关键词：
氧化石墨烯
界面聚合
聚酰胺纳滤膜
抗污染性能
摘要：
纳滤膜是继微滤、超滤和反渗透膜之后出现的第四种压力驱动膜,因其具备运行压力低、分离性能好等优点在饮用水处理、工业废水处理、医疗卫生等多个领域展现出良好的应用前景。然而,传统纳滤膜存在的主要问题是渗透性能、抗污染性能等有待提高。膜材料是影响膜性能的核心要素,选取适宜的膜材料可有效提高水质的处理效果。本研究是以哌嗪（PIP）和均苯三甲酰氯（TMC）为水相和有机相单体,引入氧化石墨烯（GO）作为亲水改性材料,以聚砜超滤膜（PSF）为支撑体,采用界面聚合法制备渗透通量高、抗污染性能强的氧化石墨烯复合纳滤膜（GO-PA-PSF膜）,研究制膜条件对膜表面形貌、化学结构及分离性能的影响,探究复合纳滤膜对原水有机物的去除效能及去除机制。
首先,以PIP和TMC分别为水相和有机相单体,将GO均匀分散在水相溶液中,以PSF超滤膜为支撑体,采用界面聚合法制备GO-PA-PSF膜。考察不同GO、PIP、TMC添加浓度、热反应时间及温度对GO-PA-PSF膜渗透通量、分离性能和表面结构的影响。通过SEM、XPS、Zeta电位等表征手段对GO-PA-PSF膜表面形貌、化学组成、电荷性等进行分析。研究发现,GO-PA-PSF膜最佳制膜条件:PIP浓度为1 wt%,TMC浓度为0.15 wt%,GO浓度为0.01 wt%,水相反应时间为10 min,界面聚合时间为60 s,热反应温度为70℃,热反应时间为10 min。当GO添加量为0.01 wt%时,膜表面开始出现褶皱,膜表面粗糙度、亲水性和负电性增强,其渗透通量为50.47 L·m-2·h-1,对Na2SO4截留率为98.14%,在30 h脱盐试验中保持良好的稳定性,对牛血清蛋白的抗污染性能增强。
然后,选取牛血清蛋白（BSA）、腐殖酸（HA）和海藻酸钠（SA）作为天然有机物（NOM）的模型污染物,考察PA-PSF和GO-PA-PSF膜对有机污染物的去除效果以及膜污染控制效能,探究GO-PA-PSF膜对NOM的去除机制。通过Hermia模型拟合推测有机污染物对GO-PA-PSF膜的污染机制,探究GO的引入对纳滤膜表面污染机制的影响。结果表明,与PA-PSF膜相比,GO-PA-PSF膜对三种模型污染物的TOC去除率分别从74.92%、77.35%和84.41%提升至86.01%、88.65%和90.92%,对多组分污染物的TOC去除率分别从79.08%提升至90.02%。通过Hermia模型分析发现,PA-PSF膜表面污染情况主要为完全堵塞以及滤饼层堵塞,而GO-PA-PSF膜则是符合标准堵塞,表明GO的引入有效缓解了膜表面滤饼层的形成。
最后,选取赣江某段原水作为试验水样,通过EEM、TOC和UV254考察PA-PSF膜和GO-PA-PSF膜对原水有机物的去除效能,采用SEM、FTIR和XPS等表征手段分析原水有机物对膜表面形貌、化学组分的影响,探究GO的引入对膜污染控制效能的影响。结果表明,赣江原水是以自源溶解性有机物（DOM）占主导的天然水体,其中疏水性有机物占比为60.81%,亲水性有机物的占比为39.19%。GO-PA-PSF膜对原水中有机物的TOC和UV254去除率分别为81.39%和96.29%,PA-PSF膜对水中有机物的TOC和UV254去除率分别为70.58%和88.89%,GO-PA-PSF膜展现出良好的截留效果。表征结果得知,PA-PSF和GO-PA-PSF膜表面的有机物种类主要有蛋白质、脂肪族化合物和多糖等物质,并且GO-PA-PSF膜表面污染物更少,表明GO的引入减缓了膜污染的形成。
综上所述,本论文采用界面聚合法制备氧化石墨烯复合纳滤膜,实现膜表面亲水性能、粗糙度以及电荷性的强化,并且复合纳滤膜的渗透性能、分离性能、稳定性能及抗污染性能得到增强,为GO制备复合纳滤膜在水处理建立较为系统的理论依据与应用支撑。
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