关键词： 霾   细颗粒物   消光   源解析  

摘要： 武汉市近十年经济持续快速发展,但空气质量问题却日益凸显,能见度低,灰霾频发。本文通过在线观测和现场采样分析,分析武汉大气灰霾污染特征及成因,研究大气中各化学物种及相对湿度与能见度的定量关系,并估算各物种的消光贡献率,为制定有效的大气灰霾污染防治对策提供科学依据。利用武汉城区2017年3月至2018年1月的在线监测数据,评估了美国IMPROVE能见度公式在武汉城区的应用效果,两版IMPROVE公式整体上都对消光系数有所低估,原版对消光系数低估了30%,新版对消光系数低估了8%。在IMPROVE公式的基础上,构建了本地化的消光方程,结合本地数据进行回归分析,得到了对能见度影响最大的三个物种硫酸铵、硝酸铵和有机物的质量消光效率,分别为3.40、4.76、5.41 m2/g。利用本地消光公式确定出各物种对武汉城区消光系数的贡献,其中硫酸铵、硝酸铵和有机物对武汉城区的大气消光系数贡献占主导地位,贡献率分别为23%,32%和21%;细颗粒物的消光效应是大气能见度降低的主要成因,对消光系数的贡献达88%。另外,武汉城区大气消光系数在冬、秋、春、夏季依次降低,分别为467、380、341、287 Mm-1。利用PMF 5.0模型结合本地化消光公式,解析出武汉城区细颗粒物的6个来源,分别为二次源、机动车源、生物质及垃圾焚烧源、燃煤源、冶金源、扬尘源,其贡献的消光系数分别为178、50、33、35、9、10 Mm-1,消光占比分别为50%,14%,9%,10%,3%,3%。在2016年1月在线离线联合监测试验中,月均消光系数为865 Mm-1,其中硫酸铵、硝酸铵和有机物的消光系数占主导地位,三者消光贡献之和约为90%,其他物种的贡献均不到5%。通过在线观测,硫酸铵、硝酸铵、有机物贡献的消光系数分别为258、409、177 Mm-1,其对消光消光系数的贡献比例分别为28%、44%和19%;在离线观测中,硫酸铵、硝酸铵、有机物贡献的消光系数分别为277、388、164 Mm-1,其对消光消光系数的贡献比例分别为30%、42%和18%。在线观测和离线观测结果比较相近,差异很小,二次源对于PM2.5浓度和消光系数的贡献都很高,因此控制二次气溶胶的生成,如对燃煤和机动车等一次源排放的气态前体进行控制或处理等,能有效的防止霾污染。

关键词： 灰霾污染天   非霾天   气溶胶   光学特性   传输  

摘要： 气溶胶灰霾污染天（HPDs）在中国东部地区频繁出现,对区域空气质量和全球气候有着深远影响。本文使用太阳光度计的测量值,对两个AERONET站点（Beijing-RADI和Xuzhou-CUMT）的2013～2016年灰霾污染天气溶胶光学特性及气溶胶直接辐射强迫进行了统计分析。结果表明:1)2013～2016年,北京和徐州的灰霾污染天总数分别为377和292,40%50%的灰霾污染天存在AERONET有效数据,非霾天有一半以上存在有效数据。2)灰霾污染天在冬季的发生频率最高,北京和徐州分别有超过三分之一及一半以上的灰霾污染天发生在冬季。3)北京和徐州灰霾污染天的AOD500nm均值分别是非霾天的3.7和1.6倍;在非霾天,徐州的AOD均值接近于北京的2倍,说明徐州有更高的气溶胶背景值。4)α中对于α<1.0和α>1.0的粒子,北京地区的相对频率分别为26.05%和73.95%,徐州分别为5.81%和94.19%,说明北京的灰霾污染天比徐州更容易受粗颗粒物的影响。在灰霾污染天,北京和徐州的FMF均值分别为0.778和0.882,表明灰霾污染天以细颗粒物为主。5)由于夏季气溶胶吸湿增长,导致细模态下气溶胶的体积分布和半径较其它季节更大。从SSA及复折射率的分析可知:北京气溶胶有更强的吸收性,而徐州气溶胶即表现出更强的散射性。6)在灰霾污染天,北京和徐州大气中的气溶胶直接辐射强迫值（DARF-ATM）分别为77.472±49.665 W/m2和42.573±28.819 W/m2。DARF-ATM值越大,表示气溶胶对大气有更强的加热效应;且低AOD值会对辐射强迫效率产生更多影响。这些结果将有助于评估中国灰霾污染天的辐射强迫效应,从而改进霾条件下卫星的气溶胶反演。在2014年12月2015年1月,利用地基激光雷达（Mini MPL）监测徐州高空霾事件,基于HYSPLIT后向轨迹模式获取其跨省传输的过程,并对有无高空霾层混合入大气边界层时,光学特性的变化进行了研究。结果表明:在所有的高空霾层事件中,观察到灰霾从自由对流层混合入大气边界层（PBL）中,随着气溶胶的侵入,使得大气边界层的光学厚度逐渐增加。在有高空气溶胶层时,AOD500nm,α,FMF三个参数都变大,表明高空霾层混合进入大气边界层会使得当地出现更高的气溶胶浓度和更多的细粒子。

关键词： 霾污染   可吸入颗粒物   化学组成   粒径分布   光学特性  

摘要： 本研究对北京地区冬季PM2.5特性进行了加密观测，结合污染气体、气象数据、后向轨迹模式、PMF(positive matrix factorization)模式和ISORROPIAⅡ(an improved thermodynamic equilibrium aerosol model)模式，分析了北京地区冬季PM2.5的化学组分、来源特征、粒径谱分布和光学特性，探讨了霾发生发展的机制及其影响因素，并进一步研究了不同污染程度下PM2.5的变化特征，和探讨了粒子粒径增长事件的主要特征及形成原因。　　研究结果表明，在2014年2月19日-3月15日的观测期间，PM2.5平均浓度为137.7±124.8μg m-3，占了PM10质量浓度的66％。在污染水平从清洁(PM2.5＜75μg m-3)增加到轻-中度污染(75-150μg m-3)，然后再增加到重度污染(150-250μg m-3)和严重污染水平(PM2.5＞250μgm-3）的过程中，除了PM2.5各个组分（水溶性成分，有机碳OC，元素碳EC和微量元素）的浓度增加外，作为主要成分的二次无机组分对PM2.5的相对贡献不断增加，OC和EC对PM2.5的相对贡献减少，这说明二次转化对污染程度的提升有重要作用。同时，PM2.5的酸度（阴离子浓度与阳离子的摩尔比）从0.96增加到1.08。此外，微量元素的富集因子(EFs)值随着污染的加剧而增加，这些结果表明人类活动的排放对污染的加剧起到很重要的作用。　　利用PMF模型解析出5种主要的PM2.5来源分别为:二次无机气溶胶、工业排放、土壤尘、交通排放，燃煤和生物质燃烧，这5种来源对PM2.5质量浓度的贡献分别为46％，20％，10％，6％和18％。在清洁水平，工业排放是PM2.5的主要来源，贡献了PM2.5质量浓度的60％。在轻，中度污染时期，除了交通排放贡献了5％，其他来源对PM2.5的贡献都在17％-29％之间，比较接近。二次无机气溶胶在重度污染和严重污染时期是PM2.5质量浓度的最大贡献者，分别贡献了40％和78％。此外，随着污染的加剧，观测地点48小时的后向气团的传输距离持续减少，清洁时期气团在48小时内的传输距离为2000公里，在严重污染时期仅为300公里，并且污染越严重，不同污染水平下来自北京南部的气团的概率越大，从0％（清洁水平）增加到97％（严重污染），这些结果表明区域和局地尺度上从南向北的污染物的输送对北京地区PM2.5浓度的上升起到关键性作用。　　观测期间获得的核模态(～10-20nm)、爱根核模态(20-100nm)、积聚模态(100-700nm)和总数浓度(～10-700nm)数浓度平均值分别为3×103，1.7×104，8.4×103和2.8×104cm-3。研究发现，随着污染的加重，核模态颗粒物的数浓度减少，爱根核模态颗粒物的数浓度基本保持不变，而积聚模态颗粒物的数浓度不断增加了。此外，观测期间粒子粒径增长事件的发生频率约占观测天数的40％，粒径增长的速率为3.1-10.9nm h-1，其中污染时期的粒径增长的更快，一方面可能是污染环境中气态前体物浓度增大，单位时间内向粒子表面输送的气体分子数增多，导致粒子表面的气体转化速率加快，从而使得污染时期的粒径增长的更快;另一方面也可能是污染环境中污染物之间的化学反应加强，促进了气体在粒子表面的反应转化速率，从而导致污染时期的粒径增长的更快。　　区域输送和化学转化是引起严重霾污染的两个主要因素。在观测期间的5次霾污染事件中，研究发现这两个因素在不同的污染水平扮演了不同的角色。在每个污染事件发生的最初12个小时，PM2.5浓度均增加了120μg m-3左右，从清洁水平上升到轻-中污染水平。同时，亚微颗粒物(～10-700nm)数浓度、平均粒径和体积浓度均表现了明显的增加。此刻，北京地区盛行南风，并且北京南部地区比北京更早出现轻-中度污染，因此，北京地区污染初期PM2.5快速的增加很可能是由来自南部的污染物的区域输送引发的。随后，PM2.5继续提升到重度和严重污染水平，此时当地的风速较弱，相对湿度高，臭氧浓度低。增加的PM2.5以二次无机组分为主，在重度和严重污染水平，二次无机组分分别贡献了PM2.5质量浓度的45％和55％，表明二次转化是污染的加剧的重要因素。此外，在重度和严重污染水平，亚微颗粒物的数浓度基本不变，但亚微颗粒物的平均粒径和体积浓度不断增加，这很可能是由颗粒物表面的非均相反应造成颗粒物粒径的增长造成的。因此，研究结果表明，在本文的北京冬季5次污染事件中，来自南部的区域输送是严重污染前期PM2.5快速增加的主要原因，严重污染后期PM2.5增加主要是由静稳时期背景下局地污染物的非均相反应引起。　　观测期间散射(σsp)系数，吸收(σabs)系数和单次散射反射率

ISBN: (纸本)9787502477813

关键词： 应用气象学   灰霾   含碳颗粒物   湿清除作用  

摘要： 为了研究南京市北郊冬季灰霾不同阶段中的含碳颗粒物化学组分变化及湿清除作用,采用DRI Model2001A热/光碳分析仪对2015年1月南京市北郊采集的大气PM2.5样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elementary carbon,EC)的质量浓度进行分析。结果表明,南京市北郊冬季PM2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为279.64、18.58和6.29μg/m3,属于国内较高水平,并存在一定程度的二次污染。与清洁日相比,灰霾日PM2.5、总碳(total carbon,TC)、OC和EC的质量浓度更高、变化范围更大,灰霾期间的二次污染作用强于清洁日期间,含碳颗粒物对PM2.5的贡献率在灰霾的生成和消除阶段都较为稳定;降水过程对含碳颗粒物的湿清除作用显著,清除效果与降水强度有关,且降水对于OC、EC的清除效率大于二次有机物(secondary organic carbon,SOC)。

关键词： 颗粒物激光雷达   垂直分布   消光系数   退偏振度  

摘要： 针对无锡地区2013年11月6—13日经历的灰霾污染和清洁过程,采用地基遥感激光雷达对空气中的气溶胶颗粒物垂直分布进行垂直探测,发现污染时段气溶胶颗粒物主要积聚在1.8 km以下,消光系数的日均值统计表明,从近地面至高空1.5 km,颗粒物产生的峰值消光系数稳定在0.2 km^(-1);而清洁时段,由于垂直扩散条件改善,颗粒物随高度增加明显减少,1.5 km处的消光系数不足0.05 km^(-1)。同时发现污染时段中,近地面PM_(10)、PM_(2.5)、碳黑(BC)的平均浓度分别是清洁时段的2.48、2.76、3.66倍;大气氧化剂(O3和NO_x的总和)平均值水平是清洁时段的1.73倍。气象条件分析发现,锋面的移动使大气水平、垂直对流运动加剧,污染物得以迅速扩散,空气质量转好,这也是此次污染清除的主要原因。

关键词： 太阳光度计   AOD   AE   霾   气象条件  

摘要： 为探讨南京秋季霾污染过程发生的主要影响因素,利用南京信息工程大学太阳光度计观测霾污染发生天气下AOD(aerosol optical depth,气溶胶光学厚度)数据,计算AE440-1020(ngstr9m Exponent,波长指数)以及a2(光谱曲率),结合CALIPSO(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations)卫星气溶胶组分分析以及MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)火点数据,对2015年10月南京霾污染过程进行分析.结果表明:2015年10月出现的两次霾污染过程期间南京地区AE440-1020均高于1.0并且a2呈负值,其中10月16日AQI达到峰值(201),AOD500达1.51,AE440-1020达1.37,a2达-0.77;这两次较为严重的霾污染过程均主要由人为因素(工业污染、城市建设、生物质燃烧、汽车尾气排放等)产生的细粒子所致.后向轨迹分析发现,2015年10月16日南京地区霾污染天气发生的主要原因是区域型污染,同时受长距离输送影响,大量携带人为因素产生的细粒子以及少量沙尘等污染物的空气团途经内蒙古、山东等地到达南京,加剧了当日的污染程度;2015年10月23日南京地区霾污染天气的发生则主要受长距离输送影响,同时也受到区域型污染影响,加剧了当日的污染程度.研究显示,在稳定的气象条件下,较高的相对湿度、较低的地表风速、低混合层高度以及贴地逆温的出现是诱发霾污染天气产生的有利气象条件.

关键词： 霾日   大气污染状况   消光特性   能见度   杭州  

摘要： 利用2006—2015年杭州环境空气质量及霾等观测数据,分析近几年杭州的霾日数变化,比较霾与非霾两种情况下污染物浓度和气溶胶消光特性的差异。结果表明:杭州霾出现频繁,近10年来年均霾日数在160 d左右,频率高达40%以上。每月PM2.5超标天数与霾日数有较好吻合。随主要污染物浓度升高,能见度呈下降趋势。绝大多数月份均存在霾天气下污染物浓度高于非霾,霾天气下PM2.5的早晚高峰日变化特征更加明显。能见度的日变化呈现双谷特征。

关键词： 霾污染   大气能见度   参数化方案   消光系数   WRF-Chem  

摘要： 霾污染是高浓度大气气溶胶造成低能见度的大气现象,为了完善目前空气质量模式的大气能见度参数化方案,以准确地预报霾污染过程的能见度变化,基于已有的大气总消光系数与大气能见度的关系,依据Mie理论和大气分子的消光特性,计算颗粒物和NO_2的消光系数,提出一种改进的大气能见度参数化方案.为了验证这一改进的参数化方案的大气能见度预报性能,(1)利用空气质量模式WRF-Chem3.7模拟2013年12月南京地区两次霾污染个例,并且与实际观测数据对比,证实其能够准确地模拟大气颗粒物和NO_2的浓度变化;(2)利用模拟的大气颗粒物和NO_2的浓度数据,分别采用改进的能见度参数化方案及已有的IMPROVE方案和CHEN的能见度参数化等3个方案,计算两次霾污染个例的大气能见度变化;(3)与观测能见度比较,评估3个能见度参数化方案的模拟准确性。评估表明,改进的参数化方案模拟的两个霾污染个例能见度的平均标准化偏差和平均偏差分别为17.19%、3.18%和517、173 m,并且和观测能见度的相关系数分别提高到0.76、0.87,其能见度模拟的准确性优于其它两种已有的参数化方案,并在不同相对湿度(RH)和能见度范围内改进的参数化方案模拟的标准化平均误差均小于其它两种参数化方案,其中,在RH<80%和能见度≥1 km范围内标准化平均误差均低于50%.研究显示,改进的大气能见度参数化方案能够有效地提高空气质量模式的霾污染环境大气能见度的预报准确性.

关键词： 长江三角洲   PM2.5   水溶性离子   霾   轻雾  

摘要： 于2015年1月9~31日同步采集了南京、苏州和临安3个站点的PM2.5样品,深入探讨冬季长江三角洲地区霾与轻雾天气下水溶性离子(Na^+、NH_4^+、K^+、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Cl^-、NO_2^-、F^-、NO_3^-和SO_4^(2-))的理化特征并进一步分析其来源及形成机制.结果表明:冬季长三角地区颗粒物污染严重,采样期间南京、苏州及临安PM2.5日均浓度分别为(150.54±53.56)、(159.37±58.39)和(123.64±53.25)μg/m^3,是国家环境空气质量二级标准的(2.13±0.71)、(2.01±0.77)和(1.65±0.71)倍.轻雾天PM_(2.5)及总水溶性离子(TWSIs)质量浓度较霾天显著上升,其中尤以二次离子(SO_4^(2-)、NH_4^+和NO_3^-)浓度增长最多,分别是霾天的1.70、1.62和1.48倍,相对湿度(RH)的升高对南京二次离子浓度的影响最大.3个站点轻雾天原位p H值分别为2.55、2.44和2.5,均高于霾天,由于其颗粒物含水量较高导致酸性较弱;其硫氧化率(SOR)与氮氧化率(NOR)也均大于霾天.RH与SOR间较高的相关性表明观测期间硫酸盐主要通过非均相氧化反应生成,轻雾天颗粒物中较高的液水含量很可能促进了这一反应的发生.在前人研究的基础上通过NOR与NH_4^+的高相关性以及对过量NH_4^+和NO_3^-间拟合直线的分析,推断NO_3^-主要通过气相均相反应生成,而轻雾天较弱的酸度可能更有利于这一反应的发生.