关键词： Quantum physics  

摘要： The recent rapid advancement in the ability to create and manipulate superconducting qubit systems has created an exciting opportunity to construct quantum materials from the ground up, artificial atom by atom. This thesis will explore the creation of a new architecture of quantum simulation in which we use the circuit quantum electrodynamics toolbox to build quantum topological materials that so far have proven difficult to understand with theory, simulate with computational methods, and realize/measure with other quantum systems. Specifically we design a two-dimensional material in which microwave photons living in a superconducting 3D microwave cavity lattice interact strongly with a time-reversal symmetry breaking magnetic field and with each other. This is the first photonic topological lattice platform compatible with strong interactions. The combination of these interactions will enable the study of fractional quantum Hall systems, where fractionally charged particles called anyons are theorized to exist. This thesis describes how to engineer a tunable, low loss microwave lattice, create a magnetic field for chargeless photons using ferrite crystals, and generate inter-particle interactions using Josephson junction transmon qubits.

关键词： 量子点   光电探测器   石墨烯场效应晶体管   异质结结构   掺杂结构  

摘要： 量子.点(quantum dots:QDs)材料具有强烈的光吸收、超快电荷分离、,尺寸可调和可溶液处理等优异特性,使其在低成本高灵敏度的光电探测器领域得到广泛关注和应用。量子点能够与导体或半导体形成的异质结结构具有独特的相容性和优异的电荷分离能力,使其成为开发下一代高性能光电器件的潜在候选者。高响应的量子点光电探测器已经实现紫外、可见、红外的宽光谱检测,为半导体与高性能器件的集成提供了机遇。黑磷量子点.(Black Phosphorus quantum dots:BPQDs)具有较高的空穴迁移率和成熟的制备工艺,在光子和光电领域已被广泛用于增强光采集、光子转换、光子吸收等。基于BPQDs的光电探测器未被广泛报道,限制了其在光电探测领域的应用。本论文研究了量子点-石墨烯场效应晶体管制备工艺,并设计了有机物增强型的量子点掺杂结构和量子点增强型的双量子点复合结构。对制备的器件进行光学性能和电学性能的表征,并对其光电流传输机制和器件的性能进行探讨,为BPQDs探测器的应用提供了新的研究方向。本论文采用湿法转移单层石墨烯的工艺进行横向结构的量子点光电探测器的制备。基于PN异质结理论,选取N型电子受体PC61BM和P型黑磷量子点的掺杂结构,我们设计并制备了一种横向的PC61BM-BPQDs-Graphene光伏型探测器。在450nm-1000nm波段,器件的响应度达到103A/W量级。与同类型的PC61BM-Graphene探测器相比,该类型器件中响应度提高2个量级,响应时间明显加快,实现高响应、快速探测和宽光谱检测的目的。最后论述了PC61BM掺杂浓度和电极尺寸对器件性能的影响。本论文选取硫化铅量子点(PbSQDs)对BPQDs进行功能化。基于光栅压效应和光电导增益效应,我们设计并制备了一种底栅结构的PbS QDs-BPQDs-Graphene光电导型探测器。在400 nm-1000 nm波段,器件的响应度达到103 A/W量级,增益达到106量级,外量子效率达到2882%,实现了高响应、高增益和快速探测的目的。然后证实响应度与功率成反比,增益与功率成正比,外量子效率与功率成反比。最后论述了石墨烯导电沟道、氧化问题和电极尺寸对器件性能的影响。

关键词： PPCPs污染物   化学发光分析   分子印迹   碳量子点  

摘要： 药物和个人护理用品(Pharmaceutical and Personal Care Products, PPCPs)作为一种新兴的污染物，种类繁多。抗生素作为其重要一员，由于用量大、使用范围广，已广泛存在于环境、食品中。此外，双酚类化合物、三氯生、对羟基苯甲酸酯类污染物近年来已被发现均具有类雌激素和内分泌干扰作用。因此，建立环境和食品中PPCPs的检测方法对于保护人群健康具有十分重要的意义。　　本文的研究基于分子印迹(Molecular Imprint, MIP)和碳量子点(Carbon Quantum Dots, CQDs)材料，成功建立了四类PPCPs污染物的化学发光分析方法。全文主要内容包括以下三个部分：　　（1）基于氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones，FQs）对Ce(IV)-MCLA化学发光体系的显著增强作用，提出了一种牛奶中 FQs 的超灵敏化学发光分析方法。运用紫外光谱和化学发光光谱对Ce(IV)-MCLA的化学发光机理进行了详细研究。结果表明：单线态氧对体系化学发光的增强起到了关键作用。当该化学发光体系与MIP材料联用（MIP-CL）时，本MIP-CL方法可以实现对实际牛奶样品中FQs的选择性检测。在最优条件下，考察了本方法的线性范围、检出限、精密度和准确度。日内相对标准偏差（RSD）低于5.1%，检出限低至1?10-10 mol/L。以实际牛奶样品为例，运用t检验对该方法的测定结果与国标方法的HPLC测试结果进行了比对，未发现两者之间存在显著性差异。　　（2）基于对羟基苯甲酸甲酯（MP）对H2O2-NaIO4-g-CNQDs化学发光体系的抑制作用，提出了一种化妆品中MP的化学发光分析方法。优化了碳氮量子点的合成模式与化学发光体系的反应条件，方法的线性范围为8×10-7 mol/L~1×10-5 mol/L，日内相对标准偏差为 5.5%（n=9），检出限为 5?10-7mol/L，同时检测化妆品中 MP 的日内加标回收率为 94%～104.8%，日间的加标回收率为 96%～106.5%。　　（3）基于三氯生（TCS）、双酚A（BPA）、双酚F（BPF）和双酚S（BPS）对H2O2-NaIO4-g-CNQDs化学发光体系的抑制作用，建立了一种蔬菜中三氯生、双酚A、双酚F和双酚S的高效液相色谱联用化学发光分析方法HPLC-CL。使用乙腈和10mmol/L乙酸混合作为流动相，在等度洗脱条件下分离三氯生和双酚类化合物。运用化学发光动力学曲线、荧光光谱和紫外光谱对体系的化学发光机理进行了详细研究。结果表明：单线态氧和碳量子之间的能量共振转移作用极大的增强了化学发光。在最优条件下，考察了本方法的线性范围、检出限、精密度和准确度。检出限低至40ppb，日内相对标准偏差小于6.12%。　　综上所述，本论文运用MIP和CQDs材料，基于不同的化学发光体系，建立了 FQs、双酚类、三氯生和对羟基苯甲酸甲酯共四类 PPCPs 污染物的化学发光新方法，并将其成功用于实际样品中相应污染物的分析检测。

关键词： 氮掺杂碳量子点   多功能添加剂   分散稳定性   抗氧化性   润滑性能  

摘要： 随着世界各国对生态问题的重视以及环保法规的日益严苛,绿色环保和高效型添加剂成为润滑领域的研究热点。碳纳米材料由于原料来源广、绿色低毒以及独特的润滑性能等受到了广泛的关注。但是,大量的研究工作表明,碳纳米材料在基础油中的分散稳定差,即使经过复杂的化学或物理修饰,依然容易在分散介质中聚集沉降,从而使其无法完全发挥功效甚至失效。碳量子点是一类新型的碳纳米材料,具有极小的尺寸(<10 nm)、球形的结构以及丰富的表面活性基团等特性。研究证明,碳量子点及其杂化材料作为润滑添加剂,可以有效地改善与基础油的相容性和长期稳定性,从而表现出优异的润滑特性。然而,碳量子点作为添加剂在基础油中的研究还处在起步阶段,存在诸如材料性能单一和基础油种类受限等问题,限制其在润滑领域的进一步应用。本文根据以上的问题,以碳量子点为研究对象,设计合成了多功能氮掺杂碳量子点(CQDs),借助于其表面可功能化的特性,对CQDs进行极性调节从而实现在不同极性基础油中的稳定分散,系统研究其作为添加剂时的抗氧化性能和摩擦学性能,并对润滑机理进行探讨,具体的工作内容主要有以下三个方面:1、以柠檬酸和N-苯基对苯二胺为原料,通过原位共炭化的方法制备出表面接有二苯胺官能团的CQDs。CQDs是平均粒径为2 nm,能稳定发光的碳量子点,在聚乙二醇(PEG)基础油中表现出较好的分散稳定性(﹥5个月)。高压差示扫描量热测试表明,CQDs具有抗氧化性能,其表面的二苯胺官能团能够减缓PEG基础油的氧化;四球摩擦测试表明,在392 N载荷和1 wt%的浓度下,CQDs表现出最佳的减摩抗磨性能,与PEG相比,其平均摩擦系数和磨斑直径分别降低了72%和42%,在588 N的高载荷下,也具有优异的减摩抗磨性能。磨损表面分析表明,CQDs在摩擦表面能够发挥“滚珠”的作用,而且能吸附在摩擦表面上形成碳基的保护膜,从而表现出优异的减摩抗磨性能。2、CQDs与传统的MoS和h-BN纳米片的摩擦性能的比较。将CQDs、MoS和h-BN纳米片以0.05 wt%的浓度添加到蓖麻油中,通过自然沉降实验,观察到CQDs的蓖麻油油样澄清透明且稳定分散50天以上;高压差示扫描量热测试表明,CQDs作为蓖麻油的添加剂具有抗氧化性能;四球摩擦测试表明,h-BN的减摩性能最佳,CQDs的抗磨性能最佳,而MoS不具备润滑性能。CQDs在浓度为0.2 wt%时,表现出最好的抗磨性能,使蓖麻油的磨斑直径减小了44.7%;磨斑表面分析表明,CQDs作为蓖麻油的添加剂时,摩擦表面上形成了由碳、氮和氧元素组成的保护膜,从而降低了磨损。3、采用共价接枝法,通过有机小分子对CQDs的极性进行调节,制备出油胺修饰的油溶性氮掺杂碳量子点(O-CQDs)。紫外测试表明,O-CQDs在非极性的聚ɑ烯烃(PAO)基础油中表现出良好的相容性和稳定性;高压差示扫描量热测试表明,O-CQDs增加了PAO的氧化稳定性;四球摩擦测试表明,0.5 wt%O-CQDs具有良好的抗磨性能,并且在高载荷下能显著提高PAO的承载能力。O-CQDs摩擦磨损性能的提升来源与油胺分子与CQDs的协同作用。

关键词： Hyperbolic   Metamaterial   Quantum   Semiconductor  

摘要： Highly doped semiconductor-based designer metals have emerged as a reliable platform to bring plasmonics to the mid-IR frequency range. These "designer" metal-based systems have been used to realize hyperbolic (anisotropic) metamaterials which are known to exhibit unique optical characteristics such as hyperbolic or epilon-near-zero responses. Hyperbolic metamaterials promise to enable deep subwavelength light manipulation and strong enhancement of optical density of states, two cornerstones that can spur further development mid-IR nano-photonics. However, as components of the metamaterials become increasingly thin, their optical response is expected to deviate from bulk values due to quantum confinement effects. In this thesis a comprehensive analytical and numerical formalism is presented to provide insight into the optical response of semiconductor hyperbolic metamaterials whose designer metal layers undergo the classical-to-quantum transition. This unique transition is utilized as a doping independent control mechanism capable of altering the optical characteristics of these material systems.

关键词： 二维材料   量子反常霍尔效应   第一性原理计算  

摘要： 量子自旋霍尔材料和石墨烯的成功合成为拓扑材料的兴起奠定了基础。拓扑材料具有很多新奇的物理性质,其中最独特性质是既具有绝缘性的体态,又具有无能隙的界面态,这使得它们在低能耗自旋电子学领域有着广阔的应用前景,从而激发了人们的深入探索。二维磁性材料在实验上的成功制备,将量子反常霍尔效应的研究推向高潮。其特点是,在无外磁场条件下,纵向的电场会产生横向的量子化电导平台,它由内禀磁场和自旋一轨道耦合共同作用所导致的。目前实验上量子反常霍尔效应只能在极端温度下,才可以成功观测到。极端的温度条件限制了它在自旋电子器件上的应用。因此,寻找高温或室温量子反常霍尔效应材料仍是十分重要。本论文将基于密度泛函理论,设计了几种典型体系,对量子反常霍尔效应进行研究,试图在量子反常霍尔效应的材料设计上得到一般规律,为实验研究新型自旋电子器件的设计提供帮助。首先,含磁性原子Mn的量子反常霍尔材料:二维六角晶格Janus结构的Mn2C13Br3。第一性性原理计算结果表明铁磁态是基态。声子谱的结果显示在整个布里渊区没有虚频,这证实了 Mn2Cl3Br3动力学稳定性。电子结构计算表明它具有本征的狄拉克半金属性。自旋向上的能带展现出金属性,在费米能级附近的高对称K点处存在狄拉克点。自旋向下的能带展现出绝缘性,其带隙为4.09 eV。xz平面磁各向异性能高达11.89 meV/cell,x轴是其易磁化方向。当考虑自旋—轨道耦合作用后,出现32.49 meV的非平庸带隙,并且计算得到陈数为-1。更有趣的是,当磁化方向被调控到z轴方向时,陈数变为1,这表明Mn2C13Br3的手性边缘电流方向的改变可以通过调控磁化方向来实现。此外,通过贝里曲率和边缘态的计算,进一步证实了Mn2Cl3Br3量子反常霍尔态的存在。最近,二维Janus结构MoSeS的成功制备,也为Mn2Cl3Br3量子反常霍尔效应的实验研究提供了可能性。其次,二维Kagome晶格Mn2O3可以实现量子反常霍尔效应。与之前报道的类似结构Y2O3、V2O3和Nb203不同的是,高对称性P6/mmm相的Mn2O3不是最稳定的结构,O原子沿z轴移动出现的低对称性子群Cmm2和C222相才是其最稳定结构。三种Mn2O3稳定相均是狄拉克半金属,并展现出很多有趣的性质,如无质量的狄拉克费米子、100%自旋极化和高量值的磁矩。结合反常霍尔电导和边缘态的计算,我们发现体系的陈数为-2,并且存在两条手性边缘态连接在价带和导带之间。更有意思的是,平面内的双轴拉应变会将Cmm2相和C222相转变为P6/mmm,同时也伴随着拓扑相变。三种相的居里温度均高于586 K,表明高温下可以实现量子反常霍尔效应。最后,以碱金属BaX(X=Si,Ge,Sn)作为代表材料,我们证实了不含磁性原子也可以实现量子反常霍尔效应。自旋极化的X-p轨道导致体系的时间反演对称性破缺。我们的研究结果表明,体系的拓扑性来源于px,y轨道形成的二次型非狄拉克能带。它不同于之前报道的pz轨道形成的狄拉克拓扑态很容易被衬底破坏,px,y轨道形成的σ键非常稳定。当考虑自旋—轨道耦合作用后,二次型的非狄拉克点打开带隙。通过反常霍尔电导、陈数、贝里曲率和边缘态的计算,我们证实了 BaX非平庸的拓扑性。更有趣的是,在平面内的双轴应变下BaX发生了结构相变,但拓扑性仍然保留,从而揭示了体系的拓扑性是非常稳定的。这一发现为实现量子反常霍尔效应提供了新思路。

关键词： 梯度合金量子点   量子点发光二极管   壳层材料与厚度   低注入势垒  

摘要： 近年来,量子点由于具有量子产率高,光化学稳定性好,激发光谱宽和发射光谱窄以及光谱连续可调等特点引起了研究人员的广泛关注。而且,量子点具有可溶液加工,操作简单等特点而被广泛应用于发光二极管领域。自1994年首次报道基于量子点的发光二极管至今,研究者们通过提升量子点的性能,优化器件结构及电荷传输层材料等多种途径来提高量子点发光二极管的性能。二十多年来,尽管量子点发光二极管的性能得到了极大的提高,但是载流子注入效率低和载流子注入不平衡等问题依然制约着器件性能。在器件工作时,电子和空穴需先穿过量子点壳层才能在核内形成激子复合发光,所以壳层对载流子的注入效率有非常大的影响。一方面,有机空穴传输层的HOMO能级与量子点的价带顶之间存在较大的能级差,空穴注入势垒较高,将导致载流子注入不平衡以及载流子在势垒界面的聚集。这不仅容易引起俄歇复合过程,而且导致了驱动电压升高和效率滚降。因此,选择合适的壳层材料可以降低空穴的注入势垒,促进载流子注入平衡,进而提高器件的性能。另外,量子点的壳层厚度亦对器件的性能有较大的影响。在电场作用下,薄壳层的量子点容易引起激子分离,而厚壳层的量子点又会降低载流子的注入效率。基于以上分析,本论文以ZnCdSe量子点为基础,研究其梯度合金结构与壳层材料及其厚度对器件性能的影响,主要内容分为以下两个部分:(1)ZnCdSe梯度合金量子点和ZnCdSe/ZnS核壳结构量子点的合成及其发光二极管的构筑:首先通过调控Cd与Zn的比例,采用热注入法合成了一系列不同发射波长的ZnCdSe梯度合金量子点。然后,在ZnCd Se梯度合金核上生长了一系列不同厚度的ZnS壳层。当ZnS壳层厚度为8个单层(monolayer,ML)时量子产率达到92%,且光化学稳定性好。单颗粒荧光数据显示ZnS壳层厚度为5 ML,8 ML和10 ML的ZnCdSe/ZnS核壳结构量子点处于亮态的时间均超过95%,为非闪烁量子点。最后,将所合成的量子点应用到了发光二极管中,研究了ZnS壳层材料及厚度对发光二极管性能的影响。实验结果表明,基于ZnCdSe梯度合金量子点构筑的器件最大外量子效率达到8.5%,最大亮度为155,330 cd/m。而基于不同壳层厚度的ZnCdSe/ZnS核壳结构量子点构筑的器件最大外量子效率为14.7%,最大亮度为258,998 cd/m。(2)ZnCdSe/ZnSe和ZnCdSe/ZnSe/ZnS核壳结构量子点的合成及其发光二极管的构筑:采用连续离子层吸附法在ZnCdSe梯度合金核上生长了ZnSe壳层和ZnS外壳层。紫外-可见吸收光谱及荧光光谱数据显示,随着壳层厚度的增加,荧光峰及吸收峰均发生蓝移,这表明在高温环境下,量子点的核与壳之间形成了合金界面层。而且合成的所有量子点的荧光量子产率均超过了90%,其中,ZnCdSe/ZnSe/ZnS核壳结构量子点的光化学稳定性更高。最后,将所合成的量子点应用到了发光二极管中。实验结果表明,基于ZnCdSe/ZnSe核壳结构量子点所构筑的器件最大外量子效率达到了20.5%,最大亮度为460,200 cd/m,且效率滚降较低。而基于ZnCdSe/ZnSe/ZnS核壳结构量子点所构筑的器件最大外量子效率高达22.0%,最大亮度为283,930 cd/m,效率滚降也更低。如此优异的器件性能主要归功于ZnSe壳层的生长,它可以降低空穴的注入势垒,促进载流子注入平衡,从而提高器件效率。而且,ZnS外壳层既可以提高量子点的稳定性,又不会影响电荷的注入。

关键词： 外尔费米子   拓扑半金属   磷化铌   热电材料   锡化硒   pudding形费米面  

摘要： 新奇物性材料的发现往往会为基础研究的突破和电子器件的应用带来契机,对推动凝聚态物理学的发展有非常重要的作用。电输运以及热输运测量技术是凝聚态研究材料性质的最基本,也是最常用的方法。本篇博士论文采用电和热输运技术,结合其它辅助手段,研究了凝聚态物理领域前沿的两种新奇材料的量子输运性质,分别为:半金属磷化铌(NbP)中受自旋螺旋性保护的外尔费米子;新型热电材料锡化硒(SnSe)的电子结构和空穴掺杂的起源。狄拉克、外尔以及马拉约那费米子是狭义相对论框架下的三种基本费米子。但迄今为止,除了狄拉克费米子,高能物理实验上仍然没有发现另外两种费米子。凝聚态物理为研究这种相对论性粒子提供了一条捷径。理论和第一性原理计算预言,在一些特殊的固体材料里面,准粒子的集体模式可以模拟这些费米子的行为。我们通过量子输运、热电势和能斯特效应研究发现,在磷化铌这种半金属材料里面的确存在外尔费米子。对于无质量外尔费米子,自旋螺旋性将自旋和动量的方向锁定,这种锁定会显著降低载流子的背散射几率,所以NbP在低温下的迁移率可以高达107cm2V-1S-1。我们发现,这些外尔费米子对磁性杂质非常敏感。非磁性杂质比如Zn和Cu的掺杂对输运几乎没有影响,但磁性杂质比如Fe或者Cr显著降低了 NbP的迁移率。我们的研究首次证实了固体中自旋螺旋性对外尔费米子的保护作用。给固体施加温度梯度时,沿着梯度方向会产生热电势。我们可以用这种效应来直接将热能转换为电能,也可以利用它的逆效应来制冷。我们用热电优值(ZT=S2σT/k)来衡量热电材料的性能。一个良好的热电材料既要有高热电势(S),高电导率(σ)也要有低热导率(K)。一个热电材料只有当ZT高于2以上时,其转换效率才可以提高到具备大范围应用的价值。锡化硒(SnSe)是最近发现了一种新型的热电材料,沿特定方向其ZT在973K可以达到2.6。但到目前为止,关于其电子结构以及p型导电的起源仍然缺乏足够认识。我们通过量子振荡结合角分辨光电子能谱研究,首次发现了 SnSe中存在准线性色散关系的pudding形费米面。这种pudding形费米面对SnSe中高电导和高热电势起到了决定性的作用。此外,我们发现SnSe晶体层间广泛存在SnSe2微畴,这些微畴和SnSe之间形成了载流子转移,导致了 SnSe中的空穴型导电。转角量子振荡发现SnSe存在三维的费米面,这和其二维黑磷结构以及理论预言的弱层间耦合作用不一致,我们发现在SnSe中存在一种特殊的相间层间点位移,这些缺陷将具有相同铁电极化场的相间层间连接起来,增强了层与层之间的耦合作用。

关键词： 碳量子点   还原性基团   新型复合光催化剂   光催化   贵金属纳米颗粒  

摘要： 伴随着经济的快速发展,能源短缺和环境污染问题也越来越严重。目前较为有效的解决方法是充分利用清洁可再生的太阳能,而能够充分利太阳能的关键是采用简单易行的方法构建高效可控的光催化剂。由于单一的催化剂都存在稳定性差、电子传输能力低、对太阳能利用率不高等问题,所以具有优良性能的新型复合光催化剂的设计与合成是目前研究的热点。碳量子点自被发现以来,由于其自身优良的综合性质,在多个领域都有着重要的应用。与其它碳纳米材料相比,碳量子点特有的高水溶性、表面多官能团、上转换荧光、光致发光等性能,使其在构筑新型复合催化剂方面起着重要的作用。本文以蔗糖为碳源,通过水热法首先合成了高水溶性和表面多官能团的碳量子点,利用碳量子点表面的还原性基团设计和合成了三种新型复合催化剂,并考察了其光催化活性及光催化增强机理,具体如下:1、利用碳量子点表面多还原性基团的特点,通过简单的水热法还原硝酸银和偏钒酸盐得到了一种CQDs@Ag/VOx(VO2和V6O13)纳米棒催化剂,CQDs对稳定Ag/VOx纳米棒结构起到了重要的作用,该材料在可见光下表现出较高的光催化降解MB和Rh B的活性。当利用NaBH4将CQDs表面的含氧基团及少量残留Ag+还原后,得到的RCQDs@Ag/VOx的催化活性显著升高,可见光下降解MB和Rh B的反应速率分别是CQDs@Ag/VOx的1.30和1.97倍,这主要是因为RCQDs中具有较多的sp2杂化碳及π-π共轭结构与Ag纳米颗粒的协同作用增强了RCQDs@Ag/VOx对可见光的吸收,并有效地抑制了光生电子和空穴对的复合。2、首先借助于CQDs表面的还原基团在室温下超声还原钯酸得到CQDs@Pd纳米簇,再利用CQDs表面基团将CQDs@Pd均匀地分布在SnS2纳米片上得到CQDs@Pd-SnS2复合催化剂。我们发现即使在黑暗条件下,当Pd含量仅有1.4 w%时,CQDs@Pd-SnS2也表现出良好的光催化还原4-NP的活性,明显不同于Pd-SnS2,这可能是因为所得到的CQDs@Pd纳米簇相对于NaBH4还原的Pd纳米颗粒,能提供大量的活性位点、增加活泼氢和硝基芳香类化合物的吸附,进而显示了高的催化活性。可见光下硝基芳香类化合物在CQDs@Pd-SnS2表面的转化速率急剧增大,表现出明显优于SnS2,CQDs-SnS2,Pd-SnS2的光催化还原硝基芳香类化合物（对硝基苯酚、邻硝基苯酚、对硝基苯胺）的活性,反应速率常数k分别为0.0477min-1,0.0308min-1,0.0282min-1,其中光催化还原4-NP的为后面三种催化剂的333.6,132.8和40.4倍。这主要归因于CQDs@Pd有效地促进了Sn S2表面的电子与空穴的分离,并将电子转移到Pd纳米颗粒表面,进而表现出优良的光催化还原性能。CQDs对复合结构的稳定起到了非常重要的作用,四次催化循环实验后CQDs@Pd-SnS2仍然保持相同的催化性能。3、通过油浴回流的方法,以富含表面基团的CQDs作为还原剂和碳源,合成了碳层厚度可调的Carbon/Pd复合催化剂。TEM结果显示CQDs表面基团的相互交联可形成碳薄层来固定还原得到的Pd纳米颗粒。在不同的比例的Carbon/Pd中,Carbon2.5/Pd对硝基芳香类化合物有着最高的热催化性能（NaBH4作为还原剂）,能在分别在65s、30s、28s内快速还原4-NP、2-NP及4-NA。此外,可见光照条件下,Carbon/Pd能加速还原性能较弱的HCOONH4的还原,生成较多的活泼氢及·CO2-自由基,进而导致了硝基芳香类化合物的快速还原。这可能是因为由CQDs交联生成的碳层,能快速的传递Pd表面电子,进而提高了光催化活性。

关键词： α-T3模型   石墨烯   克莱因隧穿   电导   散粒噪声  

摘要： 石墨烯的发现推动了二维狄拉克材料的综合性研究,其能带结构由两个狄拉克锥组成,且两个锥顶点相交,我们称之为赝自旋为1/2的能带结构。3T晶格或骰子晶格是最近几年非常热门的二维狄拉克材料,其能带结构与石墨烯相似,只不过在狄拉克锥顶点相交处夹着一个平带,这是赝自旋为1的能带结构的。现在有一种新型的二维材料α-T3模型,它通过参数α将石墨烯与3T晶格联系起来。在之前对α-T3模型的研究中,发现了在粒子相对于势垒正入射时,无论粒子能量、入射角度以及模型参数如何变化都会发生克莱因隧穿;在粒子取某些固定能量时还会产生超克莱因隧穿。本文基于以上在α-T3模型中发生的奇特物理现象,我们在模型中施加外场来研究相应的输运性质,其中具体的内容安排如下:第一章的主要内容是α-T3模型相关的一些材料、能带结构和主要性质的介绍比如石墨烯、克莱因隧穿以及赝自旋为1的狄拉克-外尔体系。第二章介绍了研究α-T3模型输运性质时涉及到的相关概念和理论知识,其中包括量子隧穿效应、散射矩阵理论、介观量子器件里的电导以及散粒噪声等相关参数。第三章主要研究了α-T3模型在外加电场之后的输运性质。我们通过相关的公式推导以及数值计算,得到了透射率、电导、散粒噪声以及Fαno因子随各种参数变化的示意图。我们知道在没加电场时,在特定情况下会发生克莱因隧穿效应。但是在外加电场之后,能带结构的狄拉克锥之间产生间隙,并且平带的位置位于导带的底部。在此种情况下,无论模型系数α、能隙大小△、入射粒子能量EF及入射角度入射变化,都不会发生克莱因隧穿效应。这也说明施加外场之后会对α-T3模型的势垒输运产生很大的影响。第四章主要研究了α-T3模型在外加磁场之后的输运性质。同样,经过相关的公式推导和数值计算,然后作图来分析透射率、电导、散粒噪声以及Fαno因子的变化情况。外加磁场时,能带结构中的平带处于能隙的正中间。在这种情况下,粒子在特特定情况下也能够发生克莱因隧穿效应。并且通过与第三章相比较,也说明了平带的位置对势垒隧穿也有很大影响。第五章主要对目前研究做简要总结,并对之后的研究方向作分析与展望。