关键词： 超导量子计算   量子信息转换   红外滤波器   微加工工艺  

摘要： 随着人类对于量子世界认识的不断深入,许多量子力学的基本规则可以运用到人类社会的生产生活中。量子计算就是运用量子力学的基本规则来实现一种区别于常规电子计算机的快速计算机制,经过几十年的不断进步,量子计算机已经由最初的一种假设逐渐变为一种现实。在诸多的量子计算机实现方案中,超导量子计算是一种独具优势的实现方案。良好的可拓展性、较长退相干时间、良好的调控特性等使得其成为国际研究的热点,并且取得了一系列重大进展,如谷歌在2019年发布的53位量子比特Sycamore。本文主要研究的内容是三维腔量子比特与压电材料的耦合。第一部分是关于三维腔量子比特的相关理论以及比特的制备方式,简要概述了构建一个量子比特所需要考虑的物理参量以及这些参量是如何影响量子比特的工作特性,同时详细介绍了如何利用南京大学电子学院微加工中心在物理层面上来实现这样一个量子比特以及制备过程中所需要注意的地方。经过不断地改进,得到了可以良好工作的单量子比特,并且测量了其相关物理参数。第二部分是关于量子信息的转换,这里我们通过将三维腔量子比特和压电材料Al N振子耦合在一起来研究信息转换。通过相关的微加工工艺制备出这样的单个量子比特的耦合系统,在实际测量中也观测到了能级的免交叉现象。同时还考虑利用共面波导结构将其拓展至多个量子比特与压电振子的耦合。第三部分是关于低温红外滤波器的设计,通过这样的滤波器尽可能的去除稀释制冷机内部的热噪声,以提高量子测量的准确性。

关键词： 半导体量子点   光致荧光谱   光学特性   能带结构   锑(Sb)  

摘要： InAs/GaAs半导体量子点（quantum dots,QDs）许多独特的物理性质,已经被广泛应用于开发新一代光电子器件,深入研究InAs量子点的光电特性以及内部载流子的动力学机制,对于提高和优化各类InAs量子点光电器件的性能具有重要意义。本文将锑（Sb）元素分别加入到InAs/GaAs半导体量子点材料的缓冲层表面、量子点内和覆盖层中等不同位置,利用荧光发射谱（Photoluminescence,PL）、荧光激发谱（Photoluminescence excitation spectrum,PLE）、时间分辨荧光谱（Time-Resolved Photoluminescence,TRPL）等光谱技术系统的研究比较了以上量子点纳米材料的光致荧光特性和光生载流子动力学过程,探讨了Sb元素对InAs/GaAs量子点光学性质的改性作用及内含物理机理。主要研究包括以下三部分:（1）研究了Sb2束流喷射GaAs缓冲层生长界面对InAs量子点特性的影响。在0.013 ML/s的慢InAs生长条件下,随Sb2束流喷射时间从0秒增加到100秒,量子点的高度减小,面密度提高近一个量级,同时量子点PL谱的峰位、强度及能级填充行为等都发生显著改变。对于Sb2喷射后生长在缓冲层表面的InAsSb量子点,除了InAsSb量子点的I型辐射发光,在900 nm附近观察到具有II型能带结构特征的发光峰,首次提出量子点生长过程中Sb扩散到覆盖层而形成GaAsSb/GaAs界面,GaAsSb层内空穴和临近GaAs层的电子由于局域化效应产生增强的II型复合辐射发光。（2）研究了不同组份的Sb元素加入到量子点内部对InAs量子点特性的影响。控制Sb2/（Sb2+As2）束流通量比从x=0上升到x=0.5,InAsSb量子点发光由I型转变为II型能带结构特征,但是浸润层的发光峰中心波长始终保持在850nm并不随Sb组份改变,且展示出I型能带结构特征。首次实验观测到了I型能带结构浸润层和II型能带结构的量子点共存于同一样品,浸润层和量子点可以含有不同的Sb组份。除了量子点和浸润层发光,加入Sb的量子点还在920nm处显示出具有II型能带结构特征的荧光信号,归源于GaAsSb/GaAs界面的复合辐射。随着Sb组份的改变,这一荧光辐射信号具有不同的光学特性。（3）研究了不同组份的Sb元素加入到GaAs1-xSbx（x=0、0.08、0.11、0.15、0.25）盖层对InAs量子点光学特性的影响。通过PL实验观测到GaAs1-xSbx盖层中x>0.13时,量子点由I型转变为II型能带结构,II型量子点在能带填充、价带结构、载流子的热激发和再布居以及载流子寿命等方面与I型量子点表现出明显不同的特征,而且量子点内出现新的载流子辐射复合通道。对II型InAs/GaAs0.85Sb0.15量子点进行电子掺杂后发现,掺杂的过剩电子改变了量子点内部的内建电场和由库伦相互作用引起的能带弯曲,量子点本征跃迁几率和GaAs0.85Sb0.15量子阱对应的本征跃迁几率双双得到提高。对于转变为II型量子点后新出现的载流子跃迁复合通道及掺杂电子改变量子点内建电场和不同通道的跃迁几率的解释属于首创。以上研究结果证明,加入Sb元素可以有效地改善InAs量子点的形貌、能级结构和光学特性,实现对量子点材料能级结构的灵活调控和转变,掺入Sb元素后的InAs量子点纳米材料具有更丰富的载流子跃迁复合通道和动力学过程,这不仅有助于深入理解和研究量子点的基本物理特性,也为开发新一代高效能光电器件提供了更多的材料选择和实验依据。

关键词： 拓扑绝缘体   拓扑半金属   载流子补偿   量子输运   超导  

摘要： 拓扑物态近年来日益成为凝聚态物理中热门研究领域。从Kosterlitz-Thouless相变到TKNN不变量,从量子Hall效应到量子自旋Hall效应,人们对凝聚态物理中拓扑的概念理解更加深刻。以HgTe/CdTe量子阱为起点,至今已发展出多种拓扑材料,比如拓扑绝缘体和拓扑半金属等等。这些拓扑材料中出现了许多新奇的物性,也为未来电子工业发展提供了材料备选。非饱和的大磁阻是固体材料中一种有趣的输运现象。我们通过高达38 T的强磁场测量,在拓扑绝缘体候选材料TaSe3中观测到了 103%量级的大磁阻现象。同时,Shubnikov-de Hass量子振荡表明Fermi面附近有两个振荡频率。通过和第一性原理计算对比,说明这两个振荡频率来源于一个空穴口袋和两个相同的电子口袋。进一步通过细致的Hall输运测量,我们的两带模型拟合发现在稳定低于20 K时,载流子浓度比nh/ne大约为0.9,表明TaSe3中的大磁阻现象来源于载流子补偿机制。超导现象是凝聚态物理中常见的输运现象。我们通过系统地研究Mol-xTaxTe2的输运性质,发现随着Ta掺杂量的增加,MO1-xTaxTe2出现了同机械压力下相似的1T’到Td的结构相变和超导相变,且其c轴层间距也出现了减小的趋势。通过计算,我们发现结构相变同计算结果吻合。

关键词： 分子自旋电子学   第一性原理   过渡金属配合物   电子组态   量子输运  

摘要： 随着电子器件朝“更小、更快、更冷”的方向发展,当器件尺寸越来越小时,其尺寸将很快达到分子或原子的尺度,在这一尺度下,量子效应不可忽略,这使得传统的以硅为基础的电子元器件的进一步小型化将碰到严重障碍。在这一背景下,将一些分子甚至是单个分子放置于两个电极之间从而实现一些最基本的数字电路的功能（如分子电流开关、整流、存储）已经成为微电子器件领域内的研究和应用热点。在微观甚至原子分子尺度下,基于第一性原理的材料设计方法,特别是基于密度泛函理论（DFT）的从头算方法,已开始在新兴材料设计中扮演越来越重要的角色。本文通过密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法分别研究了几种过渡金属配合物的自旋分辨电子组态和量子输运性质,通过明确电子输运过程中量子行为和机制预测了它们在分子自旋电子学领域的应用。论文主体研究包含以下四部分内容:第一,研究了配合物Cp Fe·corannulene在不同配位模式下的电子组态和输运性质。经过结构弛豫,发现配合物Cp Fe·corannulene存在三个能量稳定的异构体,其中以η6模式配位的两种异构体表现出明显的自旋极化特征,其自旋向下的输运通道几乎处于关闭状态;而以η5模式配位的异构体Cp Fe·η5（exo）-corannulene表现非极化特征,但是具有最大的电流。过渡态的探究发现,通过温度和热力学控制可实现配合物在三个异构体间的切换,从而实现分子自旋电导开关的功能。具体地,在低温条件下,具有高自旋电子态的异构体贡献了器件的主要电导特征,并且电子的输运依赖于自旋向上的透射通道。随着环境温度的升高,配位化合物可以从高自旋态变为低自旋态。高/低自旋电导状态的电流强度比约为3:1。在较高的温度下,随着抗磁性异构体浓度的增加,两个自旋电子的隧穿通道被接通,向上和向下的自旋电流的强度彼此接近,该器件稳定在自旋电导的“关闭”状态。第二,研究了双镍笼型配合物[Ni2（SOCH）4（NCS）2]的分子结构拉伸对其自旋电子组态和输运性质的影响,结果表明配合物的五重态基态电子结构对结构的拉伸应变表现高容忍性。在输运性质的探究中我们发现,可以在不同尺寸的分子中检测到负微分电阻（NDR）、整流效应和完美的自旋滤波效应。结合晶体场理论,计算发现该配合物具有五重基态的关键原因源于轴向NCS配体与中心Ni（Ⅱ）离子间的反馈π键。分子磁矩的来源dxz和dyz轨道被不成对的电子占据,并且两个中心金属离子中未配对电子所占据轨道之间没有重叠,导致高/低自旋态（HS-LS）的转换不能通过配合物的拉伸来触发。因此,在该双金属体系中,高自旋态受到相干自旋耦合的保护,并且在分子大小不同的情况下在能量上都更加稳定。第三,研究了具有结构对称性的双镍笼型配合物[Ni2（OOCH）4（NCS）2]的输运性质。对比于不对称配合物[Ni2（SOCH）4（NCS）2],对称配合物表现出相似的自旋极化输运特征,但是由于结构的对称性,电导不具有整流特性;同时发现骨架配体的改变对配合物的自旋电子组态的影响较弱,轴向配体的选择和属性才是影响分子基态电子结构的决定性因素,顺磁性Ni（Ⅱ）离子的高自旋电子组态主要受轴向配体NCS的控制。与非对称配合物相较,可知轴向配体与金属离子间的反馈π键使金属离子呈现高自旋态,弱的金属间耦合使自旋电子不能在金属间离域,抵抗了自旋退相干。骨架配位环境的改变并未对配合物电子组态产生明显影响,这也说明轴配体才是决定配合物电子组态的关键因素。分子结的透射本征通道结果表明,自旋向下的电子透射在低电压下主要由费米能级附近的导电LUMO轨道决定,它表现为dz2轨道重叠特征。随着电压的增加,偏压窗内透射本征态的交替是NDR效应的起因。第四,研究了一系列平面及螺旋金属卟啉衍生物的电子组态和输运特征,目的是为了明确卟啉类衍生物中过渡金属离子的存在和几何构型的扭曲对电子组态和输运性质的影响。相较于单体,由于量子限制效应和共轭体系的延长,二聚体的能隙有所减小。锌卟啉衍生物具有和卟啉衍生物相似的电子组态;铁卟啉分子及衍生物中,Fe（Ⅱ）离子的d轨道对前线轨道的组成有重要贡献,Fe离子通过与卟啉环轨道杂化注入自旋极化特征。另外,结构的扭曲使分子结NDR效应的开启有一定的推迟。电子透射路线表明在卟啉及衍生物的分子结中,电子的透射主要通过边缘共轭体系完成,即使Fe离子对前线轨道有明显参与,从卟啉环到金属离子的局域电流仍很微小,Fe离子主要作用是为电子透射提供顺磁环境。

关键词： 类石墨烯   二维材料   拓扑绝缘体   量子反常霍尔效应   范德瓦尔斯异质结   密度泛函理论   贝里曲率   陈数  

摘要： 量子反常霍尔效应是一种电子无阻输运的模式,它在样品的边界处存在手性的边界态。但是量子反常霍尔效应从预言到发现用了二十多年的时间,这是因为实现量子反常霍尔效应需要一种非常特殊的材料体系和方法,在科学家不断的交流中,拓扑绝缘体走进大家的视野。拓扑绝缘体是一类新奇的量子物质态,其体态的电子结构表现为绝缘特性,而其表面存在受拓扑保护的具有无耗散弹道输运特征的表面态。这一无耗散的弹道输运特征在未来量子计算机和自旋电子学方面具有潜在的应用价值。如果这项发现能投入应用,超级计算机将有可能成为i Pad大小的掌上笔记本,智能手机内存也许会超过最先进产品的上千倍,除了超长待机时间,还将拥有当代人无法想象的快速。本论文主要研究了如何在两种典型的低维体系在不加外磁场的情况下实现量子反常霍尔效应。第一章首先介绍了拓扑绝缘体的研究背景,然后介绍了整数量子霍尔效应、量子自旋霍尔效应和量子反常霍尔效应的基本概念和研究进展,以及拓扑不变量的概念第二章介绍第一性原理计算的理论基础,包括密度泛函理论的概念和原理,还介绍了在计算过程中常用的一些交换关联泛函和计算程序软件包等。第三章基于第一性原理计算的方法我们研究了三种类型Graphene/Cr Br3（Gr/Cr Br3）异质结构的拓扑性质,研究发现在Gr/Cr Br3和Cr Br3/Gr/Cr Br3体系中可施加压力来诱导量子反常霍尔效应。进一步的低能k·p模型分析表明,非平庸的拓扑特性主要由于Rashba自旋-轨道耦合（SOC）,而不是石墨烯本征的SOC。这为实现高温多通道的量子反常霍尔效应（QAHE）提供了一种可能。第四章基于紧束缚模型分析,在蜂窝状六角格子中由px,y和pz能带翻转引起的拓扑态。在类石墨烯六角格子中的两个子格（AB子格）中,分别引入px,y和pz轨道,通过调节自旋轨道耦合（SOC）的强度可以实现拓扑相变。基于第一性原理,提出两个真实体系,即碘原子半饱和硅烯（Si2I）和Si（111）表面生长1/3的Bi原子,来实现px,y和pz能带翻转引起的拓扑态。从而证明该机制的正确性和普适性。第五章对前面进行的工作做了总结,并对今后的工作方向做出了展望。

关键词： 马约拉纳束缚态   量子点   电流噪声交叉关联  

摘要： 马约拉纳费米子是由Ettore Majorana引入理论物理的。与普通费米子不同的是,马约拉纳费米子是自己的反粒子,而两个空间分离的马约拉纳束缚态（MBSs）定义了非局域费米子态。由于其在凝聚态物理无退相干量子计算中的研究价值和潜在应用而引起了人们的极大关注。除此之外,它也在诸如高效的热电转换器件中拥有潜在的应用价值。因此,国际上出现了越来越多的关于马约拉纳费米子的研究工作。本文在马约拉纳量子复合结构领域开展工作,首先计算了电流噪声交叉关联系数和马约拉纳束缚态梳状结构中的微分电导。随后计算了“QAH-TSC-QAH”结中的赛贝克系数和热电品质因子。在第二章中我们发现由于马约拉纳束缚态与量子点之间的有效共振,梳状结构中上半部分量子点可以有效地调控MBSs梳状结构。对于只有一个“QD-MBSs-QD”构建块,N=1,小偏压时电流噪声交叉关联系数为负,大偏压时为正值。零偏压电导峰为2e2/h。其次,当N≥2时,电流噪声交叉关联系数在小偏压时为零,在大偏压时增加到正值。与N=1的情况不同,由于局域安德烈夫反射的唯一的贡献,零偏压电导峰为4e2/h。此外,我们发现微分电导对N的影响是鲁棒的。在第三章中我们发现受手性马约拉纳边模的影响,在一定条件下赛贝克系数和热电品质因子能达到相当大的值。具体来说,当温度和尺寸适当时,赛贝克系数达到了近6kB?e,而热电品质因子达到了近60。这一结果对实现高效能的热电转换期间提供了有益的参考。

关键词： 量子点   荧光材料   白光LED   原理   应用  

摘要： 荧光量子点是新型无机的纳米材料,因其特殊的性质受到了广泛的关注。荧光量子点在太阳能电池发光二极管和生物标记等方面有重要的应用价值。在本文的研究中,主要核心在于量子点在白光LED方面的应用,对量子点的形成机理和发光机理进行了阐述,通过量子点的材料在白光LED中的应用明确了荧光量子点需要采用原位合成的方法制备硅树脂,通过固化后形成了复合薄膜。通过具体的技术应用来改善量子点的分散问题,使合成的量子点复合材料能够更好的应用于制备白光LED的要求,通过荧光量子点的技术应用使LED的显色指数明显提高。

关键词： 石墨烯量子点   金纳米颗粒   R6G   SERS  

摘要： 以柠檬酸钠为还原剂,采用原位化学还原法制备了Au@石墨烯量子点复合材料。对材料进行了扫描电镜、透射电子显微镜、能谱仪、紫外可见光吸收光谱仪、X射线光电子能谱仪以及拉曼光谱仪等表征。结果表明,复合材料相比于氧化石墨烯量子点的I_G/I_D值增加,说明其石墨化程度有所提高。将复合材料应用到表面增强拉曼散射(SERS)中检测罗丹明6G(R6G),复合基底的SERS强度为Au纳米基底的9倍,是氧化石墨烯量子点基底SERS强度的12倍,表明Au@石墨烯量子点复合材料在SERS检测中具有潜在应用。

关键词： 碳点   金纳米材料   电化学传感器   亚硝酸盐  

摘要： 采用水热法制得碳量子点作为还原剂还原氯金酸,得到碳量子点-金纳米复合材料。用滴涂的方法将此材料修饰在玻碳电极表面,构建了电化学生物传感器,用循环伏安法、交流阻抗法以及计时电流法考察了该电极的电化学行为。结果表明,此传感器对亚硝酸盐具有良好的电催化活性,不受其他电活性物质的干扰。最佳条件下,NaNO2浓度为0.5μM-1000μM范围内,响应电流与NaNO2浓度呈良好线性关系:ΔIp(μA)=-0.4452+0.091 C(μmol·L^-1),相关系数R=0.9993,检测限为0.08μmol·L^-1(S/N=3)。