关键词： 晋中市   空气污染特征   气象要素   重污染天气  

摘要： 2018年,汾渭平原在国务院《打赢蓝天保卫战三年行动计划》中替代珠三角成为重点区域,在全国169个重点城市空气质量排名中,汾渭平原有6城市排在后20位,其中晋中市的排名为第154位,形势不容乐观。为了掌握晋中市大气污染现状、探究当地重污染天气形成原因,本文使用相关性分析、小波分析、后向轨迹模拟、沙尘传输模拟等方法对晋中市2016-2018年大气环境监测数据及同时段的气象数据进行全面分析,结果表明:（1）2016-2018年晋中市AQI年均值呈现“西高东低”的趋势,高值位于西南部,包括灵石、介休、平遥等5个县;AQI季节均值呈现“冬高夏低”的趋势;晋中市首要污染物主要为PM2.5、PM10和O3。（2）主要城市（如晋中市区、平遥、左权）PM2.5、SO2、CO浓度呈下降趋势,而PM10、NO2、O3浓度呈现不同程度的上升;各污染物浓度呈现“冬高夏低”的特点（O3除外）;PM2.5、PM10和SO2日变化呈双峰变化,NO2日变化在14:00-16:00之间出现明显的低值,CO浓度日变化波动较小,O3浓度变化为典型的单峰值。（3）S（南）风时,污染物容易聚集,NW（西北）风、W（西）风时则有利于污染物的扩散;除O3外,风速、温度与各污染物浓度呈负相关;相对湿度在冬季影响较大,而夏秋两季的高湿度有利于SO2、NO2浓度的降低;气压与各污染物浓度相关性较低。（4）晋中市的重污染天气发生在冬季和春季,主要为PM2.5污染、PM10次之;以PM2.5为首要污染物的重污染过程主要发生在冬季,该时间段内,各污染物变化变化规律相似,第一主周期介于100～150h之间;在以PM10为首要污染物的重污染过程中（4月10日和4月14日）,颗粒物浓度超标,而气态污染物浓度正常,结合结合后向轨迹模拟和NAPPS沙尘传输模型模拟,此次重污染可能受到沙尘天气的影响。本文总结了晋中市污染物的时空分布规律以及分析不同气象因素对污染物浓度的影响,为政府部门制定相应的管控措施提供了参考依据。

关键词： 重污染天气   应急减排   颗粒物(PM)   效果评估   累积浓度分布曲线  

摘要： “十一五”以来,随着经济的快速增长,京津冀及周边地区“2+26”城市(以下称“2+26”城市)和汾渭平原等重点区域大气污染形势日益严峻。为缓解大气污染状况,2013年国务院发布《大气污染防治行动计划》,其中为强化重污染天气应对提出采取重污染天气应急减排措施的要求。当前,在评估重污染天气应急减排措施效果时主要通过空气质量模拟的方法。本文提出一种基于监测数据的后评估方法,将洛伦兹曲线应用于描述污染物浓度分布情况,提出污染物累积浓度分布曲线;基于此曲线提出量化评估污染物浓度分布均一性变化的污染物高位累积浓度占比指标,通过该指标对重污染天气应急减排措施开展效果评估。以PM2.5、PM10、SO2、NO2为研究对象,评估2015-2017年秋冬季“2+26”城市重污染天气应急减排措施效果;分析汾渭平原、长三角区域和成渝地区2017年秋冬季污染物高位累积浓度占比分布特征;以上述重点区域2017年秋冬季PM2.5浓度进行测算,当费效系数等于2时,计算上述区域应急减排措施的建议管控天数。主要研究结论和建议如下:(1)“2+26”城市 2016、2017 年秋冬季 PM2.5、PM10、SO2 和 NO2 高位累积浓度占比较2015年同期有下降趋势,降幅在0.4%～3.8%,表明“2+26”城市重污染天气应急减排措施对上述四种污染物浓度具有削峰作用;其中,PM2.5和PM10等颗粒物高位累积浓度占比降幅较SO2和NO2等气态污染物降幅大,表明应急减排措施对颗粒物浓度削峰作用大于气态污染物。(2)从2017年秋冬季汾渭平原、长三角区域和成渝地区PM2.5、PM10、SO2和NO2高位累积浓度占比分布可知,重点区域之间和区域内部城市之间污染物高位累积浓度占比存在差异,表明各区域和城市间由于自身空气质量和污染物浓度分布情况,其应急减排潜力存在差异。(3)当费效系数为2时,“2+26”城市、汾渭平原、长三角区域和成渝地区区域内城市建议管控天数范围分别为[26天～60天]、[7天～40天]、[14天～45天]和[16天～37天],重点区域内部城市间建议管控天数差别较大;“2+26”城市、汾渭平原、长三角区域和成渝地区区域平均建议管控天数分别为38天、28天、33天和28天,上述重点区域均有应急减排需求。建议汾渭平原、长三角区域和成渝地区平衡各自的应急减排需求和对社会经济的影响,降低各级别预警启动门槛,使应急减排措施起到污染物“削峰”作用同时兼顾费效比。

关键词： 臭氧   垂直演变   敏感性   颗粒物   源解析  

摘要： 石家庄夏秋季通常会出现臭氧和颗粒物“双高”的大气复合污染现象,但对其污染机制尚不清楚。本研究于2016年夏季在华北典型重污染城市石家庄(37°53'N,114°38'E)观测一个月(6月15日-7月14日)。利用在线仪器连续采集近地面臭氧及其前体物的浓度,结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪,获得大气边界层内臭氧的垂直梯度廓线;通过中流量空气颗粒物采样器对大气中的颗粒物PMi和PM2.5同步采集,采用离线分析的方式,对PM2.5和PMi中的化学组分(水溶性离子、碳组分和金属元素)进行定量,通过PMF源解析分析颗粒物的主要来源。主要研究结果如下:石家庄光化学污染严重,臭氧超标率约60%。高温和东南风有利于臭氧的累积。在中等湿度(40%-50%)和中等边界层高度(1200-1500m)时,臭氧浓度最高。进一步的分析表明,边界层的演变使得臭氧生成敏感性发生转变,臭氧生成受NOx和VOCs协同控制时,臭氧浓度最高,气象条件与上述对应。结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪探测,发现清晨残留层内存储了大量臭氧,其浓度与前一天臭氧浓度正相关。随着混合层的快速增长,夜间残留层中的臭氧被输送至混合层,其贡献可达27%±7%。夏季石家庄的颗粒物污染也很严重,PM2.5的超标率达93%。石家庄夏季PMi和PM2.5的化学组分以SO42-、NO3-、NH4+、OM为主,分别占PMi质量浓度的14%、8%、11%、11%;占PM2.5质量浓度的13%、8%、10%、9%。PM1和PM2.5的来源相近,主要为二次硝酸盐、二次硫酸盐、工业源、机动车源、扬尘、生物质燃烧以及燃煤,其贡献为 29%、30%、10%、9%、8%、8%、6%(PMi);29%、33%、12%、13%、8%、2%、4%(PM2.5)。针对典型污染时段进行分析发现,在爆发增长阶段PM1和PM2.5同步增加,但在污染后期PMi增长缓慢,PM2.5仍持续增加,SNA是其增长的主要原因。通过分析不同污染程度化学组分发现,爆发增长阶段,PM1和PM2.5中的主要化学组分(碳组分和SNA)均同步升高;污染高值维持阶段,碳组分、硝酸盐和铵盐变化较小,硫酸盐增加迅速。因此,PM1 和PM2.5的防治策略有差异,无机气态前体物,特别是SO2,仍是夏季PM2.5防治的重中之重。

关键词： 细微颗粒物   重污染过程   应急优化调控   空气质量  

摘要： 京津冀地区是中国大气污染问题最严重的区域之一，随着近年来各项污染物管控政策的实施，该地区各城市空气质量取得了明显的改善。然而，当前持续性细颗粒物(PM2.5)重污染事件仍多次发生，已有的空气质量应急预案对于PM2.5重污染有效应对仍有欠缺。为此，本论文针对京津冀区域大气PM2.5重污染问题，开展了不同污染条件下的PM2.5及其组分污染特征研究，重要二次组分老化率和二次转化率研究，污染过程分类研究，以及不同类型污染下的敏感源筛选研究和优化调控技术研究。　　2013～2017年四季代表月PM2.5组分观测结果表明，硫酸盐、硝酸盐与铵盐是高浓度PM2.5主要成因之一，重度污染条件下三个无机盐组分之和(SNA)在北京、唐山和石家庄分别达到了48.6％、47.3％与43.2％，显著高于优良天气水平(36.5％、41.0％、37.6％)，SNA占比增幅分别达到了+12.1％、+6.3％和+5.6％。　　三个城市重污染过程SNA占比增幅均以硫酸盐与硝酸盐较大。筛选冬季典型重污染事件进行分析，北京市SNA由硫酸盐主导型(2013年占比20.5％，2017年占比18.1％)，转为硝酸盐主导型(2013年占比16.2％，2017年占比25.0％)，表明了北京市燃煤源管控的显著成效;唐山市2013与2017年冬季污染过程均以硫酸盐为主导，占比分别为14.8％与15.2％;石家庄市2015与2017年冬季污染过程也均以硫酸盐为主导，占比高达21.6％与22.3％，表明了燃煤源对两城市的重要影响。　　而后，基于观测与数值模拟耦合技术，开展了2017年典型城市重污染过程硫酸盐与硝酸盐来源研究。结果表明，前体物化学转化是大气环境硫酸盐与硝酸盐的最主要来源，对北京、唐山与石家庄硫酸盐年均浓度贡献了84.5％、77.1％与73.6％，对三个城市硝酸盐年均浓度贡献了98.1％、88.6％与87.3％。其中，在秋冬季重污染时段，二次转化对硫酸盐的贡献分别为87.6％、77.4％与79.7％，高于非重污染时段的82.1％、64.7％与76.4％。本文以老化率指标(六价硫/总硫，五价氮/总氮)评估城市大气中S和N污染气团的老化程度，发现三个城市硫酸盐老化率年均值分别为0.38、0.23与0.15，具有明显的地区差异性;而硝酸盐老化率年均值分别为0.12、0.11与0.18，地区差异不大。继而，基于模式情景设置，进一步计算了SO2二次转化率(本地二次转化六价硫/本地排放总硫)，以评估当地大气对SO2的氧化程度。三个城市SO2二次转化率年均值分别为0.19、0.15与0.12，北京和石家庄硫酸盐二次转化率显著低于硫酸盐老化率，说明了区域间二次硫酸盐相互传输的重要性。在秋冬重污染过程，三个城市重污染时段硫酸盐与硝酸盐老化率是优良天的3.1与2.7倍;对二次转化率来讲，硫酸盐秋(冬)季二次转化率分别达到0.32(0.38)、0.27(0.22)与0.48(0.25)，是优良天的2.5(3.2)倍、6.8(5.5)倍和4.8(8.3)倍。　　综合后向轨迹模拟、地面天气型演变与数值模拟综合手段，以北京市为例，对2013-2017年PM2.5重污染事件进行分类，分为北京近周边局地污染(占比30％)、西北方向输送类(占比26％)、西南长距离输送类(占比20％)、河北中东部传输类(占比14％)和东南长距离输送类(10％)。均压场与弱气压是西北来向污染事件与局地污染事件的特征天气型，而高压后部、高压底部与低压系统是南部区域传输污染事件的特征天气型。基于2013,-,2017年的50次重污染过程溯源模拟，量化了区域各城市单位排放一次污染物对北京市PM2.5贡献，并进行了归一化处理，识别了不同类别污染事件敏感地区显著差异。总体而言，西北来向与局地污染事件受北京市本地排放源贡献相对较大(55.9％与52.8％)，其它类别则小于50％。五种污染类型下，均以北京市本地污染源排放的归一化敏感系数最高，但外来源呈现明显差异，西南来向污染事件中，传输通道城市石家庄归一化敏感系数分别为0.07，是非传输通道城市衡水的1.7倍:东南来向污染事件中，天津与唐山归一化敏感系数为0.15与0.11，是保定的1.7与1.3倍;河北中部污染事件中，廊坊与沧州归一化敏感系数为0.13与0.10，是保定的1.4与1.1倍。　　最后，在重污染事件分类与敏感性分析基础上，以北京及周边区域为核心调控区，以核心调控区域城市空气质量最大程度改善与经济损耗最低为目标，各污染物减排总量控制、行业控制与减排措施潜力为约束条件，同时引入不同污染水平条件下老化率系数与敏感性系数，构建了PM2.5应急减排的优化模型，提出了前述五种污染类型、三个PM2.5污染等级(＞150μg/m3持续4天及以上、＞150μg/m3持续3天及以上以及115-1

关键词： 空气质量   大气重污染   PM2.5   时空格局   影响因素   长三角地区   GOCI  

摘要： 大气污染不仅带来了巨大的经济损失与人体健康威胁,亦会影响陆-气界面水分、能量等的输送与交换,对气候变化产生一定影响,已引起国内外的广泛关注。长江三角洲地区（简称长三角地区）是我国经济发展最快的地区之一,其快速城市化的发展进程在部分时段内伴随着区域空气质量下降等问题,已成为我国四大霾天气频发和危害较严重的地区之一。因此,明确长三角地区主要大气污染物时空分异特征,研究其对自然条件和城市化发展的响应,开展重污染时段的成因与模拟分析,对于区域可持续发展具有重要的理论和现实意义。本文基于环境空气质量地面监测、社会经济和卫星遥感等多源数据资料,系统分析了我国长三角地区空气质量指数（AQI）及主要大气污染物(SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10、O3)浓度的时间变化趋势、空间分异特征及其对城市化发展的响应。在此基础上,通过开展长三角地区典型重污染事件的识别和分析,探讨了气象因素和区域传输对重污染过程的影响。最后,本文评估了应用同步卫星-地球静止海洋水色传感器（GOCI）定量观测大气重污染事件的可行性。通过构建以线性混合效应模型（LME）和广义相加模型（GAM）为主体的三阶时空统计模型模拟重污染过程小时尺度的PM2.5时空变化特征,解析典型重污染过程对气象条件和人类活动的响应。本文的主要结论如下:（1）环境空气质量地面观测资料表明,2015年长三角地区AQI平均值为79,主要大气污染物为PM2.5、PM10和O3。AQI和SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10污染物浓度呈现冬春高、秋夏低的特征,而O3浓度则表现出相反趋势。长三角南部的空气质量普遍优于北部地区,AQI最低值（46）出现在浙江省舟山市,最高值（101）出现在江苏省徐州市。卫星遥感观测资料和Manner-Kendall（M-K）非参数检验结果显示,1998～2015年长三角75%的地区呈现PM2.5浓度显著上升的趋势,以江苏北部最为明显,而浙江南部山区多年PM2.5浓度相对稳定。（2）城市形态指标对长三角地区主要大气污染物浓度的空间分异影响显著。区域空气质量与平均周长面积比（PARAMN）、欧式距离均值（ENNMN）、城市斑块面积（CA）和城市斑块数量（NP）显著相关,这说明长三角地区城市形态主要通过城市斑块的大小、数量和形状多样性来影响空气质量。通过设置不同缓冲区距离（1～30 km）分析下垫面土地利用类型对空气质量的影响结果表明,当缓冲距离为25 km时,空气质量与林地覆盖率的相关性最高,增加或保留林地面积将有助于减少大气污染物。1998～2015年长三角地区快速城市化进程中,城市人口、第二产业占GDP的比重、建设用地面积、道路铺设总面积、高等学校在校学生数和社会消费品零售总额与PM2.5浓度呈正相关,而第三产业从业人员比重、第一产业占GDP的比重、林地面积、医院/卫生院床位数与PM2.5浓度呈负相关。LME时空统计模型可较好地模拟城市化发展对区域颗粒物水平的影响（R2=0.87,slope=0.88）。（3）环境空气质量地面观测资料表明,2015年长三角地区环境空气重污染频率为2.01%,主要污染物为PM2.5。其中,94.5%大气重污染过程分布在1～3月以及10～12月,以1月和12月最为频繁。重污染天气出现频数总体上呈北高南低的特征,江苏省的徐州和常州市最高。2015年长三角地区发生三次典型冬季重污染事件,重污染过程中主要为西北风向,并且天气形势较为静稳,风速较小、湿度较高以及逆温层形成导致污染物积累且不易扩散。同时,污染物输送也是形成长三角地区重污染格局特征的重要影响因素。（4）本文基于GOCI AOD和气溶胶精细模式分数（FMF）数据,同期PM2.5地面监测数据、气象资料和土地利用等信息,通过构建三阶时空统计模型模拟2015～2017年长三角地区冬季小时尺度的PM2.5浓度时空分布,解析典型重污染事件的大气污染逐小时变化过程及其对气象条件和人类活动的响应。研究结果表明,经十乘交叉验证后的时空统计模型CV R2为0.72。进一步分析表明2016年2月春节期间发生的瞬时重污染事件,主要由人为排放引起;而2015年12月冬季持续发生的重污染事件则主要由不利的气象条件所致。因此,在采样频率较高的情况下,GOCI AOD可以作为分析大气重污染事件的新数据源。

关键词： 大气污染   冬季风   空气质量模式   再分析资料  

摘要： 结合了气象、环境的观测数据和模式数据对江苏省近两年冬季重污染过程进行了分析,并评估了模式和人工预估结果。研究表明,与2016年相比,2017年冬季的大气污染形势更加严峻,重污染天数和污染程度都明显增加。冬季风异常是造成重污染加重的重要原因,秋冬季预报时应该及时分析短期气候变化,尤其是风场的变化。

关键词： 济南   重污染   PM2.5   SO4^2-   NO2  

摘要： 为研究济南市冬季大气重污染过程的颗粒物化学组分特征,于2017年11月15日—12月30日在市监测站及跑马岭清洁对照点同步采集PM_(10)和PM_(2.5),并对其质量浓度、水溶性离子及碳组分进行分析,结果表明重污染过程中PM_(2.5)/PM_(10)质量浓度比均超过***_3^-(硝酸盐)、SO_4^(2-)(硫酸盐)、NH_4^+(铵盐)、OC(有机碳)浓度及百分占比与颗粒物浓度同步增加,其中NO_3^-、SO_4^(2-)、NH_4^+、OC的浓度增加倍数远大于PM_(2.5)的浓度增加,重污染日市监测站NO_3^-、SO_4^(2-)、NH_4^+、OC质量浓度分别是非污染日的5.1倍、8.8倍、8.3倍、7.0倍,跑马岭重污染日NO_3^-、SO_4^(2-)、NH_4^+、OC质量浓度分别是非污染日的3.0倍、3.9倍、3.7倍、4.6倍;且SO_4^(2-)和NH_4^+质量百分占比涨幅比NO_3^-的大,说明重污染天气下SO_4^(2-)和NH_4^+对PM_(2.5)浓度增加的贡献更大.通过经验公式计算得出市监测站和跑马岭SOC质量浓度分别占OC的82.4%和92.3%,说明重污染期间SOC是OC主要组成部分.二次无机离子和二次有机碳是导致重污染的主因,表明在冬季重污染过程中,大气化学反应非常重要,这可能与空气静稳和湿度较大的气象条件、前体物的大量积累、液相非均相化学过程的加强紧密相关.重污染天气下需要重视NO_2对SO_2液相催化氧化作用,严格控制NO_2的排放.

关键词： 空气污染   颗粒物   金属   重   健康状况指标  

摘要： 目的了解2016年天津市重污染(空气质量指数,air quality index,AQI>200)天气情况下,细颗粒物中重金属的污染水平和对健康的影响。方法对天津市和平区和北辰区冬季采暖期的大气进行采样,共采集159份样品,用电感耦合等离子体质谱仪对9种金属元素进行测定。用美国环境保护署的健康风险评价模型对人群终生超额危险度及终生患癌超额危险度的健康风险进行评估。结果AQI>200的天气细颗粒物的平均质量浓度最大值出现在12月份为0.588 mg/m^3,超过国家标准二级浓度限值的7.8倍,市区和市郊砷对成人的致癌超额危险度最大值分别为:8.62×10^(-6)和9.10×10^(-6)。市区和市郊对儿童的致癌超额危险度的范围为3.40×10^(-8)~4.09×10^(-6),对成人的非致癌危险度为9.17×10^(-4)~6.56×10^(-2),对儿童的非致癌危险度为1.49×10^(-4)~8.85×10^(-2),均小于1。结论AQI>200的天气细颗粒物中砷带来的健康风险最高,相关部门在制订风险管理政策时应引起重视。

关键词： 细粒子   化学组成   霾   PM2.5   北京  

摘要： 为研究北京冬季重污染过程细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成特征和来源贡献,利用大流量颗粒物采样器于2014年1月8日—19日对PM_(2.5)样品进行了为期12 d的采集,每4 h更换1次滤膜.采集的样品分别利用GC-MS、IC、ICP-MS、EC/OC仪测定了其中的有机组分、水溶性离子、金属元素和EC、OC等成分.结果表明,北京冬季PM_(2.5)维持在较高的水平,清洁天和霾天PM_(2.5)的平均浓度分别为86.0μg·m^(-3)和200.4μg·m^(-3),其中水溶性离子和有机物是主要组成,随着污染的发生,水溶性离子的占比由清洁天的35.6%快速上升至霾天的52%,而有机物的占比由清洁天的34.0%下降至霾天的17.4%.在所测定的有机组成中,糖类和一元脂肪酸是浓度最高的组成,其次为正构烷烃和多环芳烃,二元脂肪酸浓度最低,除二元脂肪酸外,其他检测的有机物均为霾天高于清洁天,表明霾天有更多的一次有机物的排放,根据PMF受体模型分析结果表明,霾天中二次来源是北京冬季PM_(2.5)的主要来源.

关键词： 重污染   PM2.5   化学组分   特征   南昌  

摘要： 对南昌市2016年1月一次以PM_(2.5)为首要污染物的大气重污染过程进行了综合分析,研究其污染特征及成因。重污染时段PM_(2.5)中SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+质量浓度之和占42.1%,重污染日OC/EC为4.73,均明显高于非污染期间,说明二次无机离子和有机物贡献较大;NO_3^-/SO_4^(2-)均值为0.85,高于非污染期间的0.56,表明南昌市固定源和移动源污染并重,且重污染期间移动源贡献比例增大。区域污染传输,加上低压、低风速和相对较高的湿度等不利于大气扩散的气象条件可能是此次重污染的成因。