关键词：
医用传感器
压力传感器
电化学传感器
激光诱导石墨烯
可穿戴设备
摘要：
近几年席卷全球的疫情更成为了人们关注的焦点,医院内患者数量庞大致使医疗体系的压力激增,依靠院内的医护人员及设备难以缓解医疗体系的整体压力。因此,能够在日常生活中就完成对患者生理健康状况完成检测的小型、便携式的设备/器件地位逐渐上升,医用传感器这一类器件开始走进人们的视野中。在医用传感器这一领域内,传感器常见为物理类型以及生化类型,用于不同场景的生理健康状况监测。而石墨烯这种碳材料由于其优异的物理化学性能被广泛使用,激光诱导石墨烯（Laser-induced graphene,LIG）技术作为一种快速、低成本、任意图形化地制备石墨烯的技术,也逐渐被广泛投入研究。电极材料——作为医用传感器一大组成部分,是否具有柔性、高比表面积等特性至关重要。然而,多数研究所涉及到的仍为平面电极,不具有三维结构,一些泡沫金属材料昂贵且制备难度较大,不及LIG材料成本低廉,制备周期短。相较于传统压力传感器,LIG的三维结构及机械弹性使其具有可形变能力以及介电效应,电极在传感器中发挥作用巨大。相较于传统生物传感器,LIG的高比表面积使其能够附着更多的信号分子,无需复杂的倒膜/光刻工艺与纳米材料的修饰即能达到相似的效果,大幅降低了成本。在本研究中,分别针对两类不同类型的传感器展开研究,制备了多种高性能传感器,并完成了不同指标的高精度检测,具体研究内容分为以下三个部分:
1.基于LIG技术构建了短周期、低成本的双面雕刻超薄柔性电容式压力传感器。在聚酰亚胺基底两面进行激光烧蚀分别形成LIG电极。控制激光加工参数以使LIG电极具有三维多孔结构的同时,两电极中间所夹残留部分绝缘、超薄,进而在同一基底上构建高灵敏度的平行板电容式压力传感器。该压力传感器中LIG三维网络电极具有介电效应,且电极发挥的巨大作用使器件结构得以简化。对该双面雕刻LIG柔性电容式压力传感器进行仿真建模、有限元分析、多种性能测试以及可应用性的开发,并将其拓展至4×4传感器阵列,实现具有空间分辨力的压力检测。最终制成的压力传感器灵敏度可达7.71%k Pa-1,检测限低至10 Pa,工作范围从10 Pa到9.6 k Pa,并能实现针对多种生理行为信号的测量。
2.为了进一步降低器件检测下限并提高灵敏度,基于LIG技术构建了复合材料介电层的超薄柔性电容式压力传感器,在前一部分研究的基础上引入空气腔室。空气固有的超柔软特性能够通过构建中空腔室进而引入器件内部,LIG电极则具有稳定的机械弹性,二者配合下实现了微小压强范围内的超敏检测以及中高压强范围内的稳定检测。通过调控器件构成部件以及空气腔室的尺寸,比对筛选传感器最优硬件参数,压力传感器的灵敏度得到显著提高。通过有限元仿真分析论证了LIG三维网络在器件内部产生介电效应,并对传感器进行应用测试和阵列化等研究。最终得到的复合材料介电层LIG压力传感器能够检测1.2 Pa到10.4 k Pa的压强,检测限低至1.2 Pa,灵敏度高达2.52 k Pa-1,且能够完成多种生理行为信号的测量。
3.为了适用于临床可穿戴无创汗液葡萄糖监测,基于LIG技术构建了LIG-聚亮甲酚蓝（PBCB）的环境友好型柔性葡萄糖酶型传感器,完成人体表面汗液的采集检测。其中LIG作为具有高比表面积以及导电性的三维电极,PBCB作为氧化还原介体降低待测组分的过电位、提高灵敏度,葡萄糖氧化酶的修饰为后续生物检测带来选择性,壳聚糖则对酶起固定作用。利用循环伏安法、计时电流法等电化学测试手段对传感器芯片进行电化学性能分析。使用烟酰胺腺嘌呤二核苷酸（NADH）对PBCB介体修饰效果进行检测,灵敏度可达6.15μA m M-1,检测限可达3.25μM,工作范围为3.25-1850μM。使用PI基以及PCL基葡萄糖酶型传感器进行标准环境下的葡萄糖验证测试,之后对PCL基传感器芯片在人工汗液环境下进行校准,并最终在人体表面真实汗液环境下进行可穿戴化实时监测,灵敏度可达46.1μA m M-1,检测限可达10μM,在10-200μM汗液葡萄糖浓度范围内能够达到卓越的检测水准。
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