关键词:
碳化硅
石墨烯
液相烧结
固态烧结
力学性能
热学性能
摘要:
碳化硅(SiC)陶瓷是一种重要结构陶瓷,被广泛应用于石油、冶金、化工、机械、航空及航天等领域。除此之外,SiC陶瓷还具有低密度、热性能稳定、低热膨胀系数、高热导率等优点,在电子领域中具有广阔的应用前景。但是在实际的应用中,SiC陶瓷具有韧性低的缺点,影响了材料的加工性和可靠性。多晶SiC陶瓷中,受到杂质,第二相,晶界,气孔等影响,SiC陶瓷热导率远低于单晶SiC的理论值。石墨烯由于其独特的晶体结构,赋予其优异的力学和热学性能。因此,石墨烯增强陶瓷基复合材料成为研究的热点。本文以石墨烯纳米片(Graphene Nanoplates,GNPs)作为增强体,采用液相和固态两种烧结方式制备SiC/GNPs复合材料,研究GNPs对SiC陶瓷力学、热学性能的影响。已团聚的多层GNPs采用超声进行分散,研究超声时长对GNPs分散结构和破损程度的影响。通过TEM图片以及拉曼图谱分析,确定最佳分散时间为12 h。研究球磨、磁力搅拌及超声-磁力搅拌三种方式对复合粉体分散效果的影响,确定超声-磁力搅拌为最佳分散方式。利用液相烧结机理,采用放电等离子烧结(SPS)制备了SiC陶瓷。探究稀土氧化物种类对SiC陶瓷的致密化、力学及热学性能的影响。优化烧结工艺后,致密度在98%以上,硬度均在20 GPa以上,样品断裂韧性在3.6±0.2 MPa·m1/2~4.0±0.2 MPa·m1/2之间,热导率在97 W·(m·K)-1~108 W·(m·K)-1。在Y-Gd样品中引入GNPs(0.5 wt.%、1.0wt.%、1.5 wt.%),探究GNPs含量对液相烧结SiC物相、力学性能、热学性能和微观结构的影响。随着GNPs的添加,GNPs与Y(Gd)-Si-O发生了反应,生成Y-Si和Y-C化合物以及气体,导致复合材料的开孔气孔率增加。由于气孔的引入,硬度随着GNPs含量地不断降低。GNPs的拔出、裂纹的桥接和偏转使断裂韧性由3.9 MPa·m1/2升高到4.8 MPa·m1/2。热导率随着GNPs的增加而降低,复合材料气孔率增加是热导率降低的主要原因。固态烧结中,B4C和C作为烧结助剂,采用SPS烧结和常压烧结两种方式制备陶瓷基复合材料。采用SPS制备复合材料时,当GNPs添加量低于2 wt.%时,随着GNPs含量增加,维氏硬度升高。微观结构分析发现,少量SiC-SiC晶界中插入了薄层石墨烯,使材料的维氏硬度提高。当GNPs添加量高于2 wt.%时,GNPs团聚导致维氏硬度下降。断裂韧性随着GNPs的增加而提高。GNPs含量添加到1 wt.%时,热导率从117 W·(m·K)-1提高至121 W·(m·K)-1。随着GNPs进一步添加,热导率急速下降。无压固态烧结制备复合材料的研究中,GNPs添加量从1 wt.%增加到4 wt.%时,SiC陶瓷的相对密度降低幅度较小,气孔率较低。硬度变化较小,断裂韧性提高了47%。随着GNPs含量的增加,热导率提高,当GNPs提高至4 wt.%时,热导率提高约22.4%。晶粒尺寸增大导致晶界数量减少是热导率提高的主要原因。