关键词：
石墨烯/金刚石异质结构
镍催化
硼掺杂金刚石衬底
温度调控
电输运性能
摘要：
金刚石因具有超宽禁带、超高硬度、高热导率、高击穿电压等优异性质,作为新一代宽禁带半导体材料备受关注,被誉为终极半导体材料。为了拓宽金刚石的应用领域,充分发挥其优异性能,基于金刚石的异质结构的设计与制备是金刚石领域研究热点。石墨烯作为新兴二维材料具有优异的性质与极高的应用价值前景,将石墨烯与金刚石相结合制备石墨烯/金刚石异质结构可以使二者优势互补,极大的拓展两者的应用性能与应用范围。已有理论研究证明石墨烯/金刚石异质结构在光电器件、高频高功率器件等领域表现出良好的性能,具有重要应用前景,因此制备高质量石墨烯/金刚石异质结构是构筑石墨烯-金刚石功能器件的重要方案。
以金刚石为碳源,原位催化生长石墨烯可以有效避免转移法对石墨烯产生的污染及损伤,并且降低异质结构界面效应,是制备高性能石墨烯/金刚石异质结构的重要方法之一。基于铜、镍等金属原位催化金刚石表面生长石墨烯已经有了一定的研究,并成功制备出异质结构。然而,表面形貌差、层数分布不均匀、异质结构迁移率低等问题依然存在,且生长工艺、异质结构性能、生长机理等有待进一步深入、系统的研究。基于上述问题,本文以（100）单晶金刚石为衬底及唯一碳源,基于金属与碳的固溶反应,在金属镍催化作用下,制备高质量石墨烯/金刚石异质结构,研究了衬底硼掺杂浓度及退火工艺对其界面特性及电学特性的影响,并开展金刚石表面石墨烯生长机理研究。具体研究内容及主要结果如下:
1、金刚石表面石墨烯外延生长研究多以本征金刚石作为衬底,导电硼掺杂金刚石衬底表面生长石墨烯可拓展金刚石在电学领域的应用。以不同硼掺杂浓度（100）单晶金刚石为衬底,制备了石墨烯金刚石异质结,系统研究了衬底硼掺杂浓度对石墨烯生长的影响。以镍为催化剂,在1000°C条件下原位催化生长石墨烯,结果表明,随着金刚石衬底中硼掺杂浓度的增加,生长的石墨烯薄膜层数减少,均匀性及表面平整度增加。生长后金刚石衬底的粗糙度随着硼掺杂浓度的增加而降低,重硼掺杂金刚石衬底具有较好的表面平整度。上述结果归因于硼掺杂提升金刚石表面的耐刻蚀性,抑制镍的刻蚀作用,进而减少石墨烯生长层数,并提高石墨烯表面平整度。
2、针对石墨烯/金刚石异质结构制备过程中温度对石墨烯生长质量及镍刻蚀金刚石衬底平整性影响的问题,本文中提出通过温度调控技术,实现了金刚石单晶上石墨烯薄膜的高质量生长,降低镍刻蚀金刚石衬底不均匀性,提高石墨烯/金刚石异质结构质量。以（100）取向高温高压单晶金刚石为衬底,金属镍为催化剂,使用快速退火工艺调控实验温度参数,探究温度对金刚石衬底刻蚀及表面石墨烯生长影响。证实了较快的升温速率（60°C/s）可以有效降低衬底刻蚀各向异性。协同优化反应温度（1000°C）及反应时间（20 s）,可以提高衬底界面及石墨烯薄膜平整度、提高实验可控性。通过调控冷却温度及冷却速率实现了对石墨烯层数及质量的调控。
3、针对目前石墨烯/金刚石异质结构制备相关研究中,石墨烯生长机理需进一步补充,异质结构性质需进一步探索的现状,对石墨烯/金刚石异质结构制备过程及界面状态进行了深入分析,明确了金刚石中碳原子在镍膜中断键、溶解、最终析出在镍膜上方的生长过程及镍膜自上而下的湿刻蚀过程,并创新性的发现石墨烯与金刚石衬底具有良好的欧姆接触特性。以探索好的生长条件（升温速率60°C/s、反应温度1000°C、反应时间20 s、快速冷却温度500°C）,（100）取向高温高压单晶金刚石为衬底,制备了高质量石墨烯/金刚石复合结构。结果表明生长后高平整度的石墨烯薄膜及金刚石衬底是制备高质量异质结构的关键因素,高温退火后镍膜的完整性是保证这一因素的前提。霍尔效应测试表明制备的异质结构具有较好的电学性能,室温载流子迁移率高达737 cm2/Vs,且具有较好的结合强度。将金刚石单晶表面高质量石墨烯用作硼掺杂金刚石表面电极,并验证了其输运特性,结果表明,相比于传统的钛金电极,石墨烯电极与金刚石衬底具有更小的接触电阻。
本论文在参数调控、机理探索等方面对石墨烯/金刚石异质结构的制备进行了深入研究,并制备了高结合强度、优异电学性能的高质量石墨烯/金刚石异质结构,为后续制备高质量异质结构提供了可靠的实验依据。本论文工作为设计和研发金刚石薄膜微结构和高性能半导体器件提供了新的实验依据与设计思路,有利于拓展其应用范围。
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