关键词： 细颗粒物   污染成因   气象条件   大气化学与天气预测模式   应急管控   连云港  

摘要： 针对2022年1月5—14日连云港发生的细颗粒物(PM_(2.5))连续污染事件(PM_(2.5)超标共计5 d),基于常规空气质量参数、气象要素、颗粒物组分参数等数据资料,系统分析了污染期间PM_(2.5)时空变化特征及污染成因,结合大气化学与天气预测模式(WRF-Chem)和敏感性试验方法,定量评估了应急减排措施对连云港各区县PM_(2.5)浓度的影响。结果表明,5 d超标日中有3 d为轻度污染,2 d为中度污染,全市PM_(2.5)浓度呈现先上升后下降的趋势。不利的气象条件(静稳、小风、高湿)、本地排放(机动车尾气、工业工艺源)和二次生成共同导致了PM_(2.5)污染的发生。实施黄色预警管控后,ρ(PM_(2.5))平均值下降了4.6μg/m^(3),降幅为5.2%,其中东海县和灌云县ρ(PM_(2.5))的降幅最大,分别为6.1%和8.3%,同时污染天ρ(PM_(2.5))峰值平均下降了9.4μg/m^(3)(6.0%)。通过PM_(2.5)过程分析方法发现,应急减排导致人为排放、化学过程和背景浓度对近地面ρ(PM_(2.5))正贡献的减少量要显著大于垂直混合、区域输送和对流过程负贡献的增加量。

关键词： 武汉市   霾   水溶性离子   来源解析   潜在源区  

摘要： 本文利用气体组分及大气气溶胶在线监测系统(MARGA ADI 2080)观测武汉市2018年1月9—26日大气气溶胶中的8种水溶性离子(NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-)、K^(+)、Ca^(2+)、Na^(+)和Mg^(2+)),结合气象要素数据,使用主成分分析(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)、HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源区贡献(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT),对霾污染过程中水溶性离子进行了全面的来源解析,探究了霾不同阶段下来源差异和空间分布特征。结果表明:(1)本次霾污染中的8种水溶性离子和4种污染气体,PCA解析出的源和占比分别为二次源和燃煤源的混合源(41.28%)、工业排放和土壤扬尘混合源(27.73%)和机动车排放源(9.63%),PMF解析出的源和占比分别为燃煤与土壤扬尘混合源(18.57%)、机动车排放源(20.74%)、二次源(18.30%)、光化学污染源(22.24%)和燃煤源(20.15%)。(2)霾在不同阶段下水溶性离子和4种污染气体的来源存在差异,在清洁天和霾消散阶段,光化学的贡献最高,占比分别为31.42%和36.07%;在霾发生阶段燃煤与土壤扬尘源的贡献最高,其贡献为40.94%;在霾发展阶段,最大的控制源为二次源,贡献占比为37.51%。(3)此次武汉市霾污染中PM_(2.5)浓度和NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)的潜在源区为皖豫鄂三省和赣湘鄂三省交界处。霾污染中PM_(2.5)的主要影响范围是武汉市南部和北部省份,NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+)和SO_(4)^(2-)的主要影响区域为武汉市东北方向的城市、湖南省和江西省。

关键词： 可培养细菌真菌   总微生物   活死细菌   粒径分布   水溶性离子   金属元素   大气氧化性  

摘要： 生物气溶胶对人体健康的潜在危害不容忽视,但霾污染过程中生物气溶胶变化规律及其影响因素仍不明确.本文利用六级生物气溶胶采样器及大气颗粒物采样器开展了一次典型霾污染过程样品的采集,通过恒温培养测定可培养细菌和真菌浓度,采用4',6-二脒基-2-苯基吲哚(4',6-diamidino-2-phenylindole,DAPI)和LIVE/DEAD BacLightTM试剂染色-荧光显微镜计数方法测定总微生物及死/活细菌浓度,并通过其与颗粒物中水溶性离子、金属元素、气象因素及大气氧化性的关系探讨了生物气溶胶分布的影响因素.结果表明,霾污染过程中,可培养细菌和总微生物在轻度污染时浓度最低,随着污染加重其浓度逐渐升高.可培养真菌浓度在霾发生初期大幅增加,平均浓度为污染发生前2.5倍.活菌和死菌浓度在霾过程均呈现先急剧下降后逐渐上升的趋势.可培养细菌粒径分布在霾污染过程中呈现偏态分布(0.65~1.1μm,除中度污染外)和双峰分布(>7.0μm和1.1~2.1μm,中度污染),可培养真菌粒径在整个污染过程中呈单峰分布,峰值分别为0.65~1.1μm(污染发生前、中度污染和污染结束)和1.1~2.1μm(轻度污染和重度污染).Pearson相关性分析显示,轻度及重度污染条件下,Mg2+和Fe对细菌产生正相关影响.冗余分析(RDA)结果表明,大气氧化能力(Ox)增强会抑制可培养细菌的生长,但会有利于可培养真菌的繁殖.

关键词： COATS实验   霾污染   大气边界层空间结构   物质聚集层   PM2.5浓度湍流通量   华北平原  

摘要： 华北平原霾污染问题严重,霾污染的演变与大气边界层密切相关,但华北平原边界层理化过程的实验和理论研究尚且不足,仍有许多科学问题亟待解决.为此,2016~2020年,北京大学联合中国气象科学研究院和中国科学院大气物理研究所,在华北平原开展了霾污染天气大气边界层空间结构综合观测COATS实验(Comprehensive Observation on the Atmospheric boundary layer Three-dimensional Structure during haze pollution).COATS实验空间上构成“点-线-面”的实验布局,全面获取了冬夏季边界层气象和环境要素的时空剖面及细颗粒物湍流输送资料.研究成果包括:给出了华北平原边界层结构及细颗粒物浓度的时空分布基本特征;揭示了持续性重霾天气的典型热力结构和低空急流的清除机理;阐明了太行山对边界层空间结构的调整是华北平原霾污染非均匀分布的重要原因,指出山地诱发的垂直环流可以促进高架污染层的形成,强调了大气内边界效应对污染物水平扩散具有约束作用;对比分析并定量估算了冬夏季边界层对霾污染的贡献;解析了边界层高度与地面污染物浓度关系的湍流输送本质,定义了“物质聚集层”并阐明了物质法确定边界层高度的适用性;研发了PM2.5浓度湍流通量测量系统,获取了PM2.5浓度湍流通量并给出PM2.5浓度的湍流特征.COATS实验对深入理解霾污染期间的边界层物理机制、弥补边界层空间结构对霾污染影响的认识空缺有重要理论意义,有利于改进和发展边界层参数化方案,为制定区域污染防控措施提供了科学依据.

关键词： 区域性霾日   持续性区域性霾事件   空气质量指数(AQI)   陕西   偏强东南风  

摘要： 根据陕西省气候特征及地形,将陕西省分为关中、陕南和陕北3个子区,并定义了区域性霾日及持续性区域性霾事件.基于气象、环保及遥感资料,分析了陕西省区域性霾日及相应的气溶胶污染的时空分布特征.结果表明,陕西冬季各子区区域性霾日有显著差异,关中地区区域性霾日最多,平均每年冬季大于21 d,陕南地区为6 d,陕北地区大于1 d.关中每年冬季均会出现持续性区域性霾事件.关中区域性霾日区域平均风速普遍小于5 m·s^(-1),陕南区域性霾日区域平均风速普遍小于4 m·s^(-1).区域性霾日出现时气溶胶光学厚度(AOD)明显增大,部分地区大于0.9,关中、陕南和陕北出现区域性霾日时,区域平均空气质量指数(AQI)几乎均大于100.根据激光雷达探测数据,近地层500 m以下区域性霾日的平均消光系数是冬季平均值的2~3倍.关中出现区域性霾日的背景环流以斯堪的纳维亚半岛正异常中心,乌拉尔山东部位势高度负异常和东亚地区正异常所组成的正位相斯堪的纳维亚环流型为主要特征,近地面存在东南风异常.相比2017年,2018年冬季偏强的东南风异常为陕西省区域性霾日增多提供了有利的气象条件,偏强东南风异常增强了陕西关中及其以南地区大气辐合,并且将我国中东部地区的气溶胶输送到了陕西省.

关键词： 霾   颗粒物   大气污染防治  

摘要： 本文利用2014-2022年郑州市城区PM2.5观测和地面气象数据,统计分析该地区霾状况在污染防治和新冠疫情防控背景下的逐年和季节变化。结果表明:郑州市城区污染水平呈现清晰的季节变化,1月份PM2.5平均浓度最高,达124.6μg/m^(3),平均霾天数超过15d,7月份PM2.5平均浓度最低,仅为35.8μg/m3,平均霾天数不足0.6d;各季节PM2.5浓度均呈现随年份逐渐减少的趋势,按下降快慢排序依次为冬季>秋季>春季>夏季;2020―2022年,重度或严重霾的出现频次迅速下降,这些结果共同显示出减排促进了空气质量的提升。

关键词： 河南省   霾污染   农村点位   组分特征   消光系数  

摘要： 近年来,我国京津冀及其周边地区暴发了多次霾污染过程,受观测仪器等因素的限制,尚未有对河南省北部城市和农村霾污染的对比研究.利用一系列在线高时间分辨率的观测仪器在河南省2个城市点位和3个农村点位对一次区域重污染过程(2018年1月12~25日)进行综合观测.结果表明SO_(4)^(2-)、 NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)(SNA)是此次区域污染过程中5个点位PM_(2.5)中占比最高的组分,位于53%~63%之间,以NO_(3)^(-)为主24%~32%,其次为SO_(4)^(2-)(13%~17%).相较于城市点位,农村点位PM_(2.5)中有机物的占比更高,尤其是夜间.随着污染的加重,SNA的占比上升,重污染时段可达67%.此外,当区域受南部气团的传输影响时,5个点位PM_(2.5)中NO_(3)^(-)的占比增大;受北和东北部气团的传输影响时,PM_(2.5)中SO_(4)^(2-)和有机物的占比增大.硝酸铵是导致霾过程中大气能见度下降最主要组分,并且硝酸铵和硫酸铵对城市点位的影响高于农村点位.综上,城市和农村点位PM_(2.5)组分差异显著,城市地区需继续加强对气态前体物的削减,农村地区需同时重视碳质气溶胶排放源的管控.

关键词： GRAPES＿Meso5.1/CUACE   非均相化学   气相化学   霾污染   复合型污染  

摘要： 大气化学模式是空气质量预报和空气污染形成机制研究的基础工具,完善模式中大气化学过程参数化方案是气溶胶、气体污染物准确预报的基础。本研究主要对我国自主研发的化学—天气耦合数值预报模式GRAPES＿Meso5.1/CUACE中的关键化学机制进行了优化和改进:引入了九个非均相化学反应（H2O2、HNO3、HO2、N2O5、NO2、NO3、O3、OH、SO2）、引入并对比了多种SO2、NO2摄取系数方案;引入了国内外得到广泛应用的CB05CL气相化学方案。以2016年6月、12月分别代表夏季、冬季,评估了非均相化学和气相化学机制对我国典型区域和城市主要气体（SO2、NO2、O3）、气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、PM2.5)污染物模拟的影响,验证了新增机制的有效性。对比研究了非均相化学和气溶胶辐射反馈对我国冬季霾污染和夏季复合型污染形成的相对重要性,阐明了二者之间的相互影响机制。主要研究结论如下:由于相对湿度和气溶胶阴阳离子当量浓度比（ER）的时空分布差异,不同摄取系数计算方案下,硫酸盐、硝酸盐浓度的时空分布存在显著差别,特别是重霾污染时期这种差异尤为显著,相对湿度计算方案导致了硫酸盐和硝酸盐的过度高估,而ER方案考虑了非均相反应的自我限制机制,有效制约了重霾污染过程中硫酸盐、硝酸盐的过量生成。最终,将基于气溶胶ER和由相对湿度、ER共同决定的参数化方案分别应用于SO2和NO2非均相反应中,组成了有效的、适用于GRAPES＿Meso5.1/CUACE模式的非均相化学模块。考虑非均相化学反应显著改善了模式对京津冀和长三角地区冬季霾污染过程中PM2.5化学组分和质量浓度的模拟效果。与不包含非均相反应的初始模式相比,北京市硫酸盐、硝酸盐、铵盐、PM2.5模拟浓度的标准化平均偏差（NMB）分别从-26.7%、-28.3%、-58.2%、-34.0%下降至1.0%、-2.2%、-47.2%、-24.2%。模式对污染时期PM2.5化学组成的描述也更为准确。北京市霾污染时期硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳气溶胶的占比从初始模式模拟的13.7%、19.3%、6.9%、60.1%变化为16.5%、23.0%、7.6%、52.9%,更接近实际观测（16.0%、23.2%、14.1%、46.7%）。上海市二次无机气溶胶（SNA）和PM2.5模拟效果也有类似的改进,证实了非均相化学对准确霾污染预报的重要性。新引入的CB05CL气态化学方案较好地重现了我国东部地区冬、夏两季SO2、NO2、O3、PM2.5的时空分布。污染物浓度高值中心的位置与实际观测比较一致,但是强度略微低估。整体上,CB05CL方案下GRAPES＿Meso5.1/CUACE模式的气体污染物模拟水平与国际上的主流模式相当,京津冀地区夏季SO2、NO2、O3浓度模拟值的NMB分别为-31.6%、-24.0%、-5.9%,长三角地区为-25.8%、-29.1%、-7.8%。冬季主要污染物的模拟水平与夏季基本相当,但是京津冀地区重霾污染时期的O3浓度高估比较明显,这可能是未考虑气溶胶—辐射相互作用时,模式对重霾污染过程中地面温度、地表短波辐射度的显著高估所致。非均相化学（Het）和气溶胶辐射反馈（ARI）对我国中东部地区冬季平均PM2.5浓度的总贡献为43.7μg m-3（29.7%）,其中ARI（19.7%）的贡献远高于Het（6.1%）,Het–ARI相互作用的贡献为3.9%。随着霾污染的逐渐加重,Het、ARI的影响也越来越显著,但是程度有所区别。从清洁到中度污染再到重度污染,Het对PM2.5浓度的贡献从4.0%上升至6.6%再到7.8%,而ARI从9.1%迅速上升至21.0%再到29.1%,表明ARI的显著增强是霾污染过程中PM2.5浓度爆发性增长的主要原因。ARI直接导致PM2.5浓度上升的同时,也通过增大气溶胶表面积浓度进一步促进了SO2和氮氧化物的非均相氧化,加速了SNA的非均相生成。这种ARI对Het的加速效应对严重污染时期SNA、PM2.5生成的贡献也不可忽视（18.5%、7.3%）。Het和ARI对夏季复合型污染的影响相对较小,其对北京市PM2.5浓度、日最大八小时平均O3浓度的总贡献分别为3.0μg m-3（7.3%）、-4.2μg m-3（-2.9%）,这可能与夏季PM2.5污染整体较轻有关。

关键词： 霾污染   电磁波衰减系数   雷达作用距离方程   霾预警  

摘要： 随着工业化的不断发展,霾污染已经成为严重的大气污染现象之一。不论是全国还是宁夏地区,霾污染对交通安全、人们的身体健康、生态环境等都造成了不同程度的威胁。因此,在实现霾污染治理的同时,设计霾预警方案也是非常必要的。已有研究表明霾颗粒是带电的,且带电极性不同。本论文主要研究了霾污染对电磁波衰减的影响,进而提出在考虑电磁波衰减情况下雷达的作用范围方程,再基于电磁波衰减理论模型与雷达作用范围方程设计了霾预警方案。为了更准确地预测霾期间厘米波的衰减系数,使用量纲分析法确定影响电磁波衰减的无量纲物理量。即颗粒粒径、电磁波频率、颗粒湿度和颗粒表面电荷密度。然后,以核壳结构作为颗粒结构,分析核壳结构对电磁波衰减的影响。结果表明,在高湿度下形成的核壳结构的霾颗粒的体积分数增大,将导致介电常数的增大,从而使电磁波的衰减系数增大。由于电子可以在核壳结构的表面上移动,使粒子的表面电导增大,导致电磁波衰减系数增大。通过对张晓斌等人[1]的实验数据进一步分析,发现电磁波衰减系数的变化可以通过Hp-Hp0予以反映。粒子的电荷量主要影响电磁波衰减系数随Hp-Hp0线性变化的斜率项。基于张晓斌等人[1]的实验结果,本论文提出一个改进的预测电磁波衰减的经验模型。此外,为了体现霾颗粒系统的微观性,做无量纲处理时使用了电子的电量与质量的比值,且本论文中的模型引入了粒子之间的相互作用。基于本论文的电磁波衰减模型,提出了考虑电磁波衰减的雷达作用距离计算公式,得到考虑电磁波衰减时雷达作用距离与不考虑电磁波衰减时雷达作用距离呈指数关系。在本论文中的电磁波衰减理论模型和雷达作用距离计算公式基础上,设计了外来霾预警方案。本论文梳理了宁夏石嘴山与宁东地区的地形地貌和风环境,分析了这两个地区与银川市之间是否可以形成一个风通道。梳理了石嘴山市与宁东地区可能存在的污染物,分析了这两个地区是否可能形成霾污染。基于本论文中介绍的外来霾预警方案,对宁夏石嘴山市与宁东地区进行了霾污染预警方案的应用初探。探讨了,在霾污染期间,如果要保持雷达的作用距离不变,将预测电磁波衰减系数的模型作为标准,改变雷达的增益系数,来实现保持雷达作用距离不变的目的。

关键词： 气溶胶   WRF-Chem   气溶胶直接辐射效应   吸收性气溶胶和散射性气溶胶  

摘要： 随着经济的快速发展,华北平原重霾事件频发,成为空气污染问题最严重的地区之一。重霾污染期间,高浓度的气溶胶可以通过吸收和散射太阳辐射的直接辐射效应来影响地气系统的能量平衡,进而对地面的气象场产生影响。变化的气象场又会反过来影响气溶胶的生成和消散过程,从而对气溶胶浓度产生影响。不同光学特性的气溶胶（如吸收性气溶胶和散射性气溶胶）的直接辐射效应机制有所不同。因此,研究重霾事件中气溶胶-辐射-气象相互作用有着重要意义。本论文使用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting Model with Chemistry）模式研究华北平原重霾事件中气溶胶直接辐射效应对气象场、污染物浓度的影响,以及吸收性气溶胶和散射性气溶胶直接辐射效应的影响。本论文的三个主要研究结果如下:（1）区别于以往主要针对单次重霾事件对气象影响的研究,本部分旨在通过对天气研究和预报模型与在线化学耦合（WRF-Chem）模式的模拟结果进行集成分析,获得重霾污染期间气溶胶直接辐射效应对气象变量影响的共同特征。本文根据观测到的重霾污染事件最频发的天气类型挑选了华北平原（NCP,35.4°N～41.2°N,113.3°E～119.3°E）的五个重霾事件（2014年1月15～17日,2015年1月13～15日,2015年12月8～10日,2015年12月21～23日和2016年12月29～31日）作为研究对象。模拟结果表明,五个重霾事件中的气溶胶直接辐射效应导致地表短波辐射通量、2米温度和行星边界层高度分别下降了52.09～86.67 W m-2、0.28～0.97℃和23.13～58.50 m(上述数值均为PM2.5浓度大于150μg m-3区域的平均值)。在上述个例发生期间单位质量PM2.5引起的温度变化(ΔT2/PM2.5在PM2.5浓度大于150μg m-3区域的平均值)分别为-0.33、-0.36、-0.26、-0.44、-0.16 10-2℃m3μg-1。气溶胶对ΔT2的贡献不仅受气溶胶浓度的影响,还受风速、风向以及风的辐合辐散的影响。高风速抑制了气溶胶诱导的冷却,风的辐合限制了局部地区的温度变化,10 m高度冷空气团的入侵增强了气溶胶引起的冷却效应。从选定的污染事件中发现了气溶胶引起的风场变化的共同特征。在所有个例中,气溶胶都会在华北平原的500 h Pa处引发反气旋。在地表,所有个例中的气溶胶都降低了中国东部的海平面气压,并在华北平原东部引发异常偏北风和东北风。（2）基于第一部分的模式结果,我们又重点关注了气溶胶直接辐射效应对PM2.5及其组分浓度的影响。模拟结果表明,五个重霾事件中的气溶胶直接辐射效应导致PM2.5浓度增加了11.38～26.12μg m-3,其中BC和OC浓度分别增加了1.74～5.16μg m-3和3.24～9.26μg m-3。通过对比BC和PM2.5的增加率（增加的百分比）发现五个个例在气溶胶浓度增加的过程中,化学过程的贡献为负,物理过程均占主导作用。气溶胶直接辐射效应的化学过程导致硫酸盐浓度减少了0.05～2.00μg m-3。硫酸盐的减少与大气氧化性降低有关,OH自由基的减少导致硫酸盐的气相氧化生成减弱,O3和H2O2的减少减弱了硫酸盐的液相氧化过程。硝酸盐和铵盐浓度降幅分别为1.42～18.45μg m-3和0.42～6.11μg m-3。硝酸盐的减少可归因于大气氧化性特别是O3和OH的降低导致硝酸盐的二次生成减弱。铵盐的降低与硫酸盐和硝酸盐减少相关。受气溶胶直接辐射效应影响,O3、OH自由基和H2O2分别降低了1.71～4.53μg m-3、0.26～1.62 10-6μg m-3和0.35～3.45 10-2μg m-3。（3）我们还探究了吸收性气溶胶和散射性气溶胶直接辐射效应的异同。模拟结果表明,吸收性和散射性气溶胶都能使地表短波辐射降低,使大气中的短波辐射增加,并导致2米温度和边界层高度降低。吸收性气溶胶导致了垂直方向上850 h Pa附近更大的增温和地表更小的降温作用。吸收性和散射性气溶胶分别导致地表PM2.5浓度变化-11.20～9.40μg m-3和8.69～35.69μg m-3。散射性气溶胶引起的BC和OC浓度增加受边界层高度降低的影响,吸收性气溶胶引起的BC和OC浓度的减少受风速增加的影响。比较BC和PM2.5的增加率发现吸收性气溶胶物理过程在一些区域导致气溶胶降低,化学过程导致气溶胶减少。散射性气溶胶物理过程导致气溶胶增加,化学过程导致气溶胶减少。吸收性和散射性气溶胶直接辐射效应的化学过程会导致硫酸盐、硝酸盐和铵盐分别下降0.05～3.57μg m-3和0.03～3.41μg m-3、2.33～23.02μg m-3和0.70～22.29μg m-3、0.69～8.05μg