关键词：
多金属氧酸盐
复合薄膜制备
电化学传感器
水污染
石墨烯
层层自组装法
2,4-二硝基苯肼
摘要：
自新中国成立以来我国大力发展工业化,随着我国各方面工业化进程的不断加快,多种化石能源被相继开发利用,并不断衍生出新的可利用物质,以此来供给社会的不断发展。但是化石能源在大力推动社会发展的同时也带来了新的环境污染问题,如超量碳排放问题,环境水污染问题等。尤其是水污染问题,水是生命之源,水源问题不仅关系我们现在这几代人,还会一直影响子孙后代,如果不妥善处理水污染问题,很难保证不会出现类似水俣病一样的疾病,因此,开发有效和灵敏的分析技术来检测水环境中有机污染物的水平,并制定具有成本效益的方法来去除这些污染物具有重要的研究意义。在诸多实验室检测方法中,电化学检测方法凭借其速度快、效率高、精确度高、便携性好且成本低廉等特点从而获得众多从事污染物检测处理人员的青睐。此外,在各种污染物的去除方法中,吸附被公认为有前景技术,因为它具有一系列优点,包括灵活性、操作程序简单、操作成本相对较低、去除效率高和较少的二次处理等。因此,本论文的研究工作集中在两个方面,一是开发电化学传感器,用于检测污染物2,4-二硝基苯肼（2,4-DNPH）,二是发展吸附剂,用于去除污染物2,4-二硝基苯肼（2,4-DNPH）。主要工作内容如下:
第一,选用Wells-Dawson型铜基多金属氧酸盐(Cu4P4W30)与改性后的石墨烯（PDDA-r GO）作为实验中工作电极的基材,再由层层自组装法在ITO电极上构筑复合薄膜,制备用于检测2,4-DNPH的电化学传感器。通过紫外可见光谱和电化学实验证明该方法的可行性,然后使用制备的传感器(Cu4P4W30/PDDA-r GO)_n对2,4-DNPH进行检测,研究了影响检测性能的实验条件,考察了传感器的稳定性,重现性和可重复利用性。研究结果表明,该修饰电极的有效电极表面积为2.09cm2,在p H值为7即中性环境下催化2,4-DNPH的效率（CAT）为90.2%,同时该修饰电极在7层时检测效果最佳,测出检出限（LOD）为35.6 n M,且传感器稳定性良好。
第二,再选用Wells-Dawson型铁基多金属氧酸盐与改性后的石墨烯（PDDA-r GO）为实验中工作电极的基质,在ITO电极上由层层自组装法构筑复合薄膜(Fe4P4W30/PDDA-r GO)_n,通过紫外可见光谱和循环伏安证明电极成功组装。然后使用ITO/(Fe4P4W30/PDDA-r GO)_n作为传感器对2,4-DNPH进行检测,研究了影响检测性能的实验条件,考察了传感器的稳定性,重现性和可重复利用性。研究结果表明,该修饰电极的有效电极表面积为1.57 cm2,在p H值为7即中性环境下催化2,4-DNPH的效率（CAT）为44.1%,同时该复合薄膜修饰电极在7层时检测效果最佳,测得该电极对2,4-DNPH的检出限（LOD）为107.6 n M,且稳定性良好。
第三,制备氧化石墨烯（GO）和纳米零价铁（n ZVI）复合材料（GO-n ZVI）为吸附剂,首先通过红外和紫外可见光谱验证材料的特征,然后通过氮气吸附-脱附实验证明把纳米零价铁负载到GO后得到的复合材料（GO-n ZVI）比GO的比表面积大,并用电子显微镜观察了GO和GO-n ZVI的形貌。以此复合材料作为吸附剂系统研究了对2,4-DNPH的去除效果,研究了吸附动力学和吸附等温线,并对其再现性、选择性和重复使用性进行了评价。实验结果表明:GO-n ZVI吸附2,4-DNPH达到吸附平衡时间约为4 h,当吸附剂的质量为0.015g时吸附性能最好且此时除去率约为82.6%,吸附反应可在宽的p H值范围下进行,最佳p H值范围为6到7,温度升高对于吸附反应有利,在吸附剂重复使用五次时,吸附剂对2,4-DNPH吸收量仍能达到第一次吸附量的73.6%,这表明复合材料GO-n ZVI作为吸附剂具有较好的的可重复利用率,可以多次循环使用。
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