关键词： 山地型城市   大气重污染成因   PM_(2.5)   碳质组分   水溶性离子   来源解析  

摘要： 以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_(2.5),水溶性离子和碳质组分是PM_(2.5)主要组分,其中二次离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)是主要水溶性离子成分(共占离子组分的87.7%),二次有机碳(SOC)是碳质组分的主要成分(71.6%).二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_(2.5)快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_(2.5)及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_(2.5)污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为:二次源(46.0%)对PM_(2.5)贡献显著,其次为燃煤源(32.6%)、机动车源(19.8%)和扬尘源(1.6%).因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控.

关键词： 大气重污染   重污染类型   气象影响因子  

摘要： 分析了2014—2018年济南市区大气重污染特征及其类型,并识别了各类大气重污染的主要气象影响因子.结果显示:(1)重污染主要发生在冬季,秋季和春季次之,夏季最少.(2)济南市区大气重污染主要为积累型和复合型.(3)5项气象要素中,相对湿度对空气质量影响最大,风速和日照时数次之,气温和气压影响较小.(4)积累型和沙尘型重污染期间,气压、气温和日照时数分布区间均较广,前者多发生在风速小、相对湿度大的时期,后者多发生在风速较大、相对湿度小的时期;O 3光化学型重污染期间,风速较小,相对湿度较大,气压较低,气温高且日照强;复合型重污染期间,气象条件的不确定性较大.

关键词： 重污染天气   应急管理   问题及对策  

摘要： 重污染天气应急管理是减轻重污染天气危害的必要措施,也是加强大气污染防治的重要抓手。本文总结了重污染天气的两个重要特征,即大气环境容量的大幅度降低和二次污染物的极易生成条件。分析了当前重污染天气应急管理中预警和控制存在的提前时间不够、预警方案针对性差、源解析能力不足等问题,并进一步提出了应注意的问题和预警响应。

关键词： 大气重污染过程   天气形势   逆温   空气质量指数   成都  

摘要： 利用2013年1月-2018年12月成都地区气象探空资料、空气质量指数(AQI)和欧洲中期天气预报中心ERA-Interim再分析资料,研究了成都市9次大气重污染过程中的天气形势和逆温特征,结合重污染过程期间的AQI及各类污染物质量浓度变化,讨论了不同天气形势和逆温特征与空气污染的内在关系.结果表明, 9次大气重污染过程中,在低槽天气型且风向主要为西南风、南风和西风时,污染较严重.白天贴地逆温的层数、厚度和强度与气态污染物呈正相关,对流层低层逆温的发展对各类污染物的扩散有抑制作用;晚上脱地逆温层数越多,厚度与强度越大时,颗粒污染物越难扩散.逆温层数与空气污染的正相关性相对于逆温厚度和逆温强度更明显, AQI对逆温总层数和总厚度具有一定的滞后性.

关键词： 大气污染   细颗粒物   来源解析   敏感性分析  

摘要： 随着我国工业化、城镇化以及现代化的不断推进，伴随着PM2.5为首的大气环境复合污染问题日益突出，区域性的细颗粒物爆发性重污染事件时有发生，对城市的大气能见度，城市居民的身体健康以及生态环境风貌具有重要影响。本文通过分析京津冀典型城市PM2.5的组分特征，区域传输贡献特征与工业源敏感性特征，结合海平面气压场与风场对京津冀中部地区2010～2018年秋冬季的中、重度污染时段的主导地面天气型进行分类，并结合其他气象要素和后向轨迹结果对典型城市污染过程进行分析。选取京津冀典型工业城市唐山市，基于WRF-CAMx模型，对唐山下属各区县在不同地面天气型重污染时段的PM2.5及其主要组分进行来源解析和敏感性分析。基于运筹学理论，采用数学优化方法，以治理费用最低为目标，综合考虑政策法规，不同行业控制潜力约束等因素，并引入敏感源识别结果，建立优化控制模型，提出不同污染类型重污染的应急优化减排方案。　　通过采集得到的2019年京津冀典型城市四季代表月PM2.5化学组分分析结果显示，2019年北京市、唐山市和石家庄市全年SNA占总水溶性离子的平均占比为78.4％，呈现为硝酸盐＞铵盐＞硫酸盐的关系，三地NO3-/SO42-分别为2.38、2.12和1.70，均为移动源主导，呈现出秋冬季高于春夏季的特点。OC-EC和元素组分结果表明秋冬季二次有机气溶胶占比高于春夏季。土壤尘占比基本为春季最高，春夏季高于秋冬季的趋势。经过更新完善的京津冀地区污染源排放清单显示，2018年京津冀地区SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO、VOCs和NH3的总排放量分别为46.0万吨、125.9万吨、123.0万吨、57.1万吨、1126.5万吨、199.2万吨和119.6万吨。高污染排放地区主要分布在京津冀南部和东部。　　基于WRF-CAMx-PSAT模型对京津冀地区2018年秋冬季代表月的模拟结果显示，北京、唐山、石家庄PM2.5本地贡献分别占总浓度的45.1％、62.2％、75.6％，主要受到邻近局地、西北通道和西南通道这三方面的污染输送。北京PM2.5污染浓度贡献最大的是移动源(40.1％)和扬尘源(25.9％)，二次离子受区域输入影响较为明显，唐山和石家庄均为工业源占比最高，为33.0％左右，其次为移动源和扬尘源。在工业源中，唐山的冶金源贡献占比最为明显，达到了18.8％，而石家庄则以建材源为主，占比为13.0％。相比于2013年，各地受冶金和燃煤的硫氧化物的污染影响显著改善，而以氮氧化物排放为主移动源以及部分工业源的污染问题日益突出。　　基于PCT法将京津冀中部地区2010～2018年秋冬季的中、重度污染时段的天气型分为5类，分别属于均压型、冷锋前部型、低压倒槽型、弱高压型和高压后部型，命名为HP-1～HP-5。5类重污染天气型均可在京津冀中部形成气压梯度较低、以西南和东南向的微、静风为主的气象条件，为大气污染物的积聚提供了诸多有利条件。HP-1型和HP-2型是秋冬季出现最频繁的重污染天气型，这两种天气型对唐山和石家庄在气团来向上均以西南和东南向的低空气团输送为主。对于中度污染的分型研究表明中度污染中多类天气型与重度污染分型特征具有较强的一致性，出现频率接近。唐山各区县在各类重污染天气型PM2.5来源解析与敏感区域筛选结果表明，HP-1型和HP-3型重污染时段敏感区域均以南部区县为主;HP-2类天气型下的敏感性较高的区域以西南-东北向沿线区县为主，与冷锋界面的走向近似。HP-4类天气型敏感区域以局地为主;HP-5类天气型下受西北部区县的敏感性提升显著，而受东南部区县的影响则较低。　　对唐山地区进行应急优化减排方案研究结果表明，各类污染过程方案各区县减排当量分布为413.3t/d～479.7t/d。各方案下工业源减排当量占比在19.8％～74.7％之间，其中冶金源是减排量最高的工业行业，在各污染类型下的减排当量为113.9t/d～117.1t/d。模拟得到的优化减排方案效果显示，在政策减排方案和优化调控减排方案下唐山各区县PM2.5浓度降幅分别为25.4％～34.1％和33.8％～44.5％，各区县在优化减排情景下PM2.5浓度改善程度均高于政策减排情景，可以为政府日后重污染事件优化减排方案的制定提供理论依据。

关键词： 水溶性无机盐   大气重污染   减排评估   北京   二次污染  

摘要： 本研究利用课题组自主研制的细颗粒物在线捕集-化学成分分析系统（RCFP-IC）对北京大气PM2.5中水溶性无机盐进行了为期17年（2004-2020年）的实时观测,并对其浓度长期变化趋势及对政策的响应进行了研究。首先,北京大气总水溶性无机盐（WSII）质量浓度2004-2020年整体呈现波动式下降趋势。WSII在17年间质量浓度均值为53.9±20.9mg/m3,其中硫酸盐、硝酸盐和铵盐（二次无机盐,SIA）的质量浓度均值分别为20.1±10.6mg/m3、10.2±5.2mg/m3和14.4±5.0mg/m3。WSII质量浓度最高值（106.6±70.8mg/m3）出现在2014年;质量浓度最低值（30.2±13.0mg/m3）出现在2020年。2014-2020年,WSII质量浓度年均下降12.7mg/m3,其中,硫酸盐、硝酸盐和铵盐质量浓度年均下降值分别为4.6mg/m3、3.1mg/m3和3.5mg/m3,下降率分别为86%、71%和71%。SIA际季节变化趋势差异显著。硫酸盐质量浓度在2004-2020年间呈下降趋势,春夏秋冬下降率分别为30%、28%、98%和68%,其中秋季下降率最高,冬季次之。硝酸盐质量浓度在2004-2020年间呈上升趋势,春夏秋冬上升率分别为57%、4%、17%和87%,其中冬季上升率最高,春季次之。铵盐质量浓度在2004-2020年间呈上升趋势,春夏秋冬上升率分别为55%、12%、4%和81%,其中冬季上升率最高,春季次之。SIA统计日变化呈单峰型,且日变化形态随季节变化明显。其中,硫酸盐春季日变化形态最明显,峰值出现在正午,峰值主要来源于对流输送。硝酸盐夏季单峰型日变化形态最清晰,峰值出现在10:00,峰值来源于交通早高峰。铵盐夏季单峰型日变化形态最清晰,峰值出现在10:00,峰值来源于交通早高峰。亚硝酸盐日变化显示其对昼夜变化敏感。亚硝酸盐峰值出现在清晨,谷值出现在下午,其峰值和谷值出现时间随季节不同,夏季峰值出现在5:00,谷值出现在16:00;冬季峰值都出现在7:00,谷值出现在14:00。为研究北京局地大气水溶性无机盐对大气污染防治政策的响应,利用气团后向轨迹分析模型对北京大气气团来源进行了聚类分析,结果表明北京大气气团主要分为5类,分别为西北气团（20%）、偏北气团（35%）、长距离高空气团（3%）、东北气团（10%）和偏南气团（31%）。各气团影响下北京WISS质量浓度均值依次为71.4±26.6mg/m3、36.4±14.1mg/m3、68.9±28.1mg/m3、43.7±14.8mg/m3和73.1±25.0mg/m3。其中污染程度最高的气团为偏南气团,清洁程度最高的气团为偏北气团。选取偏南气团作为北京局地气团研究其影响下大气水溶性无机盐的变化对北京大气污染防治政策的响应。北京局地2004-2020年SIA中降幅最大的是硫酸盐,硫酸盐质量浓度年均值最高为41.6mg/m3,最低值为4.1mg/m3,浓度降低10倍。严格的限煤措施导致硫酸盐的大幅下降。机动车相关控制措施并未取得显著成果,硝酸盐在整个观测期呈上升趋势,2004-2020年间北京局地硝酸盐质量浓度上升27%。临时管控措施对SIA峰值削减作用显著。2013年1月重污染、“APEC蓝”和北京首个大气污染红色预警三类个例分析表明,北京局地重污染起源自周边输送,加强于本地排放。临时管控措施对重污染峰值削减可达60%以上。地方政府政策措施的执行是否到位影响到减排工作40%的效果。

关键词： PM2.5   再现时间   多重分形   LSTM神经网络模型   BP人工神经网络模型   混合预测模型  

摘要： 大气细颗粒物(PM2.5)污染问题已备受人们的广泛关注,也是我国各大城市面临的主要环境问题。高浓度的PM2.5对人类健康、生态环境及经济的可持续发展有着巨大的影响。为尽可能地降低重污染天气带来的危害,对大气重污染再现时间进行准确预测显得十分重要。大气重污染再现时间是指两次相邻高污染事件发生的时间间隔。然而,目前广泛应用的数值模型和统计模型均是针对PM2.5浓度进行预测。这两类模型并没有考虑到PM2.5浓度超过某个指标时,两个相邻超标PM2.5再现时间之间的关联性,也没有对超标PM2.5再现时间进行预测。若能准确预测未来某一时刻将有重度污染事件发生,这比预测每个时刻的浓度来说,是一个更重要的研究方向。本文以大气重污染再现时间为切入点,采用科学的方法对超标PM2.5再现时间的演化特征及其分布规律进行研究,将有助于发展新颖有效的空气重污染预测方法,对大气污染防治工作具有重要的科学与实际意义。本文以长沙、成都及上海三市2015年1月1日至2019年12月31日灰霾期间8个不同阈值下超标PM2.5再现时间为研究对象。灰霾期间超标PM2.5再现时间演化表现出无规律性、非周期和高度的非线性特征,传统线性统计方法无法对其序列的演变过程进行精准刻画。为了克服这个难题,本研究将非线性科学中的集合经验模态分解（EEMD）、消除趋势波动分析（DFA）和多重分形消除趋势波动分析（MFDFA）三种非线性分形方法进行有机融合,从以下四个方面对不同时间尺度下超标PM2.5再现时间序列的内在非线性演化特征进行研究。在此分析的基础上,基于人工神经网络构建了两种新颖的大气重污染再现时间预测方法,即多重分形消除趋势波动分析-长短期记忆网络（MFDFA-LSTM）混合预测模型和多重分形消除趋势波动分析-BP神经网络（MFDFA-BP）混合预测模型,具体研究得到的主要结果如下:首先,通过直观性和基本统计量检验,对三市不同阈值下超标PM2.5再现时间序列进行正态性和非线性的判定。结果表明,灰霾期间三市不同阈值下超标PM2.5再现时间序列均不服从正态分布,而是呈尖峰胖尾概率分布的非线性特征。其次,通过数学模型,对三市不同阈值下超标PM2.5再现时间的分布规律及可预测性进行研究。结果表明,三市不同阈值下超标PM2.5再现时间序列均服从良好的拉伸指数分布模式,其分布函数可以作为超标PM2.5再现时间预测的数学模型。但该模型不能对下一次或任意一次空气重污染的发生时刻进行精准预测,只是对空气重污染的再现时间起到概率评估的作用。第三,通过EEMD方法,从三市不同阈值下超标PM2.5再现时间序列中提取具有高频率的非线性特征模态,并计算其相应的平均周期和方差贡献率。结果表明,短周期对应高频模态的累积方差贡献率在超标PM2.5再现时间序列波动中占很大比例,高频序列更能反映超标PM2.5再现时间波动的非线性特征。第四,通过DFA和MFDFA分形方法,对三市不同阈值下原始超标PM2.5再现时间序列与其高频序列进行分析。DFA分析表明,三市较小阈值下原始超标PM2.5再现时间序列波动的演变过程具有相对较弱的长期持续性特征。随着阈值增大,其长期持续性特征在逐渐减弱或者不存在。研究表明,其长期持续性特征的变化主要受高频序列的影响。MFDFA分析表明,三市较小阈值下原始超标PM2.5再现时间序列的多重分形特征受长期持续性和尖峰胖尾概率分布两者共同作用影响。但随着阈值增大,尖峰胖尾概率分布对原始超标PM2.5再现时间序列的多重分形特征起主导控制作用。三市原始超标PM2.5再现时间的多重分形强度随阈值的增大而增强,其多重分形谱参数的变化主要受高频序列影响。研究表明,基于超标PM2.5再现时间的多重分形谱参数,构建耦合分形参数的神经网络混合预测模型,对超标PM2.5再现时间进行直接预测将存在很大的困难。因此,需要寻求另一种途径对超标PM2.5再现时间进行预测。最后,本文有效的将非线性科学中的分形方法进行有机融合,从大气重污染演化的时间序列中提取关键的非线性分形参数。在此基础上,基于神经网络构建两种新颖的混合预测模型（MFDFA-LSTM和MFDFA-BP）,并对大气PM2.5浓度进行预测。研究表明,本文建立两种耦合分形参量的模型预测效果要优于未耦合分形参量的模型。长沙、成都及上海三市MFDFA-BP混合模型比BP模型在预测精度上分别提高7.67%、14.26%和18.17%;MFDFA-LSTM混合模型比LSTM模型在预测精度上分别提高7.77%、16.19%和18.04%。进一步,将这两个混合模型预测得到的PM2.5浓度预测值进行转换得到不同浓度阈值下超标PM2.5再现时间的预测值,并计算超标PM2.5再现时间的预测正确率。研究表明,长沙、成都及上海三市较低阈值下,基于MFDFA-BP模型预测超标PM2.

摘要： "到2025年,地级及以上城市PM2.5浓度下降10%,空气质量优良天数比率达到87.5%,重污染天气基本消除。"这是近日印发实施的《中共中央国务院关于深入打好污染防治攻坚战的意见》(以下简称《意见》)提出的明确要求。值得注意的是,在《意见》发布前,由生态环境部、国家发改委等10部委以及北京市、

关键词： 大气污染   PM2.5   潜在源   组分特征  

摘要： 为了充分掌握长沙市大气污染变化趋势及重污染过程成因,本研究根据2019年12月-2020年11月长沙市六种常规大气污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、O3及CO)监测数据,评估了长沙市空气质量现状,分析大气污染物变化趋势与污染特征,识别影响长沙市大气污染的区域传输路径及潜在源区,结合冬季一次重污染过程颗粒物组分数据进一步探究冬季重污染过程浓度变化、组分特征及潜在来源。主要结论如下:（1）长沙市PM2.5和O3为主的复合型污染日益凸显。PM2.5、PM10、NO2污染集中在秋冬季,O3污染集中在夏季,春季呈综合型,夏季偏O3型,秋季偏粗颗粒型,冬季偏二次型和偏机动车型。（2）12月重污染过程表现为污染持续阶段>积累阶段>消退阶段,污染过程以一次颗粒物的排放为主;风速上升过程PM2.5污染方位由西南方向南方转移,不利气象条件促进了PM2.5的积累和爆发;组分分析表明:污染过程中NO3-、NH4+和SO42-为水溶性离子主要组分,持续阶段的SNA占比最大,二次转化程度最高,NH4NO3、KNO3、（NH4）2SO4及NH4HSO4可能是PM2.5中NO3-、SO42-、NH4+和K+的主要存在形式。持续阶段PM2.5的爆发与SO2和NO2的二次转化有关。NO3-/SO42-比值表明随着污染程度增强氮氧化物的排放明显增多,与工业和机动车尾气排放有关。积累阶段的OC、EC与PM2.5浓度占比最大。污染积累和消退阶段OC主要来源于燃烧源的直接排放,而污染持续阶段非燃烧源（二次转化过程）对OC的贡献显著增加,OC/EC比值说明积累阶段影响来自汽车尾气和燃煤,持续和消退阶段来自燃煤排放。（3）轨迹聚类及潜在源分析:长沙市夏季和秋季分别受南、北气流影响较大,春季和冬季气流方向复杂,轨迹长短不一,不同季节受不同方向传输气流影响显著;PM2.5主要分布在湖南-江西-湖北交界处,PM10主要分布在湖南省,NO2和SO2主要分布在湖南东北部,O3主要分布均在湖南长沙周边和湖北北部,CO主要分布在湖南东南部-江西北部-湖北南部。12月来自湖南-湖北交界处的轨迹最频繁,来自福建和广东的轨迹PM2.5浓度最高。污染积累阶段受安徽、江西和湖南轨迹影响,污染持续阶段受福建和广东轨迹影响,污染消退阶段受江西和福建交界处的轨迹影响;12月PM2.5主要源区位于湖南西南、北部及广东、湖北。

关键词： 量子力学计算   分子动力学模拟   大气硫酸盐   大气硝基苯酚   二甲胺   水  

摘要： 近几十年来,中国华北及东部沿海等地区雾霾天气频发,雾霾对环境和人类的健康造成了很大威胁,比如颗粒物进入呼吸道会诱发呼吸系统甚至心脑血管疾病。研究发现雾霾的形成与大气污染密切相关,因此大气环境污染问题备受公众关注。根据不同的来源,我们可以将大气污染物划分为一次和二次污染物。例如二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)是大气中一次污染物的主要成分,而这些污染物气体经过一系列复杂的物理化学过程二次生成硫酸盐、硝酸盐及有机物气溶胶颗粒等二次污染物,这些物质的蒸气压比较低,容易聚集成大气气溶胶(Aerosol),这些气溶胶成为雾霾形成的主要前体。在雾霾化学(Haze Chemsitry)的研究中,探究硫酸盐、有机物、氮氧化物和硝酸盐等二次污染物在复杂大气环境下的分子形成机制及有机物的氧化机制对于揭示雾霾的成因和科学治理雾霾具有重要意义。本论文结合高精度的量子力学计算(Quantum Mechanical,QM)方法和第一性原理的波恩奥本海默分子动力学(Born-Oppenheimer Molecular Dynamics,BOMD)模拟方法,针对我国大气污染物的特点,系统地研究了与雾霾形成相关的复杂大气化学反应的机理,进而为揭示雾霾颗粒物成因、建立空气质量模型和治理大气环境等方面提供理论支持。主要完成内容如下:一、基于第一性原理计算,提出了重污染下大气硫酸盐的一种非自由基生成机理。大气中的有机胺分子,特别是二甲胺(DMA),可以作为大气二氧化硫(SO2)到硫酸盐转化过程的催化剂。首先,DMA可以参与SO2的水化过程(SO2+H2O→H2SO3),使原本吸热且在动力学上不可行的水化过程变为放热且能自发进行的过程。水化过程的产物亚硫酸盐NH2(CH3)2+·HSO3-可以进一步被臭氧(O3)氧化。通过动力学计算分析,在污染严重且湿度很大的大气中,DMA参与的SO2水化过程的反应速率与SO2被OH·氧化的反应速率相当,强调了 SO2的水化反应的重要性。二氧化氮(NO2)和五氧化二氮(N2O5)也是大气中常见的氧化剂,但计算表明其氧化亚硫酸盐的能力低于O3。这种新的氧化机理是DMA和O3共同促进SO2氧化为硫酸盐,为大气中硫酸盐的生成提供了一种新的思路。二、利用高精度的量子力学计算方法系统地探究了大气中由NO3·自由基引发的硝基苯酚类化合物的生成机理。邻甲基苯酚与NO3·自由基、NO2分子反应生成硝基苯酚类化合物的反应中,其中关键的氢转移过程的能垒极高,在真实大气环境下很难发生。但水的单体分子(H2O)、水的二聚体分子((H2O)2)、氨气(NH3)和DMA,都可以充当氢转移过程的催化剂,从而使氢转移过程的能垒大幅降低,特别是(H2O)2和DMA的催化能力最强。基于过渡态理论和观测的大气污染物的浓度估算了由(H2O)2和DMA参与催化的甲基硝基苯酚的生成速率可以达到～103 molecules·cm-3·s-1。根据经验模型估算了不同结构的硝基苯酚类化合物的饱和蒸气压,发现其大多属于中间挥发性(IVOCs)和半挥发性有机物(SVOCs),主要参与气溶胶粒子的长大过程。此外,通过计算不同结构的硝基苯酚类化合物与碱性气体(NH3/DMA)的结合能,发现某些结构的硝基苯酚类化合物可以与碱性气体成盐,进一步降低了饱和蒸气压,从而增加其在颗粒物形成中的贡献。三、从2-甲基-6-硝基苯酚(2M6NP)出发,通过高精度的量子力学计算方法系统地研究了 OH·自由基引发的硝基苯酚类化合物的氧化过程。2M6NP氧化主要得到两种产物,一种是开环裂解反应生成的小分子,另一种是氧化态更高的过氧酰基硝酸酯。2M6NP氧化过程中还会释放亚硝酸(HONO)分子,作为大气中HONO污染物的一种潜在来源。利用经验模型估算了 2M6NP氧化为过氧酰基硝酸酯过程中的饱和蒸气压变化,发现其由IVOCs变为低挥发性有机物(LVOCs),极有可能参与大气中气溶胶的形成过程,特别是气溶胶粒子的长大过程。概括来说,本论文系统地探究了大气中在碱性分子和水蒸气催化作用下硫酸盐和硝基苯酚类化合物的暗反应生成机理及硝基苯酚类化合物的氧化机理,结合量子力学计算和分子动力学模拟对各反应过程进行了具体详细的研究,预测了各种反应路径的反应速率,并与实验观测进行了验证。通过对产物的蒸气压的预测,评估了几种硝基苯酚类和其氧化产物对气溶胶乃至雾霾形成的贡献。本文的研究能帮助我们理解大气中硫酸盐的生成分子机制、硝基苯酚类化合物的生成及氧化和二甲胺在大气化学中的作用,对揭示重污染大气下雾霾形成的分子机制和有的放矢地实现相关空气污染治理策略具有重要理论指导意义。