关键词：
界面
热管理
光催化
过氧化氢
水蒸发
摘要：
随着经济的高速发展,能源短缺和水污染等问题日益严峻。过氧化氢（H2O2）是一种环保型氧化剂,广泛应用于化学合成、医药及污水处理等领域。目前已经开发了多种材料与方法制备H2O2,但仍面临生产速度慢(～1 mM·h-1)和浓度积累量低（<10 mM）的问题。太阳能界面系统通过气液界面限域光热效应,具有良好的太阳能转换利用效率,在海水淡化和废水净化等领域具有广阔的应用前景。因此,本文基于太阳能界面水蒸发系统,转变传统常见的颗粒光催化形式（PC）,构建太阳能界面光催化体系（SICS）。通过表界面局部热化,将太阳能转化的热量集中在界面处,减少因热传递和热辐射过程而产生的能量损失,在动力学角度促进反应物分子的吸附和活化,在热力学角度提供催化反应需要的能量。同时将碳点（CDs）改性的共价三嗪框架（CTFs）光催化剂与氧化石墨烯（GO）复合负载在商业海绵（MS）上并进一步原位聚合聚乙烯醇/聚苯乙烯磺酸（PVA/PSS）水凝胶进行性能优化,提高光吸收能力及载流子分离能力,实现了双氧水的迅速生产及高浓度积累。基于体系展现出的优异光热水蒸发性能,构建CDs-CTFs@r GO@MS-PVA/PSS蒸发器,在盐水和酸碱水样中稳定工作获得纯净水。具体研究结果如下:
（1）以CDs-CTFs为初始光催化剂在PC和SICS中进行的光热和光催化性能实验表明:与PC相比,SICS中样品表面升温速率更快,平衡温度更高。SICS有效的热管理及热利用为光催化过程提供了良好的温度环境,双氧水产率从11.13 mM·g-1提升至14.75 mM·g-1,提升率达32%。
（2）将GO与CDs-CTFs复合改善光催化剂光吸收能力,实现全光谱太阳光吸收及能量转换。复合后样品双氧水产率提高至16.25 mM·g-1。通过表面覆盖玻璃片的方法,削弱水蒸发过程,降低蒸发热损失而实现集热。进一步改进的SICS中,双氧水产率增幅129%,达到37.34 mM·g-1。在CDs-CTFs@GO@MS表面原位聚合聚电解质水凝胶PVA/PSS构建CDs-CTFs@GO@MS-PVA/PSS样品,实现高效的质子供应和电荷分离。在SICS中双氧水产率达到了38.50 mM·g-1,表面覆盖玻璃片集热后,产率进一步提升至46.20 mM·g-1。在浓度积累测试中,样品CDs-CTFs@GO@MS和CDs-CTFs@GO@MS-PVA/PSS经过5 h的长时间催化,SICS体系中每克催化剂产生的浓度积累量分别达到了76.76 mM和87.40 mM。通过光催化体系的设计和光催化剂的优化改良,我们同时实现了高效双氧水生产及高浓度积累,也解决了催化剂难以的回收问题。
（3）以苯酚和盐酸四环素为模型污染物,1个光强下进行1 h光催化降解的实验表明:与传统PC相比,SICS在氧化降解污染物中具有独特的优势。对于苯酚的降解,SICS体系中1 h后降解率达到48%,远超PC 15%的降解率。1 h后盐酸四环素降解率达到40%,超出PC 18%的降解率。
（4）构建CDs-CTFs@r GO@MS-PVA/PSS蒸发器蒸发获取纯净水。HI还原后的CDs-CTFs@r GO@MS光吸收能力显著提高,1光强下水蒸发速率达到2.10 kg·m-2·h-1。通过聚合水凝胶,实现聚合物网络中局域热量管理及水分子活化,降低蒸发焓,提高水蒸发效率。在1个光强下,水蒸发速率达到2.34 kg·m-2·h-1,3个光强下水蒸发速率达到6.64 kg·m-2·h-1。该蒸发器在盐水及酸碱性水样等恶劣条件下可稳定工作,且经过循环使用,水蒸发速率依然维持在2.30 kg·m-2·h-1附近。这为蒸发器的广泛应用奠定了基础。可应用性方面,5 wt%盐水中蒸发收集的水质在浊度和电阻率两种水质指标检测下,与实验用去离子水无明显差别。这为蒸发器利用自然光进行海水淡化,解决淡水短缺困境提供了依据。
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