关键词：
硫化铅
溶剂热法
阻变存储器
光电探测器
摘要：
近年来,过渡金属硫化物材料由于其独特的物理结构及化学特性等,受到了广泛的研究关注,在下一代微纳电子器件领域有巨大的应用前景。其中,硫化铅（PbS）材料因其窄的带隙和特殊的晶体结构,表现出独特的电学和光学性质,为新一代微纳电子器件的发展提供了重要的材料支撑。基于其优势,本文采用溶剂热法制备微纳PbS,并通过改变部分制备工艺参数来控制材料的形貌和尺寸;进一步制备基于微纳PbS材料的不同阻变存储器（RRAM）。另外,构建微纳PbS光电探测器并研究在不同波长和光功率密度下器件的光电特性。主要研究内容如下:
（1）以醋酸铅(（CH3COO）2Pb)和硫代乙酰胺（C2H5NS）粉为原料,分别以乙二醇(（CH2OH）2)、乙二胺（C2H8N2）,N,N-二甲基甲酰胺（C3H7NO）作为溶剂,采用溶剂热法,60℃、5 h反应条件下,成功制备出微纳PbS材料。对其形貌和Pb、S的原子比例进行研究,最终得到了乙二醇作溶剂呈现团聚严重的小颗粒状形貌,乙二胺作溶剂呈现无规则颗粒状形貌,N,N-二甲基甲酰胺作溶剂呈现形状规则的立方体形貌,立方体尺寸约为50 nm。不同Pb、S原子比的PbS材料,乙二醇PbS的Pb:S=1:1.3,乙二胺PbS的Pb:S=1:1.15,N,N-二甲基甲酰胺的Pb:S=1:1.02。通过改变球磨时间对PbS形貌和尺寸大小进行调控。
（2）通过旋涂法,使用PbS分散液在玻璃衬底上制备了阻变层薄膜,构建了具有不同溶剂和球磨时间的不同PbS阻变存储器,并研究其阻变特性,所有器件均表现出非易失性和双极性阻变现象。其中,乙二醇溶剂PbS阻变存储器的SET电压约0.35 V,RESET电压约-0.16 V,开关比约10～3,循环耐受性为300次。乙二胺溶剂PbS阻变存储器的SET电压约0.25 V,RESET电压约-0.13 V,开关比约10～4,循环耐受性为360次。N,N-二甲基甲酰胺溶剂PbS阻变存储器的SET电压约为0.2 V,RESET电压约为-0.1 V,开关比达10～5,循环耐受性可达1100次。分析其能谱可得导致器件性能差距原因是PbS材料的原子比。N,N-二甲基甲酰胺制备的PbS的Pb和S的比1:1.02接近标准原子比1:1,此时材料的硫含量最低,N,N-二甲基甲酰胺溶剂PbS阻变存储器的铅空位少,载流子浓度低,电导率低,因而器件高阻升高,器件性能越好。另外对不同溶剂制备的PbS材料进行不球磨、球磨24 h、球磨72 h的处理,处理后的PbS阻变存储器均表现出球磨时间越长开关比越大的规律。以PET为衬底对器件的机械耐受性进行了探究,弯折10～3次后,器件阻变性能基本保持不变,且开关比仍能达到弯折前的10～5,器件机械耐受性强。通过对不同溶剂PbS阻变存储器器件的I-V曲线拟合分析,器件均符合欧姆传导机制,存储器件的阻变性能是由于Ag+迁移与Ag导电细丝的产生和断裂。
（3）制备采用不同溶剂的PbS光电探测器原型器件,对其光电特性进行系统的研究。鉴于PbS为一种红外材料,研究了其在红外波段的光电性能。研究结果显示,在405nm波长激光下,乙二胺溶剂PbS光电探测器的光电性能相较于其他两种器件更优,在光功率密度为10 m W/cm2、偏压为3 V时光响应度最高达到1.61×10-2 A/W,相应的光探测率为1.09×10～9 Jones。而N,N-二甲基甲酰胺溶剂PbS光电探测器和乙二醇溶剂PbS光电探测器的光响应度为5.71×10-3 A/W、2.23×10-4 A/W;在1064 nm激光的照射下,乙二胺溶剂PbS光电探测器也表现出了良好的光电性能,在同样光强和偏压下,其光响应度最高为6.48×10-3 A/W,对应的光探测率为4.55×10～8 Jones,N,N-二甲基甲酰胺溶剂PbS光电探测器和乙二醇溶剂PbS光电探测器的光响应度为2.43×10-3 A/W、1.06×10-4 A/W。表明,乙二胺溶剂PbS光电探测器在紫外和红外波段均具有较好的光电探测能力。
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