关键词:
自支撑石墨烯纳米膜
内应力剥离
缺陷调控
堆叠结构调控
肖特基结
缺陷辅助增益
宽光谱
红外探测器
图案化
摘要:
随着超视觉红外感知成像技术的不断发展,建立低功耗、高性能超越传统硅基器件架构红外探测器成为迫切需求,新材料、新器件的开发和设计成为解决低成本硅基红外探测器异质异构集成问题的新研究思路。伴随人们对二维(2D)材料认知的不断深入,特别以石墨烯(Gr)为代表的2D材料光电探测器层出不穷,基于石墨烯高电子迁移率,宽光谱吸收特性,较长的载流子寿命,以及与CMOS工艺相兼容特性,石墨烯异质集成器件被广泛研究。但石墨烯较弱的光吸收,限制了其在光电探测领域的应用。石墨烯薄膜体相结构的出现,为解决单层石墨烯光吸收等问题提出新思路,为探究宽光谱高性能探测器提出新方案,新型石墨烯基光电探测器迎来新的机遇和挑战。高质量体相石墨烯纳米薄膜,继承了石墨烯优异的光电子特性的同时,还具备了载流子寿命长及宽波段光吸收特性。此外,体相石墨烯纳米膜堆叠构象丰富,存在调控空间,为光电子器件的发展提供了良好的平台。然而石墨烯纳米膜的可控制备及缺陷修复仍具挑战,如何解决纳米薄膜基底依赖性,实现高温修复结构缺陷;如何实现石墨烯纳米膜堆叠构象调控,及均匀可控制备;如何利用缺陷工程,针对不同应用领域实现体相纳米膜的结构调控等问题亟待解决。
本论文从体相石墨烯纳米膜着手,结合硅基/锗基器件低成本、红外宽光谱吸收优势,开展基于体相石墨烯纳米膜/硅基(锗基)异质异构新器件探索,通过缺陷工程调控策略,深入研究体相石墨烯纳米膜电子特性与晶格结构依赖关系,为新型石墨烯基光电探测器性能的提升,从材料学、电子器件等方面,提供实验支撑和理论依据。具体内容如下:
1)研究脱离转移剂自支撑体相石墨烯纳米薄膜(nMAG)制备新方案,证实nMAG厚度均匀可控,红外宽波段光谱吸收(45 nm nMAG光吸收40%)超过40%,其电子迁移率可以达到1770 cm2/V s,电导率约为2 MS/m。自支撑结构使nMAG可以通过镊子直接转移,避免了使用聚合物辅助转移,及衬底刻蚀。相比较现有技术制备的单层(SLG)或多层石墨烯基材料,在光电探测领域应用更具潜力。
2)采用热处理手段,系统研究nMAG面内结构缺陷,及面外堆叠结构调控,实现宽范围内层间堆叠几何构象(AB堆叠从0到97%)调控;并发现GO片材初始缺陷含量影响堆叠结构转变,合适缺陷浓度促进AB堆叠结构转变,允许在较宽的范围内调整最终堆叠结构。同时,探索nMAG面外堆叠构象与电子结构关系,表明随着堆叠有序性逐渐增加,nMAG载流子弛豫时间从2.5 ps(nMAG-T)增加到3.7 ps(nMAG-M),4.9 ps(nMAG-AB),光热电效应(PTI:Photothermionic emission)逐步增强,有望将石墨烯基异质结探测器响应波长扩展到更低能量光谱范围。
3)提出缺陷态石墨烯纳米膜/Si(D-nMAG/Si)光电探测器,利用D-nMAG超宽光谱范围内45%的光吸收及缺陷态辅助增益,实现硅基波长的拓宽,并降低制备材料的能耗。此外,实现石墨烯纳米膜可修复的图案化,制备1×10 D-nMAG/Si阵列器件,并实现红外成像。另外,提出nMAG/Ge器件,实现红外7μm探测,将D-nMAG/Si器件近红外内光电发射效应(IPE:internal photoemission effect),由2.1μm拓宽至3.5μm;将中红外光热电(PTI)效应,从4μm拓宽至7μm。
4)提出溅射-光刻-退火图案化策略(SLA:sputtering-lithography-annealing),用于保持nMAG本征性质的图案化(特征尺寸:μm~nm)。探究可逆引入缺陷及修复方案,发现溅射引入缺陷的可逆修复(Al靶材引入缺陷可实现修复)。基于SLA策略,制备的nMAG/Ge和nMAG/Si阵列器件具有较高的均一性。nMAG纳米结构的刻蚀,为进一步挖掘nMAG图形化引起的特殊性能奠定基础。此外,通过探索单层、少层及多层石墨烯缺陷引入及热修复动力学过程,为其他多层2D材料的图案化提供了方法。