关键词:
非点源污染
氮
气候变化
ENSO
NANI
人类活动
滞后效应
摘要:
农业非点源氮污染是农业流域水质退化和水生态系统失衡的主要原因,农田施肥、人类生活、畜禽养殖等人类活动是农业流域非点源氮污染的主要“污染源”;同时,全球气候变化改变着不同地区的流域水循环过程,对农业流域氮污染物的迁移转化产生重要的影响。然而,围绕人类活动与农业流域非点源氮污染的研究,目前仍主要着重于农田施肥的影响,而对于大尺度气候变化与农业流域河流氮输出的响应关系尚不清楚。据此,本文以我国东部浙江省长乐江流域为研究对象,收集2003-2016年流域水文、气象、土地利用等资料,通过监测流域内河流氮污染动态变化,采用净人为氮输入量(Net anthropogenic nitrogen input,NANI)方法研究人类活动对流域非点源氮污染的影响;综合运用多种模型,定量分析农业流域氮污染的主要来源;同时采用小波变换方法探究大尺度气候振荡信号与流域非点源氮污染的遥相关关系。论文主要研究结果如下:
(1)2003-2016年间,长乐江流域河流出口断面平均总氮、氨氮、硝氮浓度分别为4.10、0.46和2.79 mg L-1。出口断面河流总氮浓度远高于曹娥江流域河流水质参照标准(1.7 mg L-1),河流氮污染严重。采用LOADEST模型核定了流域出口处每日河流总氮负荷,结果表明研究期间流域出口河流年均总氮负荷为2178.78 t a-1,整体呈显著增加趋势;采用Mann-Kendall秩检验分析和Sen’s坡度分析发现,河流总氮负荷在2009年发生突变,出现大幅上涨并达显著水平。
(2)采用NANI探究人类活动对长乐江流域非点源氮污染的影响。结果表明长乐江流域平均净人为氮输入量为95.77 kg hm-2 a-1,总体呈增加趋势,其中化肥、食品/饲料、净沉降、生物固氮和种子氮的占比分别为56.3%、26.8%、12.5%、4.4%和0.14%。在人类活动方面,河流总氮负荷与化肥施用量和畜禽养殖(猪、牛、羊)量呈显著正相关;在自然气候方面,河流总氮负荷与降水量和径流量呈显著正相关,与蒸发量和风速呈显著负相关。建立河流氮输出变化对人类活动因子和气象因子的响应模型,模型分析结果表明河流氮负荷主要来自流域遗留氮库,贡献率为66.8%;此外,采用Spearman相关分析法对2003-2016年NANI和河流总氮输负荷进行交叉相关分析,NANI会持续3年对流域河流总氮输出量有显著影响,表明河流氮输出存在滞后性。
(3)基流是河流氮输出存在滞后性的重要原因之一。本研究采用双参数数字滤波法对长乐江流域基流进行分割,基流日均流量为10.92 m3 s-1,平均基流指数为0.67。采用经气象水文因子拟合的双参数数字滤波法对流域河流基流总氮负荷进行分割,多年平均基流总氮负荷为1274.58 t a-1,地表径流总氮年平均负荷为904.20 t a-1,均呈增长趋势,平均基流负荷指数为0.59。总体结果表明,长乐江流域基流氮负荷是河流氮污染的主要组成部分。
(4)采用结合地形因子和降水因子的水质方程反演溯源模型分析地表径流总氮负荷污染来源。长乐江流域不同土地利用类型的地表径流总氮输出系数的均值分别为旱地(35.18±6.28 kg hm-2 a-1)>人居地(21.52±0.53 kg hm-2 a-1)>水田(13.03±0.58 kg hm-2 a-1)>林地(4.48±0.17 kg hm-2 a-1)>未利用土地(3.13±0.01 kg hm-2 a-1)。流域总氮入河量多年均值为2224.35±74.65 t a-1,其中地表径流总氮入河量为840.85±327.63 t a-1和基流总氮入河量为1383.50±511.72 t a-1。流域内耕地是地表径流入河氮量的最大污染源(74.5%),而对总入河氮量的贡献占比仅为28.2%。显然,长期控肥减排可以降低农业流域河流氮污染,但在短期内对流域河流水质改善效果有限。
(5)采用小波变换分析ENSO(El Ni(?)o-Southern Oscillation)信号与流域河流总氮负荷的遥相关关系。连续小波分析结果表明,降雨、径流、河流总氮负荷和Ni(?)o3.4区海表面温度(Sea surface temperature,SST)的共同周期为10-16个月,河流总氮负荷和ENSO指数都表现出28-36个月的显著周期。小波互相关分析结果表明,在10-16个月周期上Ni(?)o3.4 SST与河流总氮负荷呈正相关,而在28-36个月的周期上南方涛动指数(Southern oscillation index,SOI)与河流总氮负荷呈弱负相关。结果表明,ENSO暖事件频率的增加将增加河流氮输出到中国东南部河流的风险。深入理解河流氮污染长期变化规律,提高非点源氮污染防控措施效率,需重视影响流域短期强降