关键词： 自旋流   畴壁移动   磁化翻转   自旋霍尔角   自旋太赫兹发射器  

摘要： 自旋电子器件是一种利用电子与自旋作为载体的新型器件,具有低能耗、高稳定性和快速读写等优点,在信息存储、电子通讯等多个领域展现了巨大的潜力和价值。比较有代表性的器件有磁性赛道存储器（Racetrack Memory,RTM）和磁性随机存储器（Magnetic Random Access Memory,MRAM）,它们依靠电流产生的自旋轨道力矩（Spin Orbit Torque,SOT）来分别驱动磁畴壁移动和磁矩的翻转,从而实现数据的写入,其磁性响应时间为纳秒量级。近年来,随着飞秒激光诱导超快自旋动力学的研究不断深入,催生出了自旋太赫兹发射器（Spintronic Terahertz Emitter,STE）,它能在皮秒时间尺度内精确控制自旋态,标志着自旋电子技术在响应速度方面的重大进步。 然而,这些自旋电子器件在研发过程中仍然面临着一些挑战。比如RTM技术中存在的一个问题是:在电流的驱动下,磁畴壁的移动会出现倾斜,进而影响数据的准确性和可靠性。对于MRAM而言,其挑战在于SOT驱动磁矩翻转时需要外磁场的辅助,限制了信息存储的稳定性和器件的集成度。STE的发射效率,与商业化的Zn Te、Ga P等太赫兹发射器相比存在较大的差距。针对以上的问题,我们基于自旋电子学的基础理论,设计了一系列实验进行优化和改进。具体的研究和结果如下: 1.系统地研究了具有垂直磁各向异性的人工反铁磁薄膜中磁畴壁的运动特性。通过使用磁控溅射仪,我们制备了结构为Ta/Pt/Co/Pt/Ru/Pt/Co/Ta的人工反铁磁样品。我们通过保持下铁磁层厚度不变,改变上铁磁层厚度的方式,获得了剩余磁化强度可调控的一系列样品。在实验中,我们利用脉冲磁场和脉冲电流两种方式来驱动磁畴壁运动。结果显示,对于剩余磁化强度较低的样品,在脉冲磁场的作用下,畴壁的移动方向会随着磁场强度的变化而发生转变。在脉冲电流驱动磁畴壁运动的实验中,随着样品剩余磁化强度的减小,畴壁运动速度有了明显提升,并且运动过程中畴壁倾斜的现象得到有效抑制,这是由于铁磁层之间的交换耦合作用稳固了畴壁的Néel型结构。这种较快的畴壁运动速度和较小的畴壁倾斜角度,对于赛道存储器技术发展具有重要的价值。 2.在人工反铁磁体系中,实现了对SOT效率的调控,以及在零辅助场下SOT驱动的磁矩翻转。我们使用不同注量的高能Fe离子束对Ta/Pt/Co/Pt/Ru/Pt/Co/Ta薄膜进行辐照。通过二次谐波霍尔电压测试法,观察到自旋霍尔角随辐照注量的增加有了明显的提升,其最大值约为0.31,是未辐照样品的两倍。另外,离子辐照诱导上铁磁层产生了面内磁化分量,并通过层间反铁磁耦合作用,为下铁磁层提供了面内有效场,从而实现了在无外磁场辅助下电流驱动的磁矩翻转。此外,随着辐照注量的增加,临界翻转电流密度也有所降低。我们通过对样品进行了Fe离子辐照,实现了零场下电流驱动的磁矩翻转,为开发具有高能效和稳定性的SOT-MRAM器件奠定了基础。 3.通过对石墨烯进行重金属修饰,系统地调控了铁磁薄膜的SOT效率,并研究了其与太赫兹波发射行为之间的依赖关系。我们利用磁控溅射制备了Graphene/W/Co Fe B/Pt/Ti和Graphene/Pt/Co Fe B/W/Ti两个系列样品。选择了W和Pt两种重金属作为石墨烯衬底的修饰层,并改变它们的厚度。通过二次谐波霍尔电压测试法,观察到两个系列样品的自旋霍尔角随着修饰层厚度的增加显著提升,并在t W=0.8nm时达到最大值,随后再略微降低。此外,利用太赫兹时域光谱技术得到了THz光谱,观察到THz波的峰值强度随修饰层厚度的增加而呈现出单调增加的趋势。结果表明,通过提高自旋流与电荷流的转换效率,有助于提升THz的峰值强度。这些结果揭示了石墨烯基铁磁材料作为STE的潜力,为基于自旋电子学的太赫兹技术发展提供了实验指导。

关键词： 氧化石墨烯   间充质干细胞   成骨多肽BMP   机械敏感性离子通道Piezo1   细胞迁移   成骨分化  

摘要： 二维片层纳米材料氧化石墨烯（graphene oxide,GO）由于其独特的理化性质及良好的生物相容性而广泛应用于生物医药领域。氧化石墨烯的片径尺寸会影响其比表面积和孔隙结构,而这些影响会导致细胞间相互作用模式与接触位点发生改变,从而改变氧化石墨烯与细胞间的黏附方式。细胞黏附是细胞与周围环境之间相互作用的重要过程,对于生物体的生长、发育和维持组织稳态至关重要。Piezo1是一种机械感受器蛋白,它在细胞膜上形成的离子通道能够感知机械信号变化激活细胞内信号通路从而调节细胞的功能和行为。研究表明,Piezo1通过感知和转导外界力量的变化,引起细胞形态的动态变化和细胞骨架的重构,进而影响细胞的迁移能力。据报道,Piezo1蛋白离子通道在成骨细胞中起着力学传感器的作用,Piezo1在骨重塑中发挥关键功能,也是治疗骨骼疾病的重要靶点。 课题组前期研究工作表明,氧化石墨烯具有良好的细胞黏附特性,且一定片径尺寸氧化石墨烯可通过与树突状细胞（dendritic cell,DC）的细胞质膜间特殊相互作用调控DC-T细胞“免疫突触”形成,同时使其细胞骨架发生重排并提升D C迁移能力。由此推断,对于间充质干细胞（mesenchymal stem cells,MSCs）等非吞噬性细胞,GO应更倾向于通过黏附发生相互作用改变细胞骨架结构及影响其迁移能力,机械敏感离子通道Piezo1很可能被激活,而这种激活对诱导MS Cs成骨可能起到正向调控作用。因此,本研究聚焦于 Piezo1离子通道,首先探究了GO与MSCs之间的相互作用模式,明确Piez o1离子通道是否包含其中并影响MSCs迁移能力等,随后探究了以GO作为药物载体携带成骨多肽（BMP）后可否发生协同效应,即验证GO-BMP复合物对MSCs体内外诱导成骨效应及治疗效果,为骨组织工程和骨损伤修复提供新的治疗策略。 本文首先发现细胞存活率不受纳米材料影响的条件下,不同尺寸的氧化石墨烯与MSC黏附比例不同,其中片径尺寸约为195 nm小尺寸GO(SGO)与MSC的黏附比例高于片径尺寸约为597 nm大尺寸GO(LGO)。RNA测序结果显示不同尺寸GO处理组MSC的RNA表达明显不同,进一步对差异基因及信号通路进行分析,发现经100S组(100μg/m L的SGO)处理的MSCs相比同剂量100L组(100μg/m L的LGO)的迁移、趋化、黏附、成骨分化相关的功能基因表达得到显著提升。细胞水平实验结果显示GO处理促进了MSC表面趋化因子受体CCR7、CCR1、CXCR4的表达上调,100S组表现更为明显;通过Transwell实验和共聚焦动态检测体外单细胞运动轨迹也观察到迁移能力的提升。进一步机制研究发现GO通过激活MSC表面的Piezo1离子通道,加速细胞外Ca2+内流,导致ROCK/Rho A/MLC信号通路的磷酸化水平提高,促进细胞骨架重排,在体外加速MSC迁移。 接下来以GO作为药物载体携带成骨多肽（BMP）探究GO-BMP复合物对MSCs体内外诱导成骨效应及体内外的治疗效果。研究发现与未载肽的GO相比,GO-BMP复合物与MSC产生更多的细胞间黏附,其中100S-BMP复合物(100μg/m L的SGO携带多肽BMP的复合物)与MSC产生黏附比例最大,且体系中碱性磷酸酶成骨程度及茜素红结节的面积及成骨相关基因及蛋白（ALP,OCN,Runx2和COLⅠ）的表达较其他组均显著提升。说明GO-BMP复合物具备较好的促进MSC成骨分化能力。进一步机制研究表明,该复合物介导成骨分化是由Piezo1调控;激活或抑制Piezo1还影响了与成骨分化相关的信号通路Smad1/5/9的磷酸化水平的表达,表明在此过程中Smad1/5/9信号通路位于Piezo1离子通道的下游。最后本文建立小鼠骨折模型,通过流式细胞术验证该复合物募集内源性MSC的能力,表明100S-BMP复合物原位注射体内募集内源性MSCs的能力最强,100L-BMP复合物组次之,与体外趋势一致,且100S-BMP组治疗效果最佳。本文创新性地提出了Piezo1在GO促进MSC迁移及协同BMP促进MSC成骨分化的机制,为开发更有效的组织工程材料提供了重要的理论基础和科学依据。

关键词： TFC膜   中间层改性   氧化石墨烯   多孔氧化石墨烯   凹凸棒  

摘要： 复合聚酰胺薄膜（TFC膜）,由致密的聚酰胺（PA）层和多孔支撑层组成,展现出优异的分离性能和较宽的p H耐受范围。然而,受trade-off效应的限制,TFC膜难以同时获得高通量和高截留性能。通过引入中间层来调控界面聚合（IP）反应,可获得具有高交联度、高亲水性的超薄PA层,从而实现TFC膜水通量和截留性能的同步提升。氧化石墨烯（GO）因其独特的结构和出色的化学稳定性,成为极具潜力的中间层材料。GO中间层可为IP反应提供连续且光滑的反应界面,形成均匀连续且无缺陷的PA层,从而提升TFC膜性能。然而,具有层状结构的GO中间层会造成曲折的传输路径,增加TFC膜的水力阻力。本研究通过过氧化氢（H2O2）刻蚀法创建纳米孔和插入凹凸棒（APT）扩大层间距这两种方法减小GO层的水传质阻力,有望在不牺牲截留性能和抗污染性能的前提下进一步提高膜的渗透性。研究内容和主要结论如下: （1）选用聚多巴胺（PDA）作为粘结剂,采用真空抽滤引入不同尺寸（大于0.5μm和0.05-0.2μm）和厚度的GO中间层,随后进行IP反应制备得到GO中间层改性膜。对中间层以及PA层进行表征和正渗透（FO）系统运行性能评价,从而探究GO纳米片尺寸和GO中间层厚度对TFC膜性能的影响。结果表明,GO中间层降低了基膜粗糙度并大幅增强了其亲水性,且GO改性TFC膜的PA层具有更高的粗糙度和亲水性。当负载量均为0.8μg/cm2时,与小尺寸GO中间层改性膜（Jw=8.5 LMH,Js/Jw=0.15 g/L）相比,大尺寸GO改性膜具有更高的水通量（Jw=9.9 LMH）和更低的比盐通量（Js/Jw=0.06 g/L）,所以后续选择了大尺寸的GO进行实验。在可负载范围内（<2.4μg/cm2）,改性TFC膜的水通量随GO负载量的增加而增加。当负载量为2.4μg/cm2时,膜通量达到峰值12.1 LMH,比原始膜（Jw=8.1 LMH）提高了49.4%,且仍保持低比盐通量（Js/Jw=0.09 g/L）和优秀的抗污染性能。 （2）采用H2O2刻蚀并控制刻蚀时间获得具有不同孔径的多孔氧化石墨烯（PGO）,将其在粘结剂PDA的辅助作用下负载至PES基膜上并进行IP反应从而获得PGO中间层改性TFC膜,通过表征分析和FO运行性能评价,探究GO刻蚀处理对改性TFC膜性能的影响。表征结果显示,相较于GO中间层,PGO中间层的亲水性进一步提高;而且,与GO改性TFC膜相比,PGO改性TFC膜的PA层有更高的粗糙度和亲水性。FO运行性能结果显示,与最优GO改性TFC膜（Jw=12.1 LMH,Js/Jw=0.09 g/L）相比,最优PGO改性TFC膜（刻蚀4 h,PGO负载量1.2μg/cm2）的水通量（Jw=19.3 LMH）提升了59.5%,且仍保持低比盐通量（Js/Jw=0.07 g/L）和优秀的抗污染性能。以上结果表明,刻蚀处理通过引入GO面内孔来提高中间层亲水性并减小水传质阻力,在不牺牲截留性能和抗污染性能的前提下,进一步提高了GO中间层改性TFC膜的膜通量。 （3）采用改性后的凹凸棒（APT）插层GO纳米片,通过调控APT和GO的质量比获得不同的GO/APT复合材料,将其直接负载至PES基膜上进而合成GO/APT中间层改性TFC膜,并探究APT插层GO处理方法对改性TFC膜性能的影响。表征结果显示,相较于纯GO（d=0.747 nm）,GO与APT质量比为1:2的复合GO/APT具有较大的层间距（d=0.783 nm）。而且,与GO改性TFC膜相比,GO/APT改性TFC膜具有更粗糙且更亲水的PA层。FO运行性能结果显示,与最优GO改性TFC膜（Jw=12.1 LMH,Js/Jw=0.09 g/L）相比,最优GO/APT改性TFC膜（GO:APT=1:2,GO/APT负载量2.4μg/cm2）的水通量（Jw=15.8 LMH）提升了30.6%,且仍保持低比盐通量（0.08 g/L）和优秀的抗污染性能。以上结果表明,APT插层处理通过提高GO层间距以减小水传质阻力,在不影响截留率和抗污染性能的基础上,赋予了GO/APT中间层改性TFC膜更高的水通量。 综上所述,创建面内孔以及扩大层间距均可在不损失截留性能和抗污染性能的前提下,使得GO中间层改性TFC膜的水通量进一步提高。

关键词： 双频放电   容性耦合   射频等离子体增强化学气相沉积   石墨烯薄膜  

摘要： 等离子体增强化学气相沉积（PlasmaEnhancedChemicalVaporDeposition，PECVD）具有生长温度低、沉积效率高、易于操作等特点，已广泛应用于半导体工业、光伏产业等领域。同时PECVD也面临着一些挑战，例如薄膜的均匀性差以及薄膜厚度难以控制。为了实现对薄膜品质的精确调控、满足不同工业应用的需求，因此对等离子体参数的控制以及生长条件的选择仍需要进一步完善。随着对等离子体的研究逐渐深入，人们发现等离子体中原子、高能电子以及其他活性粒子对薄膜沉积的过程有重要影响。本文以PECVD技术为基础，研究了当放电条件改变时，射频等离子体参数的演化规律以及等离子体辅助制备的石墨烯薄膜品质的变化情况。分析等离子体参数对薄膜品质的影响，确定最佳生长参数，最终达到优化石墨烯薄膜制备工艺的目的。本文主要包含以下两部分工作：　　（1）利用Langmuir探针研究了双频容性Ar/CH4等离子体的放电特性（电子温度（Te）、电子密度（ne）和电子能量概率分布函数（EEPF）），同时研究了高频功率和放电气压对等离子体参数的影响。实验结果表明，Te和ne随着高频功率及气压的增加呈现上升趋势。固定气压时，随着高频功率的增加，EEPF从双麦克斯韦分布逐渐演变为Druyvesteyn分布。固定高频功率时，EEPF随气压的增加呈现Druyvesteyn分布。基于以上结果，实验中采用相同的放电条件，利用PECVD技术，在镍基底上制备石墨烯薄膜，探究等离子体参数在生长石墨烯薄膜过程中的作用。实验结果表明，当气压及高频功率过低时，镍基底上无法生长出石墨烯薄膜。在700mTorr、150W条件下，基底上能够生长出石墨烯薄膜，薄膜纯净且无杂质，成分为碳元素，但薄膜生长不均匀，形貌较差。引起这些现象的原因是，当高频功率和气压过低时，等离子体中的高能电子减少，甲烷分子很难被解离，导致离子和自由基的浓度降低，进而减慢镍基底上化学反应的速率，影响石墨烯薄膜的生长。　　（2）在上述的工作中，放电气压及高频功率过低时，会导致石墨烯薄膜的生长受限，不利于探究其他生长条件对石墨烯薄膜生长的影响。因此本实验为了确保实验的连续性和完整性，在成功制备出石墨烯薄膜的前提下，进一步调整高频功率及放电气压，逐步探究生长条件对石墨烯薄膜的影响。在新的制备方案下，总结出制备石墨烯薄膜的最优工艺参数为：高频功率300W、放电气压5Torr、生长时间40min、甲烷/氩气流量比为10∶30及生长温度600℃。最后探究了不同基底对石墨烯薄膜生长的影响，发现在相同的生长条件下，与在镍基底上生长的石墨烯薄膜相比，在铜基底生长的石墨烯薄膜缺陷更少、厚度更大，这是因为薄膜在两种基底上具有不同的生长方式。

关键词： 间隙波导   阵列天线   超表面   石墨烯   波束扫描  

摘要： 近年来,随着“星链”系统的成功,低轨道卫星通信系统进入了蓬勃发展的阶段。由于低轨道卫星通信需要实现卫星之间以及卫星与地面之间的互联互通,这就需要天线能够对波束进行控制。然而,传统相控阵天线存在设计复杂、功耗高、重量重、成本高等问题,使其难以应用于卫星通信。因此,研究并设计出适用于W波段低轨卫星通信的波束控制天线具有重要意义。 本文在间隙波导、功率分配、天线阵列、电磁超表面及波束调控的理论基础上,对W波段低轨道卫星通信天线的高增益以及波束控制技术进行研究和分析,并提出了三种设计方案。具体研究内容如下: 1.全金属间隙波导阵列天线的研究与设计。基于电磁带隙以及阵列天线理论,设计出一种能够在W波段实现高增益以及低副瓣的全金属间隙波导阵列天线模型。首先,对销钉型EBG单元进行色散模式分析,得出电磁带隙的禁带范围。然后,对脊波导功率分配网络进行分析,得到功率分配网络的输出相位。最后,将间隙波导馈电网络与缝隙辐射单元进行结合,实现了全金属间隙波导阵列天线。天线实现了从83 GHz到87 GHz的工作带宽,峰值增益为23.7 d Bi。 2.透射型有源超表面天线的研究与设计。基于透射型超表面的相位调控原理,设计出一种1bit相位编码的超表面单元。首先,将超表面单元组成10×10的阵列,并采用第三章所提出的阵列天线作为馈源。然后,基于透射型超表面的波束调控理论,对超表面阵列进行编码。最后,透射型有源超表面天线在中心频率处实现了具有高增益的波束扫描以及多波束。 3.反射型有源超表面天线的研究与设计。基于反射型超表面的相位调控原理,设计出两种1 bit相位编码的超表面单元。第一种超表面单元使用二极管来调相,第二种超表面单元使用石墨烯调相。首先,分别将这两种超表面单元组成10×10的阵列,并采用WR10波导作为馈源。然后,基于反射型超表面的波束调控理论,分别对两种超表面阵列进行编码。最后,这两种反射型有源超表面天线都能够在中心频率处实现波束扫描以及多波束。