摘要： 近日，中国科学家在深入观察和分析嫦娥五号带回的钻采岩屑月壤样本后，首次发现天然形成的少层石墨烯。研究团队采用了包括扫描电子显微成像、透射电子显微成像在内的多种先进表征技术进行比对分析，最终证实：月壤样品中检测到的石墨碳正是少层石墨烯。研究团队进一步指出，月球上少层石墨烯的形成可能与太阳风和月球早期火山喷发活动密切相关。

关键词： 植入式天线   免疫传感器   CEA   垂直石墨烯   金纳米粒子  

摘要： 随着移动医疗设备的更新,传统的医疗设备不能满足对某些病理的监测。CEA癌胚抗原对人类的生命安全构成了极大地威胁,导致因为结直肠癌,胰腺癌死去的患者不计其数,因此对癌症的早期发现,特别是对于一些癌症标志物的监测具有很好的临床治疗意义。 早期诊断癌症方法因为会使用昂贵的仪器,这可能增加了成本和使用的限制,植入式设备只需植入人体,既可监测人体的健康情况,对患者的身体情况做出判断,能够有效的对患者进行诊断治疗。同时免疫传感器是用来对生物分子的特异性和结合性质来检测目标分子,将植入式天线与免疫传感器结合能够对患者的病理情况进行早期的监测,同时植入式天线的小型化能够极大的摆脱使用环境限制,对于一些慢性患者需要长期监护,植入式设备能够达成长期植入人体进行监测的目的。 本文所研究的植入式天线免疫传感器,主要从以下章节分析,第一章主要是对免疫传感器以及植入式传感器国内外现状进行研究,第二章是对对天线的基本知识理论进行描述,同时对石墨烯的理论知识分析,同时分析金纳米粒子在免疫传感器中的优点。第三章主要介绍了制备的石墨烯的过程以及金纳米垂直石墨烯薄膜的制备过程,分析其表征。第四章主要是对构建完成的免疫传感器进行探讨,对实验进行优化和改进。本论文所采用表面金纳米垂直石墨烯薄膜进行免疫反应,利用光照还原法制备金纳米粒子,利用化学气相沉积的方法制备石墨烯,最终结合构成金纳米垂直石墨烯免疫传感器,通过对天线器件表征分析证明了元素物质的存在。对于构建好的免疫传感器进行最佳条件的优化,主要是从抗体孵育的浓度,抗体孵育的时间,抗原孵育的时间以及抗原孵育的浓度的定量分析,分析可得在抗原浓度检测范围为0 ng m L-1～100 ng m L-1内,该免疫传感器的灵敏度为2.46 MHz,得出检测限LOD为0.000318 ng m L-1。后续对免疫传感器的性能进行分析,具有良好的重复性,再生性,长期稳定性和特异性,同时对实际的人体血清进行对回收率的测试,回收范围为:93.5%～100.2%,证明具有良好的回收率且具有可靠的临床医学应用价值。

关键词： 石墨烯   膜分离   孔道调控   渗透率   耐压性  

摘要： 化石燃料燃烧产生的烟道气中含有大量CO,过量的碳排放导致气候变化加剧、生态环境破坏等问题出现。为缓解碳排放问题,需对燃烧产生的混合气进行分离。传统物理、化学分离法存在能耗高、选择性差等缺点,而膜分离法节能高效、绿色环保。氧化石墨烯（GO）膜层间距分布均匀,适用于气体分离。但GO膜具有一定厚度,致使气体分子传输路径较长,降低了气体跨膜运输的效率。GO纳米片表面含有大量官能团,可使用热还原法、分子交联法及粒子插层法等手段进行调控,以改善膜的层间通道,增强气体渗透率。 为提高膜的渗透率,采用热还原法处理GO纳米片表面的含氧官能团,制备褶皱石墨烯（WG）。将WG真空抽滤得到的WG膜具有较高的渗透率,但其机械强度差。为增强膜的耐压性,将乙二胺（EDA）作为交联剂,与GO和WG相交联提高膜的结合强度,然后在制备的多孔膜中原位生长ZIF-8晶体,进一步提高膜的机械强度。另外,EDA和ZIF-8晶体对CO和N的吸附性有很大差异,可以保证气体的分离性能。高渗透率膜和高耐压性膜的表征及性能测结果如下: （1）通过XPS和FTIR测试证明热还原成功去除了GO表面官能团且XRD测试发现WG膜晶面间距接近原始石墨烯,因此证明GO纳米片改性成功。通过BET测试发现,WG膜孔径分布窄,集中在2 nm左右。气体分离性能测试表明,WG膜的渗透率远高于GO膜,在0.05 MPa的压力下,N渗透率可达21476 GPU。 （2）通过SEM、EDS观察发现EDA-GO/WG@ZIF-8膜内部存在锌元素。通过XRD、XPS和FTIR分析证明ZIF-8晶体在EDA-GO/WG膜内部成功生长。气体分离性能测试表明,材料用量为0.1 mg,晶体生长时间为36 h时,复合膜性能最优。此时,在0.2 MPa压力下,CO、N的渗透率分别为108.4 GPU、1984 GPU,理想选择性为18.3,分离因子达32.3。此外,在1.2 MPa的高压下,该复合膜仍能保持N的渗透率为2136.6 GPU,理想选择性为13.4的分离性能。 本研究通过对GO膜层通道的调控,成功制备了高渗透率膜和高耐压膜,可以在不同工况下实现烟道气中CO的高效分离。

关键词： 氧化石墨烯   双峰结构   镁基复合材料   粉末触变成形   力学性能   强韧化机理  

摘要： 为了贯彻实施全方位绿色可持续的经济发展战略,金属结构材料的轻量化正逐步成为工业发展的重要方向。开发和制备兼具高强度和优良延性的镁基复合材料,已然成为工业向轻量化发展的一种有效途径。虽然通过现有技术将高强度碳纳米增强体加入镁合金中能显著提升其强度,但由于强度和延性之间难以避免的此消彼长现象,其延性通常表现不佳。为了克服这一难题,本文采用一种集制备和成形于一体的新技术--粉末触变成形技术,制备了氧化石墨烯（GO）增强双峰结构ZK60镁基复合材料。首先对基于不同混粉方法制备的GO/ZK60镁基复合材料的组织和力学性能进行对比研究,确定了制备该复合材料的最佳混粉方法。然后,通过改变GO含量及部分重熔参数（重熔温度和重熔时间）,对最佳混粉方法制备的GO/ZK60镁基复合材料的组织进行调控。最后研究了组织对GO/ZK60镁基复合材料力学性能的影响,并澄清了复合材料在不同双峰结构参数下的变形行为及其强韧化机理。得到的主要结论如下: 相较于表面改性溶液混合法和传统连续球磨法,采用分步球磨混粉方法制备的GO/ZK60镁基复合材料展现出了更明显出的双峰结构特征,并且综合力学性能最佳。分步球磨混粉法制备的压块经部分重熔和触变成形后,单个复合粉末中变形量较小的中心区域经再结晶最终转变为复合材料的粗晶区;而粉末外部变形量较大的层片状结构经再结晶和二次凝固组织中的二次初生晶共同构成了GO增强的细晶区。这两种尺寸差异明显的晶粒最终使GO/ZK60镁基复合材料具有显著的双峰结构。该复合材料不仅屈服强度和抗拉强度得到了显著提升,同时还拥有优异的断裂延伸率。 GO含量和部分重熔温度对GO/ZK60镁基复合材料的双峰结构影响显著,而部分重熔时间的影响较小。随着GO含量逐渐增加,由于复合粉末表面层片状结构的增加,镁基复合材料中粗晶的平均晶粒尺寸和体积分数逐渐减小。当GO含量增加到0.3 wt.%时发生严重团聚,粗晶的平均晶粒尺寸和体积分数再次增加。细晶由于受到GO和纳米析出相阻碍,其平均晶粒尺寸随GO含量增加几乎没有变化。随着部分重熔温度升高,由于初生相颗粒和再结晶粗晶的粗化,复合材料中粗晶的平均晶粒尺寸和体积分数逐渐增加,而细晶平均晶粒尺寸保持不变。当重熔时间从50 min延长到80 min时,复合材料中粗晶的体积分数和平均晶粒尺寸略有增加,而细晶的平均晶粒尺寸同样几乎保持不变。 随着GO含量的增加,GO/ZK60镁基复合材料的强度和硬度先增加后减小,当GO含量为0.2 wt.%时,复合材料的强度和硬度达到了最大值;而复合材料的断裂延伸率随GO含量增加不断下降。随着部分重熔温度的升高和重熔时间的延长,GO/ZK60镁基复合材料的强度和硬度均先增加后减小,断裂延伸率则持续增加。GO含量为0.1 wt.%的混合粉末压块经580℃部分重熔60 min后,GO/ZK60镁基复合材料的综合力学性能最佳,其屈服强度、抗拉强度、断裂延伸率和韧性分别为192 MPa,316 MPa,21.8%和61.9 MJ m-3,展现出了优异的强度和延性结合,与相应未球磨ZK60基体合金相比均得到了显著提升。 GO/ZK60镁基复合材料的变形以滑移为主,孪生为辅。由于分布在细晶区中的GO增加了其施密特因子,使得复合材料中细晶区和粗晶区同时发生塑性变形。随着粗晶晶粒尺寸及其体积分数的增加,粗晶中的孪生变形及位错储存能力得到加强,相应地,粗晶变形能力也进一步提高。此外,粗晶晶粒尺寸及其体积分数的增加同时提高了细晶区和粗晶区的协同变形能力,并在界面处形成了显著的应变梯度。这有效增强了复合材料的应变硬化能力和裂纹尖端的钝化效应,从而获得更加优异的延性。 相较于未球磨ZK60基体合金,GO/ZK60镁基复合材料强度的提高主要归因于细晶区的细晶强化和载荷传递强化,以及细晶区和粗晶区界面附近产生的背应力强化。至于增韧机理,则主要源于以下几个方面:双峰晶粒结构通过在粗晶中储存几何必须位错来有效抑制应变局域化,从而抑制了裂纹的萌生和扩展;GO为位错的萌生提供了来源,并促进了位错在细晶中的积累和存储,从而抑制了细晶区中的应变局域化,并提高了其变形能力;裂纹在扩展过程中被较软的粗晶的塑性变形有效钝化;以及GO在变形过程中的拔出效应。

关键词： 超材料   超表面   石墨烯   轨道角动量涡旋电磁波   Van Atta天线阵列   雷达散射截面   信息超表面   无线信息和能量传输  

摘要： 在当今数字化时代,电磁技术已经深入到我们生活的方方面面,电磁调控作为现代科技与工业的重要研究和应用领域之一,通过对电磁波频率、相位、极化和振幅等电磁参数的调控,实现电磁波束的形状、幅度、方向和聚焦等特性的精确控制,从而应用于无线通信、隐身、无线能量传输等领域。电磁超表面作为一种新型的人工电磁材料,通过在平面上排列周期电磁结构单元来实现对入射电磁波的操控,相比于传统电磁调控技术所面临的效率低下、资源浪费和操作繁琐等问题,电磁超表面能够实现更加精确和高效的波束调控,提供更加智能的电磁波操控手段,为轨道角动量(Orbital Angular Momentum,OAM)涡旋波产生、无线通信、电磁隐身和自适应智能感知系统等领域提供了全新的设计和优化方法,从而进一步促进无线通信和雷达技术的发展,为推动科学研究和科技进步发挥了重要的作用。本论文基于电磁超表面灵活的电磁波调控能力设计开展了一系列应用研究,涵盖了太赫兹频段OAM涡旋电磁波超材料阵列、雷达隐身、智能超表面应用系统等,具体的研究内容包括如下几个方面: 1.利用超表面的电磁波形调控能力,开展了基于石墨烯的太赫兹透射型模态可调控的OAM涡旋电磁波超材料阵列设计。首先从石墨烯电导率理论出发,根据石墨烯的电导率等参数,构建了石墨烯的等效电路模型,并利用传输线网络模型对基于石墨烯设计的透射型层叠超材料结构的传输特性进行了数值分析。进一步以石墨烯电导率可动态调控为基础,设计了基于石墨烯的叠层结构,并通过改变石墨烯的化学势,实现了在4.2 THz至5.6 THz的宽频带内360°的传输相位分布,然后重点分析了轨道角动量涡旋电磁波的产生原理和机制,利用石墨烯叠层结构设计了一款宽频带透射型高纯度模态可调控的石墨烯OAM涡旋电磁波生成阵列,可用于产生具有模态可调控(包括l=0、±1、±2)且模式纯度大于0.96的太赫兹OAM涡旋电磁波。仿真结果表明所提出的太赫兹石墨烯透射型模态可调控超材料阵列具有良好轨道角动量模态调控的能力。该设计为在太赫兹频段下OAM涡旋波的生成和操纵提供了一个新的方向,同时也有望推动石墨烯在光通信、雷达系统、成像技术等领域的应用研究。 2.利用超表面的电磁幅度调控能力,开展了基于双元天线阵列的多场景宽角度极化不敏感的雷达散射截面(Radar Cross Section,RCS)减缩超表面设计方法。所提出的超表面阵列设计采用了双元天线阵列,其中每个双极化天线的两个端口分别通过一个威尔金森功率功分器连接,同时两个功分器通过一条加载了集总电阻的微带线连接。双极化宽波束天线单元的引入使得超表面阵列能够作用于任意极化和宽入射角度的电磁波。最终,接收到的电磁波大部分被集总电阻吸收并转化为热量,剩余部分则会在空间中抵消,从而达到RCS减缩的目的。我们在多个应用场景中进行了实验验证,包括集成微带天线的超表面阵列、密集分布的超表面阵列和随机分布的超表面阵列,并且仿真和测量结果证实,所提出的方法为更灵活、更多用途的低RCS器件和系统开辟了一条新途径。 3.利用超表面的电磁波形和幅度调控能力,通过结合Van Atta方向回溯阵列和OAM涡旋波的工作机制,首次提出了一种能够自适应地降低RCS的新型超表面天线阵列设计方法。根据Van Atta方向回溯阵原理,所提出的天线阵列结构可以自动将散射波束转向入射波方向,而不需要事先知道入射波的来波方向,同时根据OAM电磁波的中心凹陷特性,通过合理设计连接线长度,可以产生沿任意入射方向具有中心凹陷的OAM散射波束,从而有效降低天线阵列的RCS。为了验证这一方法,首先设计了具有双极化特性的双环阵列,通过将成对的天线单元用等相位差的传输线进行连接,通过仿真,可以得出在雷达来波入射方向上的RCS减缩效果,进一步地,为了使所设计的超表面天线阵列同时具有电磁辐射特性,将天线阵列中的一部分天线对构建Van Atta阵列,剩余天线单元组成一维辐射天线阵列,从而所设计的天线阵列在不增加整体尺寸的前提下,同时具有RCS减缩和电磁波束扫描的能力。最后对所设计的超表面天线阵列进行加工和测量,仿真结果和测量结果的良好一致性,进一步验证了所提出设计方法的可行性。 4.利用超表面的电磁波束调控能力,提出了一种适用于智能会议室场下的语音交互式智能信息超表面(Information Metasurface,IMS)无线信息和能量传输系统。该系统集成了智能语音交互技术、IMS技术、智能标签技术和无线通信技术,通过语音识别、语音合成、目标检测、无线通信和能量传输等多项技术的协同作用,该智能系统可在用户语音指令模式或自主感知模式下运行,实现了针对于智能会议室场景下用户的定向数据传输以及可充电设备的无线能量传输。语音交互式IMS系统通过语音指令和语音反馈,并结合实时收集地会议室内个人和充电设备的相

关键词： Au13团簇沉积   石墨烯表面   分子动力学模拟   薄膜生长   纳米压痕  

摘要： 多年的研究揭示了Au团簇与石墨烯之间独特的协同作用以及石墨烯作为金属团簇载体的潜力。然而,实际应用中对金属/石墨烯复合材料的功能需求存在显著差异,特别是在薄膜的结构设计和优化方面,需要根据不同领域的特定需求进行精准调控。由于现有实验方法在捕捉薄膜生长过程和原子演化行为上的局限,所以本文采用分子动力学模拟方法,建立了Au13团簇在石墨烯表面上的沉积模型,进而从原子微观尺度再现了Au13团簇在石墨烯表面上的物理气相沉积（PVD）过程,研究了不同入射能量、沉积速率和入射角度对Au13团簇沉积过程的影响,并对沉积后的Au薄膜进行了纳米压痕的分子动力学模拟研究。本研究主要结论为: （1）入射能量是影响薄膜生长模式的关键因素,在较低入射能量（0.1 e V、1 e V）下,表现为岛状生长模式;中等入射能量（5 e V）时,为层岛状混合生长模式;当入射能量增至10 e V或20 e V时,为层状生长模式。此外,沉积速率对薄膜生长的影响有限。在低入射能量时,提高沉积速率能够从一定程度填补薄膜表面的空隙,薄膜表面粗糙度显著降低,从一定程度提高了薄膜表面质量,但在较高入射能量时,薄膜生长方式变化不大。 （2）入射角度对薄膜生长形貌影响较大,适当增加入射角度（15°）可以填补薄膜表面的部分空隙,由于较小入射角度使原子具有更好的迁移和填充能力,从而改善薄膜表面形貌,但继续增加入射角度（30°和60°）容易形成较高的局部堆积,薄膜表面均方根粗糙度由3.17（?）增至5.23（?）,且薄膜表面出现大量空隙,降低了薄膜质量。 （3）纳米压痕过程中,薄膜厚度、压头尺寸和温度对曲线震荡有显著影响,且高沉积速率下薄膜展现出更好的塑性变形能力。Shockley不全位错在所有模型中占主导,特别是在RM-1模型中比例最高,这与薄膜的高粗糙度有关。相比之下,RM-2和RM-3模型因较低的表面粗糙度优化了应力分布,促进了更均匀的塑性变形,从而提高了力学性能。