导致的微孔结构,电流高温加热后石墨烯纸表面显得更加平滑细腻且有光泽,表面的微孔结构已经消失,表明石墨烯纸的缺陷得到有效修复。通过能量色散光谱（EDS）分析对其元素组成成分进行定量分析,电流高温加热后的氧元素得到去除,碳元素原子百分比含量相对于电流高温加热前提升了23%左右,说明电流高温加热能够有效去除材料内部的含氧官能团和提升材料含碳量;（4）石墨烯纸主要依赖声子进行热量输运,随着温度降低,参与热量输运的平均声子数目减少是引起热导率降低的主要因素,通过阻温系数模型拟合出0 K温度极限下样品1和样品2的残余阻温系数分别为7.84×10～5 s·m-2和6.33×10～5 s·m-2,德拜温度分别为159.81 K和133.67 K,晶粒尺寸为0.89 nm和1.10 nm,电流高温加热后,德拜温度分别降低到136.56 K和104.17 K,晶粒尺寸分别提升到2.01nm和2.67 nm。

关键词： LPCVD   石墨烯单晶   生长腔   有限元分析   氧化铜箔  

摘要： 石墨烯具有独特的能带结构和层状结构,并表现出优异的物理和化学性能,使其在材料、化工、机械,以及微电子等领域都有巨大的应用前景。然而,目前受制于石墨烯较小的单晶尺寸,其优异性能的发挥及广泛应用均受到了巨大限制。因此,大尺寸高质量石墨烯单晶的制备成为了石墨烯研究的热点之一。本研究采用低压化学气相沉积(LPCVD)法制备石墨烯单晶,对其制备机理进行了深入分析。主要研究工作如下:首先,本研究设计了一种制备石墨烯单晶的受限生长腔,并系统地研究了其相对于传统生长腔的优势,发现在相同工艺条件下,该受限生长腔中的石墨烯形核密度相对较低,且更容易制备出大尺寸石墨烯单晶,其最大单晶尺寸可达到传统生长腔中的6.8倍,这表明该受限生长腔不仅有利于降低石墨烯的形核密度,还能提高其生长速率。同时,结合有限元数值模拟和牛顿流体力学理论,深入研究了这两种生长腔内气体流动方式及碳源传质过程,发现受限生长腔不仅能够降低碳源的传质速率,还会使碳源在粘滞力和摩擦力的共同作用下长时间滞留在衬底表面。基于此,提出了受限生长腔内制备大尺寸石墨烯单晶的形核与生长机理。其次,为了进一步研究受限生长腔的结构对石墨烯单晶形核与生长的影响,本研究设计了一种密封性更好的受限生长腔,并系统研究了 H2流量和CH4流量对这两种受限生长腔内石墨烯的形核密度及单晶尺寸的影响,发现受限生长腔的密封性越好,衬底表面石墨烯的形核密度越低,单晶尺寸越小。同时,有限元数值模拟结果也证实了这一结论。基于此,通过结合这两种受限生长腔内的碳源传质过程,提出了受限生长腔的结构对石墨烯单晶形核与生长的影响机理。最后,本研究将氧化铜箔与原铜箔同时放置在受限生长腔中制备石墨烯单晶,这不仅为氧化层的分解和石墨烯单晶的制备提供了准静态环境,也有利于避免氧原子的快速流失,进而系统研究了生长时间和生长温度对这两种衬底表面石墨烯形核与生长的影响,发现在使用氧化铜箔制备石墨烯单晶时,会存在一个抑制形核和加速形核之间的拐点,该拐点与氧化层的分解程度有关。同时,氧化铜箔表面石墨烯的形核,不仅受解吸率的控制,也会受到氧化层分解程度的影响。基于此,提出了氧化铜箔表面石墨烯形核与生长的影响机理。

关键词： 石墨烯   太赫兹   表面等离激元   二氧化钒   超材料吸波器  

摘要： 电磁超材料作为一种新兴的人工材料,因其所具有的独特的电磁特性,以及可按要求设计的结构,得到了越来越多的关注。电磁超材料因其特性而具备的吸收机制和边界条件,允许不同的理论方法来研究金属结构附近的电磁现象,特别是表面等离激元（SPPs）的产生和表面波的传播等,由此使表面波的研究成为热点。石墨烯因具有类金属性质,可以很好地替代金属导体。又因石墨烯表面电导率可通过化学势调节,使石墨烯与电磁超材料结合的器件兼具优异的功能和可调性。并且,电磁超材料的特殊性质使其对电磁波的吸收能力大大增强,还可有效降低吸波器的厚度,优化其结构。同时,“完美吸波体”结构的提出以及入射和极化角不敏感的特性使得电磁超材料在吸波材料领域得到了广泛的应用。本文的主要工作如下:1.研究了太赫兹（THz）范围内表面等离激元在石墨烯覆盖的超材料界面上的传播。利用电磁场方程和阻抗边界条件导出了特征方程。材料的参数不采用常数,而是采用有耗色散关系来获得这些可变参数。数值解析可以很好地解释表面波的传播行为。其结果表明,通过改变偏置电压来改变石墨烯的化学势,进而调节表面等离激元的传播特性。可通过调控石墨烯化学势来改变传播长度,但总能量通量对化学势不敏感。我们还对数值结果和仿真模拟进行了对比,并提出了一种新的模型来描述受激电场,相比以前理论更具有准确性。2.设计了一种新型的宽带可调太赫兹超材料吸波器。这种吸波器具有三明治型的结构,表面金属图案周期性排列,中间层为介质层消耗能量,底部为二氧化钒（VO2）方环层。通过改变温度可以改变VO2的电导率,继而实现吸收性能的可调性,最高可获得带宽为0.9 THz的有效吸收。通过研究电磁场和损耗的分布探究了能量吸收机制,探索了VO2方环层结构参数对吸收性能的影响,并对吸波器入射和极化角一定程度的不敏感性提出了解释。设计的吸波器厚度为6.85μm,尺寸较小,结构简单。所提出的吸波器可应用范围较广,为后续相似结构的吸波器的研究提供了新思路。

关键词： CVD石墨烯   辅助催化   成核密度   生长速率  

摘要： 石墨烯是一种具有二维蜂窝状结构的碳元素的同素异形体。石墨烯特殊的sp2轨道杂化结构使其具备优异的导电、导热、透光和机械柔性等物理属性,因此在高灵敏探测、高效率发光和高能量存储与转换等领域具有广阔的应用潜力。高效、简捷地制备石墨烯是应用石墨烯的前提。在众多的石墨烯制备方法中,化学气相沉积（CVD）被认为是最有可能实现大规模生产的制备方式。虽然科学界在CVD法制备石墨烯的技术上已经取得了长足进步,但在石墨烯大单晶生长和石墨烯快速制备等方面仍有待进一步研究。以石墨烯大单晶制备为例,目前有两种策略:一是从单核出发,制备具有宏观尺寸的石墨烯单晶。这种单晶由于是从同一个晶核开始生长的,因此不同区域上的石墨烯具有相同的晶体取向。故此,整片晶体具有均一的物性。但单晶生长缓慢和成核密度可控性差是单核生长方案的缺点。另一种是从多核出发,通过严格控制铜基底表面属性,精确调控石墨烯晶畴的取向,使之形成相互平行的晶畴,并晶拼接后形成具有均一结构的石墨烯单晶。这种方法可以极大地缩短石墨烯生长时间,但对铜基地表面晶面和表面平整度有严苛的要求。本文以单核生长策略为路线,研究石墨烯单晶的生长问题。针对CVD石墨烯大单晶成核密度可控性差和生长缓慢问题,我们提出了一种制备快速制备石墨烯大单晶的方法。该方法以富含缺陷的直立石墨烯（VG）为辅助和陶瓷组成的复合体为辅助生长源。直立石墨烯的作用是加速甲烷的分解,从而极大地提高了石墨烯的生长速度,其生长速度可达500?m/min,比传统CVD过程中的石墨烯速度快10～2倍以上。同时,高温下陶瓷释放的微量氧显著地抑制了石墨烯的成核密度。相对于常规CVD条件下的石墨烯,利用改性CVD法制备的石墨烯晶畴密度可降低到每平方厘米范围内只有几个晶畴。相比于传统的CVD方法,石墨烯的成核密度下降了10～5倍。直立结构的石墨烯的辅助催化作用和陶瓷缓慢释放的氧对石墨烯晶核的抑制作用的协同,为具有毫米级尺寸的石墨烯大单晶的极快速制备提供了有利的条件。利用该方法,经5分钟生长,即可制备尺寸大于2mm的石墨烯单晶。

关键词： 氧化石墨烯   图形化缺陷   分子动力学   单轴拉伸   力学性能  

摘要： 氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)富含结构缺陷,这些缺陷是离子迁移或分子扩散的重要通道,因此GO在气体分离、海水提纯等领域有较大的应用前景。然而,缺陷的存在势必导致分离膜力学性能的降低,其几何形态也会影响分离膜的分离效果,受实验条件制约,学术界至今无法对缺陷形态与力学性能之间的构效关系进行量化,因此,从原子尺度揭示图形化缺陷对GO力学性能的影响规律,探索GO分离膜缺陷工程研究的理论基础,具有较高的理论研究与实践价值。本研究采用分子动力学方法(Molecular Dynamics,MD),模拟了含有预制圆形、正方形和三角形缺陷GO模型的单轴拉伸过程,结合应力-应变曲线,系统研究了不同类型、数量、尺寸、排布距离和旋转角度的结构缺陷对GO力学性能的影响规律,并从原子尺度揭示了缺陷对拉伸载荷的响应机制,取得的主要结果包括:(1)图形化缺陷的存在显著降低GO的极限强度和弹性模量。缺陷尺寸、数量对GO力学性能的影响规律基本一致,缺陷尺寸变大、数量增加均会导致GO的抗拉强度和弹性模量的下降,缺陷密度增大使体系界面能大幅增加,裂纹数量增多,越容易被破坏;相比之下,缺陷类型对力学性能的影响不显著,但几何形态差异导致的应力集中决定了缺陷演化与失效机制,裂纹萌生位置取决于缺陷与边界处的应力集中程度,一般情况下沿垂直于加载方向扩展。缺陷演化过程中,缺陷处发生碳-碳键的断裂与重构,五元环、七元环及其它多元环状缺陷间存在动态转化。(2)缺陷间距对GO力学性能的影响比较复杂。当缺陷沿拉伸方向上分布时,缺陷间距的变化不会导致承担水平载荷的原子数目的改变,因此缺陷间距对GO的抗拉强度影响不大;当缺陷沿垂直拉伸方向分布时,缺陷间距的增加会影响应力分布状态的变化,进而降低GO的抗拉强度。此外,缺陷与边界的距离也对GO的力学性能产生影响,缺陷与边界距离的增加,极限应力变化不明显,弹性模量小幅增加。(3)缺陷绕其几何中心点自转时,对于单孔洞缺陷,当缺陷孔洞在垂直拉伸方向上的长度最大时,即旋转至50°左右,它的抗拉强度最小;对于双孔洞缺陷,所有的变形过程都会在顶点处形成断裂缺口,且三角形缺陷GO的极限应力和弹性模量范围均大于方形缺陷。绕缺陷几何中心连线中点公转时,随着旋转角度(0-90°)的增加,GO的抗拉强度呈现不同程度的下降,弹性模量略微增大。旋转到拉伸方向时的抗拉强度最大,而垂直于拉伸方向时抗拉强度最小,且在旋转角度区间内呈现单调变化趋势。

关键词： 微纳摩擦   石墨烯   微球探针   尺度效应   负摩擦系数  

摘要： 石墨烯在微纳米尺度下的表面摩擦性能对于其在微/纳机电系统元器件中作为固体润滑剂的应用具有重要意义。本文利用原子力显微镜以及通过三维微加工平台自制的Si O2微球探针研究石墨烯在尺度效应下形貌高度、摩擦、粘附等变化情况。实验结果显示:在不同尺度下对石墨烯样品进行形貌扫描,针尖尺寸的增加会使得石墨烯的高度测量值增大。同时石墨烯样品形貌的变化对此规律影响较小。针尖尺寸的增加对测量石墨烯-基底-石墨烯样品的间隔宽度及其高度的影响较小。通过针样接触时的受力图解,不同尺度下石墨烯厚度测量值的差异是由于针尖半径的增加,针样间范德华力增大,针尖的法向位移增加。进一步研究尺度效应下的石墨烯表面摩擦特性。石墨烯表面摩擦力在相同定载荷作用下随着针尖曲率半径的增大而增大。在动载荷条件下,亚微米尺度和微米尺度下石墨烯表面均出现正负摩擦系数转折的现象。当针尖直径为400nm、720nm、5μm时,减载范围的变化对正负摩擦系数转折点对应的外加法向载荷影响甚小,但是增加石墨烯厚度会导致其增大,其表现出对厚度具有较强烈的依赖性。针尖直径增大至10μm,转折点对应的外加载荷会因减载范围的不同而不同,同时在不同石墨烯厚度上其规律性不明显。不同尺度下粘附力也是由于针尖曲率半径的增大而增大,通过建立针样接触模型分析,针尖半径增加使得针样间的范德华力和毛细力增加,导致粘附力增大。纳米尺度下,石墨烯表面的粘滑曲线保持平稳,而在亚微米和微米尺度下,粘滑曲线均出现倾斜现象,即摩擦增强,且石墨烯厚度增加摩擦增强效应减弱。通过改进的PT模型进行理论分析,也得出随着针尖尺寸的增大,最大侧向力增加,针样间作用势将增加。因此将负摩擦系数和正负摩擦系数转折点对应的外加载荷对石墨烯厚度的依赖性归因于球针-样品间较大的作用力以及石墨烯面外刚度与其厚度的关系。

关键词： 石墨烯   过渡金属二硫化物   范德华异质结   电荷转移   界面激子  

摘要： 由石墨烯（graphene）和过渡金属二硫化物（Transition metal dichalcogenides,TMDs）构建的范德华异质结构可不受晶格匹配和原子互扩散条件的限制,因石墨烯具有高载流子迁移率和导电性,TMDs在可见光和近红外区域具有高吸收系数,石墨烯-TMDs（Gr-TMDs）异质结兼具二者的优势,在光电器件方面表现出巨大的应用前景。尽管近年来已经对Gr-TMDs异质结的光电响应进行了一定地研究,但关于动态电荷转移和随后弛豫过程的基本问题仍存在争议。作为TMDs家族的典型代表,MoS2具有强的光-物质相互作用和较大的带隙能量,对石墨烯-MoS2（Gr-MoS2）异质结的界面光载流子动力学的研究,不仅有助于理解其他Gr-TMDs异质结的光激发瞬态响应,也为进一步设计和优化基于二维材料的光电子器件提供了思路。本文综合了多种超快光谱学手段,系统地研究了Gr-MoS2异质结在不同堆叠顺序、不同激发光能量下的界面非平衡态动力学过程;包括载流子运输性质、电子/空穴转移的鉴定、界面激子形成和弛豫的动力学、以及对电荷转移数量的评估,取得了一系列有意义的研究结果,主要内容如下:（1）通过时间分辨的太赫兹光谱和瞬态吸收光谱,研究Gr/MoS2异质结在MoS2的A-激子能量以下（非共振）激发时的载流子动力学。实验结果表明,非共振激发时,光-热离子发射主导了界面电荷转移过程,石墨烯中的热化电子可以在0.5 ps的时间尺度内越过界面能垒并注入到MoS2层,随后MoS2导带的电子与石墨烯价带的空穴形成寿命约为18 ps的界面激子。利用太赫兹时域光谱,得到Gr/MoS2的太赫兹复电导率,并结合Drude-Smith模型拟合,提出了基于石墨烯载流子热化和光门控效应的新模型来评估转移的载流子数目。理论和实验结果表明并非所有高于能垒的热电子都转移到MoS2中,由于电荷之间的库仑拖拽效应,导致界面能垒上方的部分热电子返回到石墨烯层。该工作为Gr-TMDs异质结中的界面电荷转移和界面激子行为提供了实质性证据,也为其相关器件的设计开辟了新的途径。（2）在前面研究工作基础上,当激发光子能量与A-激子共振时（共振激发）,结合太赫兹光谱和瞬态吸收光谱,对Gr/MoS2异质结的电荷转移及其弛豫动力学进一步探索。时间分辨的太赫兹光谱测量结果表明,石墨烯由于其低吸光度的限制,对界面电荷转移的贡献远小于MoS2层,此时层间隧穿效应主导了电荷转移过程,MoS2价带顶的空穴直接注入到石墨烯中,引起石墨烯费米能级降低和光电导增加。利用瞬态吸收光谱对载流子弛豫动力学进一步分析,发现在共振激发下,石墨烯的空穴与MoS2的电子以同样方式形成了界面激子,即界面激子的形成和弛豫独立于电荷转移的方向和激发光能量。这项研究构建了完整的电荷传输模型,为理解Gr-TMDs异质结的界面电荷动力学提供了一个更加全面而明确的物理图像,对石墨烯基异质结光电器件的开发具有重要的科学意义。（3）为了进一步阐明影响界面电荷分离与复合的因素,利用太赫兹发射光谱,系统地研究了Gr-MoS2异质结在不同堆叠顺序下（包括Gr/MoS2和MoS2/Gr堆叠序列）的动态响应。研究结果表明,衬底电场能有效调节电荷转移的方向和效率。在非共振激发时,Gr/MoS2异质结的热电子能有效地从石墨烯注入到MoS2层,而反向堆叠的MoS2/Gr异质结中的电子转移过程被衬底电场所阻断。在共振激发时,Gr/MoS2和MoS2/Gr异质结辐射出极性相反的太赫兹脉冲,表明这两类异质结的电荷转移方向相同,且MoS2/Gr异质结在衬底的影响下具有较低的转移效率。此外,多种光谱结果表明,Gr-MoS2异质结中电荷复合的时间尺度取决于MoS2层的缺陷态密度。这些研究结果为理解复杂多体相互作用提供了清晰的动态图像,也为调控异质结中电荷转移的方向和效率提供了新思路。