关键词： 沉积物   微塑料   重金属   载带效应   解吸   铜绿微囊藻  

摘要： 目前,微塑料（粒径<5 mm,MPs）在水生生态系统中的分布特征及其对水生生物所产生的效应,已逐渐成为环境领域的研究热点。此外,由于MPs能吸附环境中其他污染物,直接或间接进入食物链中,导致危害加剧。本研究选取成都锦江城市段为对象,分析沉积物中MPs及重金属的分布特征,并对其污染风险进行评估。探究老化前后聚苯乙烯微塑料（mPS）对重金属Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）的载带效应,主要包括其吸附行为,及mPS解吸Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）的影响因素。最后以铜绿微囊藻为水生植物代表,探讨mPS载带重金属对其生理生化的影响。研究主要内容和结论如下:（1）锦江沉积物中MPs的丰度范围为21～924 n·kg-1,其中下游区域MPs的丰度最高,占69.08%。绿色（39.89%）、碎片（46.56%）和1000～5000μm（39.89%）的是MPs的主要类型。表层（0～5 cm）MPs（42.94%）丰度普遍高于其他深度。主要聚合物类型为PP（36.45%）和PE（20.23%）。除中游区域处于低危害等级（I类）外,其余区域为中等危害等级（II类）。（2）沉积物中Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量的平均值分别是0.25、361.05、29.58、19.29和121.44 mg·kg-1,其中Cr平均值是背景值的6.69倍。Cr和Cd的含量在空间上呈现明显的差异分布（变异系数>36%）。地累积指数评价结果显示,Cr的污染程度最高,中重度污染点位占比为58.33%,主要集中在上游地区。（3）Fenton-UV老化处理mPS使其表面更为粗糙,含氧官能团的数量增多,耐冲击强度下降。老化前后的mPS对Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）的吸附更符合动力学二级动力学模型（R2>0.9207）和Freundlich吸附等温线模型（R2>0.9236）。老化mPS对Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）的载带量较老化前提高了53.78%和73.23%。mPS对Cu（Ⅱ）和Zn（Ⅱ）的解吸率受盐度影响最大,且解吸过程中物理作用力占主导。老化mPS可增强重金属的不可逆吸附和解吸迟滞程度,有利于重金属的载带和迁移。（4）铜绿微囊藻可在mPS表面定殖,造成藻细胞团聚下沉。单一mPS与mPS载带重金属都会使铜绿微囊藻的生长、光合作用和生理代谢受到一定程度的影响,如造成生长抑制,光合色素减少和氧化胁迫增加等。其中mPS载带重金属对铜绿微囊藻总体的生长抑制和氧化胁迫作用小于单一mPS。综上所述,本文调查了城市河流沉积物中的MPs和重金属的污染特征,探究了水体中MPs对重金属的载带效应及其对铜绿微囊藻生理生化的影响,为淡水环境MPs的污染控制和生态风险评估提供数据支撑和理论依据。

关键词： 钒   微塑料   微生物群落   蚯蚓   肠道菌群  

摘要： 随着工业及现代生活的不断发展,钒和塑料需求不断提高,从而导致钒和微塑料的污染问题日益严重,其可能造成的潜在生态风险也受到广泛的关注。然而,它们在环境中的共存情况及其对微生物群落的影响规律尚不清楚。因此,本研究先是探究钒污染区周边水及土壤环境中钒和微塑料的空间分布及相关微生物群落特征。其次通过室内实验,探究钒和塑料影响下微生物群落的演替特征。研究结果如下: (1)在海洋和河流环境的水和沉积物中发现高浓度的钒和微塑料的共存。塑料降解菌群和V(V)还原菌群在微塑料生物膜中富集。钒等环境因素共同影响着微塑料上的微生物群落构成,钒可以通过直接或间接的方式影响微生物群落组成。 (2)在土壤垂直剖面中,表层(0-20 cm)和底层土壤(20-50 cm)有高浓度的钒和微塑料污染,同时显示出不同的微生物群落组成。金属耐受菌和有机物降解菌作为生物标志物在表层土壤层中更为丰富。钒和微塑料能直接影响表层土壤中的微生物结构,在底层土壤中具有间接影响。在表层土壤中以决定性过程为主,而随机过程主导底层土壤。表层土壤具有更高的网络复杂性和模块性。 (3)通过为期30 d的实验室内模拟实验,探讨了钒和典型的聚乙烯(PE)微塑料对土壤微生物群落的演替的影响。在钒和微塑料胁迫效应会显著改变土壤微生物的演替规律,在钒污染的土壤环境中会导致耐受钒特性的微生物富集,在PE塑料胁迫的土壤中与有机物降解相关的菌属丰富度增加。 (4)进一步探究蚯蚓存在条件下对土壤微生物群落的影响及土壤、蚯蚓肠道和PE塑料上微生物群落的互作效应。蚯蚓活动可能有助于钒的释放,同时去除了土壤中总钒。在蚯蚓存在下,土壤微生物主要以使用营养物质和具有降解碳氢化合物及耐受重金属菌属为主。蚯蚓在钒和微塑料的影响下,其肠道内富集的大量耐受重金属和降解微塑料的菌属为蚯蚓抵御复合污染提供可能。 本研究加深了对环境中钒和微塑料的相互作用的生物地球化学过程的理解,揭示了钒和微塑料共同驱动的环境中微生物群落的影响,扩展了钒和微塑料复合污染对微生物群落影响机制,为生物修复复合污染提供了科学支撑。

关键词： 多环芳烃   土壤   生物修复   根系分泌物   微塑料  

摘要： 多环芳烃(PAHs)是一类具有致畸、致癌和致突变性的持久性有机污染物,其最终汇是土壤。针对PAHs污染土壤,植物-微生物联合修复结合了植物根际修复和专性降解菌生物强化优势可提高修复效果,其植物根系分泌物对降解微生物的降解强化作用机制值得探究。微塑料(MPs)作为一种新污染物,在各环境介质中已广泛检出。土壤中不断积累的MPs是否影响土壤中PAHs的自然衰减及生物修复进而影响其生态风险,需要明确。本研究采集了2种不同性质土壤J和Y,以菲(PHE)、芘(PYR)和苯并[a]芘(BAP)为PAHs代表,制备了不同浓度PAHs污染土壤;以实验室前期构建的PAHs降解菌群(由布鲁氏菌(Brucella sp.)、苍白杆菌(Ochrobactrum sp.)、鞘脂单胞菌(Sphingomonas sp.)、克雷伯氏菌(Klebsiella sp.)和不动杆菌(Acinetobacter sp.)组成)为外源菌群,研究了该菌群对不同性质及污染水平土壤的生物强化修复效果。以黑麦草为修复植物收集根系分泌物,以模拟根系分泌物为参比,探究了不同浓度根系分泌物对PAHs污染土壤生物刺激及生物强化的影响。选取不可生物降解的低密度聚乙烯(LDPE)以及可生物降解的聚乳酸(PLA)、聚-β-羟丁酸(PHB)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)和聚己二酸/对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)为MPs代表,探讨了不同降解特性MPs对土壤中PAHs自然衰减的影响机制。研究了2种不同降解特性的MPs(LDPE和PLA)对PAHs污染土壤生物强化的影响及机制。具体结论如下:(1)土壤理化性质及污染水平影响土壤中PAHs自然衰减及生物强化效果。PAHs在土壤J中与土壤Y相比更易发生自然衰减。向PAHs污染土壤中接种外源PAHs降解菌群进行生物强化,可显著降低土壤J和土壤Y中PAHs的残留量,即外源菌群促进了土壤中PAHs的降解。土壤初始污染水平越高,相同时间内PAHs经自然衰减或生物强化后的残留量越高。(2)向PAHs污染土壤J中添加不同浓度(40、80 mg C/kg和120 mg C/kg)的黑麦草实际根系分泌物或模拟根系分泌物进行生物刺激,可明显提高PAHs去除率。向土壤中接种PAHs降解菌群进行生物强化同样可加快PAHs去除,其促进效果优于大部分生物刺激处理。接种PAHs降解菌群同时添加黑麦草实际或模拟根系分泌物可进一步增强生物强化修复效果,2类根系分泌物的促进效果无显著差异。生物修复措施均促进了土壤中PAHs降解菌的生长,不同程度地影响了土壤细菌群落的多样性、结构及功能,使芳烃降解途径丰度增加,可能是促进PAHs降解的主要原因。(3)不同MPs对土壤J中PAHs自然衰减及细菌群落影响存在差异。不可生物降解MP-LDPE显著促进了PAHs自然衰减,而可生物降解MPs以PLA

关键词： 土壤微塑料   来源分析   纳米塑料   拮抗作用   进入途径  

摘要： 农业土壤中的微塑料污染已经引起了全球对其广泛分布和对陆地生态系统潜在风险的担忧。但由于分析方法的限制,土壤中微塑料的调查数据十分缺乏,我国农田土壤中微塑料污染状况也是从2018年才开始有研究报道。关于海南岛热区农田土壤中微塑料分布情况的研究还在起步阶段,因此需要开展相关试验对其进行补充。农田土壤中的微塑料会通过物理作用吸附重金属产生复合污染,相较于其他重金属,镉(cadmium,Cd)具有更高的毒性和流动性,大量学者对其进行研究,结果表明微塑料与Cd复合污染会对作物产生不利影响。而与微塑料相比,纳米塑料的毒性和生物效应更加复杂和难以解决,因为其可以被作物根系吸收和转运。由于根系对于纳米塑料的吸收是其在植物体内积累和产生损伤的必要前提,也是第一步,因此了解纳米颗粒如何进入根系的途径也是至关重要的。与此同时,纳米塑料进入植物内部后与Cd复合污染对作物生长发育带来的影响目前尚不清晰,所以需要对其复合污染进一步研究讨论。本研究拟针对热区农田土壤微塑料的赋存特征,纳米塑料-Cd复合污染物共转移、归趋及生态风险等问题,调查热带农田微塑料贮存特征,建立作物和纳米塑料复合污染物的剂量-效应关系,提供纳米塑料进入作物根内部有效途径的新见解。为热区土壤微塑料的生态风险评估和环境基准提供基础数据,为热区农田纳米塑料-Cd复合污染的管控提供理论与技术支撑。本文的具体研究结果如下:(1)海南岛农田土壤中微塑料丰度为580.0～2107.1 items·kg,平均值为1128.6items·kg;水稻-蔬菜轮作土壤的微塑料丰度最高。土壤微塑料的种类、颜色和组成分别以纤维(占20 80.9%)、蓝色(54.9%)和聚乙烯(51.4%)为主。微塑料丰度与土壤有机质含量呈负相关(r=-0.215,p<0.05)。此外,土壤微塑料丰度与农村人口密度呈极显著相关(r=0.554,p<0.01),表明其来源与人类活动强度密切相关。地理气候可能对微塑料的分布也产生重要影响。(2)通过结合扫描电镜、透射电镜、光学显微镜和X射线断层扫描等可视化技术,为聚苯乙烯(polystyrene,PS)纳米塑料通过“孔”(即细胞间隙)畅通无阻地穿过顶端表皮细胞进入作物根内部提供了直接证据。这些“孔”主要是由于PS纳米塑料诱导顶端表皮细胞变圆,细胞间隙扩大,进而导致表皮细胞之间的保护层被拉开形成的。随后,PS纳米塑料通过质外体途径在根系内转运。Cd的添加对PS纳米塑料在根部的进入和转运途径没有显著影响。但仍在一定程度上加剧了表皮细胞的形态变化和果胶层的破坏,可能导致更多“孔”的形成。此外,将镧系元素封装在PS纳米塑料中是一种简单有效的方法来追踪PS纳米塑料在作物根部的吸收和运输。(3)PS纳米塑料和Cd均抑制玉米幼苗的生长发育,其中Cd对玉米幼苗生长发育的抑制作用更加强烈,而PS纳米塑料只有在高浓度100 mg·L时,才会显著抑制玉米幼苗的生长发育。PS纳米塑料通过拮抗作用减轻了Cd对玉米的毒性。在相同浓度的PS纳米塑料存在的情况下,当Cd浓度从2 mg·L增加到10 mg·L时,玉米幼苗的鲜重、地上部和地下部长度都没有显著下降。PS纳米塑料和Cd诱导了严重的氧化应激。玉米幼苗叶片的抗氧化酶活性和丙二醛含量,均随着污染物的添加和污染物浓度的升高,而显著升高。然而,当添加100 mg·LPS纳米塑料时,超氧化物歧化酶活性显著降低。

关键词： 地膜污染   微塑料   环境安全   萼花臂尾轮虫   斑马鱼  

摘要： 覆膜能够提高农作物产量和改善农产品品质,具有节水、增温、抑草灭草、抑盐保苗、增加散射光等多种功能。但由于地膜回收困难且成本高昂,易在农田土壤中残留和堆积形成微塑料,对土壤环境造成一定的危害。过去10多年,地膜的推广使用为农业提质增效作出了较大贡献,但地膜残留和微塑料积累对土壤、水体产生了严重影响。目前,我国地膜残留物的污染特征、土水环境效应等环境安全性问题仍未得到系统研究。本研究基于我国5省2025户的微观调查数据,将正式制度和非正式制度引入分析框架,解析农民对农用地膜污染的认知及影响农民认知的因素;以我国29个省份54个长期覆膜土壤样品为研究对象,揭示土壤微塑料在农田土壤中分布特征,阐明地膜残留物分布与残膜回收方式、覆膜年限、土壤质地、覆膜作物等的关系;并以萼花臂尾轮虫和斑马鱼为模式生物,结合高通量测序和转录组学测序技术手段,研究微塑料扩散进入水体后对水生生物的毒性效应,揭示微塑料对水生生物脏器的毒害机制。研究主要结果如下:(1)我国农业生产目前主要以小农户为主,具有数量大、规模小、分散的特点,小农户是农用地膜污染防治的关键。调查结果显示,认为农用地膜会对农田造成污染、不会造成污染、不知道是否有污染的农民分别占比53.78%,33.98%和12.25%。态度、主观规范、感知行为控制和家庭特征都是影响农民认知的重要因素。与正式制度相比,村规民约作为一种非正式制度,在促进农用地膜的回收利用方面发挥着重要作用,可通过相应的措施来提高农民的整体认知水平。(2)我国覆膜土壤中的塑料残留物以聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)为主,微塑料平均丰度为213 items·kg,中塑料的平均丰度为10 items·kg。微(中)塑料的主要形态是薄膜、碎片和纤维状,其中95.35%的微(中)塑料尺寸小于5 mm,而小于1 mm的占39.70%。颜色以蓝色为主,其次为白色和黄色。覆膜年限、土壤质地和覆膜作物种类也会影响土壤微塑料的含量。(3)聚乙烯微塑料会对水生浮游动物萼花臂尾轮虫产生毒害效应。萼花臂尾轮虫会摄食水环境中的10～22μm微塑料,并随着食源藻类密度的降低增加对微塑料的摄入,增加藻类食物供应可以有效缓解聚乙烯微塑料对轮虫的毒性作用。在低食物水平下,暴露于微塑料使轮虫的泳线速度及其SOD活性和Na-K-ATPase酶活性均降低,但GPx活性提高。微塑料使轮虫对藻类的过滤能力下降,抑制轮虫的能量代谢,破坏细胞膜,引起氧化应激。(4)聚乙烯微塑料对斑马鱼也会产生毒害效应,主要表现在提高了斑马鱼的呼吸频率,产生氧化胁迫和神经毒性,同时可改变斑马鱼肠道和鳃中与免疫和代谢途径相关的基因表达以及某些门、属分类水平菌群的组成和比例,但未改变斑马鱼肠道微生物的核心菌群结构。通过影响Fox O信号通路、细胞衰老、p53信号通路和昼夜节律通路引起细胞周期停滞、细胞损失和凋亡,诱发斑马鱼的氧化应激反应。暴露时间和微塑料粒径的增加导致其对水生生物的毒性累积和损伤加剧。本研究通过开展农户微观调研及对全国农田地膜污染物长期监测研究,解析农民对农用地膜污染的认知及其影响因素,揭示地膜残留土壤微塑料的分布特征和对水生生物的毒性效应及其作用机理,研究结果为地膜残留污染防治提供理论支持,为相关政策的制定提供科学依据。

关键词： 微塑料   有机污染物   吸附系数   QSPR   机器学习  

摘要： 微塑料对有机污染物有很强的吸附作用,并能成为有机污染物的传播载体,影响有机污染物在水环境中的分布及迁移规律,促进有机污染物的扩散和生物积累,并增加有机污染物对水生生物和人类的暴露风险。因此,明确微塑料在水环境中对有机污染物的吸附能力对于评估微塑料及有机污染物的环境生态风险和危害具有重要意义。有机污染物在微塑料与水环境之间的吸附系数(Kd)常被用来表征微塑料的吸附性能。通常,实验室测量Kd可能会在试验和评估的预算和时间方面消耗大量的资源,测量环境中大量的有机污染物和新型有机污染物的Kd值具有一定的挑战性。因此,需要提供能够准确、定量预测多种有机污染物Kd值的工具。本研究使用多元线性回归(MLR)和多层感知机(MLP)这两种机器学习算法,基于温度和分子结构描述符,开发了能预测不同温度下有机污染物在PE微塑料与淡水之间吸附系数(KPE-w)和在PE微塑料与海水之间吸附系数(KPE-sw)的线性和非线性定量结构-活性关系(QSPR)模型。严格遵守OECD准则,对模型进行了全面的内外部验证,界定了模型的应用域。并分析了微塑料吸附有机污染物的相关机制。主要研究内容和结论如下:(1)收集整理了 149个在5～30℃条件下的KPE-w实验值(含苯、酯、醚、杀虫剂等16类有机污染物),以筛选得到的由5个分子结构描述符和温度组成的6个参数为输入特征,使用MLR和MLP算法,开发了用于预测不同温度下的log KPE-w值的QSPR模型。这两个模型在拟合优度(Radj2=0.798～0.886)、稳健性(QLOO2=0.767～0.833,QBOOT2=0.788～0.874)和可预测性(Rext2=0.755～0.851,Qext2=0.751～0.844,CCC=0.857～0.916)方面表现良好。与MLR-1模型相比,开发的MLP-1模型的性能在这三方面都有所提高。这也进一步证实了有机污染物的分子结构信息与PE微塑料对有机污染物吸附能力之间存在非线性关系。此外,本研究严格遵守OECD导则,对这两个模型的应用域进行了表征。从机理分析中发现,温度、亲脂性、电离电势、分子大小、分子分支指数是影响PE微塑料吸附能力的主要特性。(2)收集整理了涵盖47个在18～25℃条件下的KPE-sw实验值(含苯、酯、醚、杀虫剂、氮和硫化合物、多环芳烃等9类有机污染物)的数据集。以筛选得到的5个输入特征(含温度和4个分子结构描述符)为自变量,以KPE-sw实验值为因变量,基于QSPR模型,建立了线性MLR-2模型和非线性MLP-2模型。内部验证结果表明,MLR-2模型和MILP-2模型在拟合优度和稳健性方面都是可接受的(Radj2=0.871～0.908,QLOO2=0.817～0.771,QBOOT2=0.854～0.896)。外部验证表明MLR-2模型和MLP-2模型的外部预测能力较强(Rext2=0.942～0.924,Qext2=0.940～0.917,CCC=0.969～0.959)。所用数据点都在模型的应用域范围内,这两个模型都能有效地预测应用域范围内有机污染物在不同温度下KPE-sw值。机理解释表明,温度、亲脂性、电离电势、分子大小、分支指数、支链数量等因素,对微塑料对有机污染物的吸附能力有显著影响。总的来说,开发的模型可以可靠地预测新型或未经测试的化合物的KPE-w和KPE-sw值,能有效地弥补实验缺失值。同时,能在科学评价有机污染物和微塑料的生态风险和新污染治理等方面提供科学依据和技术支撑。

关键词： Bioaccumulation   Fluorescence   Nile red   Phthalates   Watershed   Aquatic environments  

摘要： Microplastic pollution is an increasingly alarming concern with widespread global distribution in aquatic environments. Filter feeding organisms such as bivalves, have a heightened risk of microplastic ingestion through free floating particulates in the water. This can lead to bioaccumulation moving up through trophic levels to apex predators and humans. Spatial and temporal differences in microplastic abundance were evaluated in the Eastern Oyster, Crassostrea virginica, at six sites within Tampa Bay. Oyster tissue was digested using 30% hydrogen peroxide (H2O2) and microplastics were quantified using Nile Red dye and fluorescent particle excitement. A total of 3025 microplastics were found throughout six study sites over two seasons (winter 2021 and summer 2022) with varying site types and regionality. Microfragments (n=2867) made up the majority of findings compared to microfibers (n=158). Significant differences were observed among the sites studied, site type, and their location in the bay. Outflow and marina areas had significantly higher (p<0.01) amounts of microplastic compared to preserve areas, and the east bay had significantly higher (p<0.05) amounts than the west bay. Microplastic accumulation in bivalves can be associated with spatial differences and site type. Findings suggest microplastic contamination is associated with higher urbanization, proximity to drainage basins, and recreation. Phthalate esters (PAEs), Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), polychlorinated biphenyls (PCBs), organochlorinated pesticides (OCPs), ultraviolet filters, and fecal sterols were measured in 30 C. virginica samples collected through Tampa Bay, Florida to better understand trends in aquatic contamination and chemical leaching from microplastic ingestion. These samples came from a preserve area (Riviera Bay), marina (Bayboro Harbor), and outflow area (Big Bend Channel). Samples had varying levels of microplastic ingestion. Mantle tissue was freeze dried and went throu

关键词： 聚苯乙烯塑料   己烯雌酚   杀菌剂   水生生物   毒性效应  

摘要： 随着微塑料的大量生产和广泛使用，其对水环境和水生生物的影响引起了人们的广泛关注。微塑料粒径小、表面粗糙、具有高疏水性，与环境中的污染物发生吸附、分配、生物累积等复杂反应，严重威胁到了人类健康和生态系统的安全。　　目前，塑料与污染物的复合毒性仍存在争议，本研究以斑马鱼（Danio rerio）和大型溞（Daphnia magna）为受试生物，选择日常生活中使用较多的聚苯乙烯（PS）塑料作为研究对象，通过聚苯乙烯微塑料与己烯雌酚（DES）的单独和联合暴露实验，探究它们对斑马鱼内分泌系统和繁殖性能的影响。此外，还研究了原始聚苯乙烯微塑料和氨基改性聚苯乙烯微塑料（NH2-PS）存在与否的条件下，杀菌剂对大型溞的毒性效应，并利用透析袋建立了一种新的方式，来量化游离态污染物和微塑料结合态污染物的生物毒性。从定性到定量两个层次探究微塑料与污染物联合毒性的作用，进一步加深对共同暴露机制的探讨。主要研究结果如下：　　（1）PS和DES单独与复合暴露对斑马鱼的毒性效应研究，结果表明：塑料在低浓度下长期暴露，本身对斑马鱼具有较弱的毒性;DES作为众所周知的外源性雌激素，单独作用时以剂量依赖的方式具有显著的毒性效应;当DES和PS联合暴露时，加深了对成年斑马鱼的伤害，损害了其肝脏和性腺，抑制了性激素、卵黄蛋白原、甲状腺激素的分泌，这些结果表明微塑料和 DES联合作用时能加强对生物体的毒性效应，且共同暴露下雌二醇（E2）、睾酮（T）、卵黄蛋白原（Vtg）水平减少的量几乎等于单独的PS和DES暴露组中减少的量的总和，进一步突出了PS和DES带来的加和效应。共同暴露作用于内分泌系统，进一步还影响了斑马鱼的繁殖能力，减少了产卵总量、产卵事件，胚胎的受精率、孵化率也显著降低，产卵质量也受到了影响，与单独暴露相比后代较早的就出现了脊柱弯曲、卵黄囊变形和心包水肿等发育畸形特征。　　（2）微塑料对杀菌剂的大型溞毒性效应及定量研究，结果表明：三种杀菌剂和微塑料之间存在强吸附作用，NH2-PS的吸附能力比原始PS更强;NH2-PS对大型溞的急性毒性也比原始聚苯乙烯微塑料强。微塑料与杀菌剂联合暴露时，杀菌剂对大型溞的固定化率产生了变化，量化化合物结合态的毒性，发现结合态化合物的毒性远远大于游离态毒性，吸附能力强的NH2-PS的结合态化合物毒性更大。疏水性越强的化合物越容易在大型溞体内累积，但联合暴露时，疏水性弱的化合物，结合态化合物占摄入总量的比例更大，吸附能力越强的微塑料，对应结合态化合物占的比例更大，说明微塑料为疏水性弱的化合物提供了摄入新途径，可能增加疏水性弱的化合物带来的毒性风险。　　因此，研究微塑料本身以及微塑料与其他吸附的污染物联合对生物直接和潜在的毒性效应，对生物体内摄入的微塑料及微塑料携带化合物进行定量，有助于更全面、更清楚的了解复合毒性效应的规律和机制，加深对微塑料及其伴随污染物的潜在风险的认识。

关键词： 三峡水库   微塑料   载体效应   解吸   生态风险  

摘要： 微塑料作为一种新兴污染物,在水生环境中普遍存在。微塑料往往通过径流、污水排放和大气沉降进入河流系统并最终流入海洋,而大型水利工程（如三峡工程）的建设使得河流中这些本应流入海洋的塑料垃圾被拦截在人工屏障内,并在低流速的水动力条件下不断沉降并积累在沉积物中。微塑料的疏水性及较大的比表面积使得其容易作为水库中其它污染物的载体并通过生物摄食而进入食物链,从而对水库的生态环境构成潜在威胁。然而,目前尚未有专门针对整个三峡水库沉积物中微塑料赋存特征的研究,这些微塑料有何环境行为,是否会对水库生物产生不利影响,这些问题在很大程度上是未知的。基于此,本论文结合野外调查和实验室研究,对三峡水库这一特殊的淡水水域开展了微塑料污染特征的调查,同时探究了微塑料作为水库环境污染物载体的作用及其对水库水生生物的毒性效应。主要结论如下:（1）微塑料在三峡水库沉积物中普遍存在,丰度从59 pp·kg-1至276 pp·kg-1（plastic particles per kilogram）(沉积物干重),平均丰度159 pp·kg-1。经济发展水平和人口总量是影响微塑料丰度空间异质性的重要因素。纤维类微塑料在三峡水库所有样点中均占主导地位,而聚苯乙烯、聚丙烯和聚酰胺是发现的主要聚合物类型。城市生活污水和过往的渔业活动可能是这些微塑料的主要来源。不同样点微塑料颜色的显著差异表明微塑料在三峡水库沉积物中分布不均,受不同的人为或陆源污染的影响。在粒径方面,小于500μm的微塑料占比超过50%,并且这些微塑料多以纤维、碎片和薄膜状存在,表明次生微塑料是三峡水库沉积物中微塑料污染的主要贡献者。（2）对三峡水库普遍存在的两类重点污染物（双酚、重金属）在微塑料表面的积累情况进行了分析,发现微塑料对这些污染物的负载能力与沉积物相似,并且显示出了较高的变异性和环境相关性。这意味着三峡水库中的微塑料能够作为水体中污染物的有效载体,并可能成为生物摄入这些环境污染物的压力源。（3）在微塑料与水库环境污染物相互作用方面,发现微塑料的聚合物类型、比表面积和表面官能团是影响其相互作用过程的主要内部因素,而污染物的浓度、疏水性和解离能力对其吸附行为也有重要影响。从水化学环境条件来看,温度的升高抑制了双酚在微塑料上的吸附,而溶液中的盐离子显著增强了各双酚在固相中的分配,但这个增强效应在高盐离子浓度下并不明显。双酚在微塑料上的吸附具有pH依赖性,pH增大引起的静电斥力增加是吸附量下降的重要原因。Pb2+、Cd2+和Cu2+三种重金属在微塑料上的吸附同时受膜扩散作用和颗粒内扩散作用控制,吸附过程以单层饱和吸附为主,物理吸附是其主要驱动力。pH的增加对于重金属在微塑料上的吸附具有促进作用,其可以通过改变重金属离子的存在形式和微塑料的表面电荷而影响二者间的相互作用。而溶液中的有机质会抑制重金属在微塑料上的吸附,这与静电相互作用及双配位基络合物的生成有关。（4）三峡水库主要鱼种鲢（Hypophthalmichthys molitrix）对微塑料的摄入表现出了较强的粒径偏好和浓度效应。食物的存在干扰了鲢对不可食用颗粒的辨别,增加了误食大粒径微塑料的概率。一部分被摄入的微塑料能够在较长时间内存留于鲢的消化道内并诱导肠道产生氧化应激和炎症反应,肠道菌群在门和属水平上的组成也发生了显著变化,微生物多样性大大减少。（5）在消化液中进行的实验表明,当负载有双酚的微塑料被生物摄入后,一些双酚能够从微塑料中快速解吸,并且其解吸强度受消化液pH、盐离子浓度和温度的影响。进一步的,通过微塑料-双酚联合暴露实验,证实了微塑料介导的双酚内暴露能够增强水生生物不同组织内的双酚浓度,并且发现上述作用对水生生物的内分泌功能产生了显著影响。本研究结果表明,微塑料在三峡水库沉积物中普遍存在,其分布不均,并且容易受到不同的人为或陆源污染的影响。这些微塑料可以作为三峡水库中有机污染物和重金属的有效载体,从而成为这些污染物的“汇”。更重要的是,它们容易被三峡水库中的鱼类摄入,其复合毒性不仅会对这些水生生物的生存构成威胁,而且可能通过食物链传递。本研究丰富了三峡水库微塑料的污染数据,揭示了水库中环境污染物与微塑料相互作用的机理,并且提供了微塑料生态危害和健康风险的新证据。这些结果有助于扩大我们对水库微塑料污染的认识,为进一步探究和评估水库中微塑料-环境污染物复合污染的生态环境风险提供支撑。