关键词： 单层二硫化钼   二硫化钼纳米条带   紧束缚模型   量子输运   边缘态   自旋极化  

摘要： 二硫化钼是一种类似石墨烯的二维纳米材料,因其优异的材料特性,被认为是新一代电子器件的理想材料。和石墨烯等二维材料相比,二硫化钼材料本身有更强的自旋属性,在自旋器件上的应用更是近几年的研究热点。本文采用紧束缚近似模型和递归格林函数方法,研究了单层二硫化钼纳米条带和两种不同形状的Z字型二硫化钼输运结构的自旋输运性质。本文首先介绍了单层二硫化钼的结构、制备、材料特性、应用以及在自旋器件方面的研究现状。其次阐述了本文中仿真计算的理论基础和输运模型,包括三能带紧束缚近似模型和自旋输运理论。最后在第三章和第四章介绍了本文的主要工作和研究结论,如下:1.研究了两种二硫化钼均匀条带输运结构的自旋输运性质,从能带结构发现,锯齿型二硫化钼条带的自旋能带会分离,表现为金属性;扶手椅型二硫化钼条带的自旋能带不会分离,存在带隙。接着从态密度分布分析了两种条带在边缘态输运模型下每条能带对应的电子输运通道在条带的哪个边缘,其中扶手椅型条带由于两个边缘上的Mo、S原子数相等,所以电子会均匀地在两个边缘上输运。两种条带的自旋电导表明,两种条带的自旋输运都没有极化现象,所以我们在本文中所有结构的沟道上添加一个铁磁场,通过铁磁场使得自旋分离,从而实现自旋极化,扶手椅型条带在较小能量范围内实现了100%的自旋极化,但是锯齿型二硫化钼条带自旋极化率最大为50%。2.针对锯齿型二硫化钼纳米条带的低自旋极化率问题,我们设计了两种Z字型二硫化钼输运结构,从能带、自旋电导、自旋电子局域态密度分别阐述了两种结构的自旋输运性质,研究表明两种结构在较大能量范围内都能实现100%的自旋极化率。此外,这两种结构的尺寸过小也会降低自旋极化率。

关键词： 热力学   热电效应   量子热机   非平衡格林函数   光物质耦合系统  

摘要： 随着社会的高速发展,不可再生能源的消耗的不断增加和能源供应问题的日益加剧,对于追求可再生能源和能量的二次应用已经成为当下的一个紧急任务。未来科技的一个重要挑战是制造具有高能量效率、多功能、少材料耗费的智能设备。热电效应可以将环境中的废弃热量转换成电能,且热电能量转换具有无机械损耗、无噪音、长寿命等优势,是优质的可再生能源来源。近年来,纳米技术和热功转换重新推动了纳米器件的研究,如热电整流器、热晶体管等。量子热电输运有助于我们探测微纳尺度下粒子输运的性质,帮助寻找高热导的材料以开发全新的散热器件。本文首先讨论描述各种介观或者纳米系统中的稳态输运性质和纳米尺度下热-功转换的基本问题,并详细介绍了量子热机和热电器件的理论和实验进展。而在计算模型和方法上,主要利用Landauer-Buttiker公式及平衡和非平衡格林函数理论,研究多自由度介观系统的非平衡统计、输运等,将非平衡统计物理、开放量子系统和量子光学有机融合起来,并与最新的实验进展相互结合。具体内容如下:一、热电合作效应可以提高量子三端口量子热机的能量效率和功率。通过考虑量子点的弹性隧穿,我们研究了三端量子热机的效率和功率,在三端几何结构的推动下,三端量子热机可以同时在两个通道中产生电流的同时,只有一个热电流被利用。这两个通道中的电流可以根据他们的信号以相消或者相干的方式叠加。电流之间的相干叠加提高了热机的效率和功率,我们将这种相干增强称之为合作效应,此种理论在三端口系统的能量获取具有普适性。二、建立了具有两个独立输出电流和一个输入热电流的三端口量子热机的最佳效率和功率理论。首先我们推导出破缺时间反演对称性下具有多个输出电流的三端量子热机的最大效率、功率以及它们之间的权衡关系。利用此公式,我们计算了基于各种物理参数下的量子点三端口热机的最大效率和功率。通过具体的数值计算结果,我们发现采用两个输出电流的装置超越了传统的只有一个输出电流的量子热机,可以大幅度地扩大量子热机的参数范围,进一步提高效率和功率,从而为实现高性能热电器件提供了有效的途径。三、三端量子点电路量子电动力学系统作为热电二极管和晶体管。基于量子点电路量子电动力学系统中的最新突破,从量子光学器件的角度出发,实现了在热电装置领域的应用。使用Keldysh非平衡格林函数方法证明了腔耦合双量子点系统可以作为优良的量子热电二极管和晶体管。基于精确极化子变换的二阶微扰方法,我们发现热电输运性质对电子-光子相互作用的依赖性超出了传统二阶微扰理论的预测。我们证明了放置在有限偏置电压下与超导腔量子电动力学结构集成的量子点系统,由于强光-物质相互作用导致了显著的电整流和Peltier整流效应。由于光子辅助的非弹性输运,我们进一步发现了在线性响应区域内的热晶体管效应,这为量子热电器件开辟了一个前沿领域。四、在量子点电路量子电动力学系统中实现光子增益。利用Keldysh非平衡格林函数方法,我们研究了耦合到量子点系统的非平衡微波光子腔的光子和电子特性,证明了在线性响应区域,双量子点系统可以作为微腔光子的增益媒介,通过对谱函数、传输函数和相位响应的计算,发现电子-声子和电子-电子相互作用可以提高光子增益,并近一步阐明了这种效应是实现光子源量子器件的关键,为实现光子传输和放大提供了具体的方向。最后我们总结了本论文的研究工作,并简要讨论了下一步的工作方向。

关键词： 过渡金属硫化物   硫化镍   超级电容器   量子点   高能量密度  

摘要： 超级电容器凭借着高功率密度、可快速充放电、稳定安全和易于维护等优点,成为极具研究价值和应用潜力的储能器件。目前已经商业化的对称超级电容器基于碳材料为主的双电层型电极,其能量密度与锂离子电池等二次电池相比仍然存在着较大的差距。此外,各种赝电容型材料尽管突破了静电电容存储的限制,但以块体材料为主的结构设计致使其充放电稳定性方面的表现难以达到商业化标准。超级电容器单元的容量性能很大程度上依赖于构成电极材料的晶相、组成、结构和形貌特征,因此开发新型正极材料,并加以合理设计调控,可有效地提高单位质量的储能密度。电化学活性活跃的过渡金属硫化物,因其理论比容量大、导电性优良等特点而成为新兴的超级电容器正极材料。尽管研究者们在对过渡金属硫化物的形貌合成方面取得了较多的成果,并系统地考察了它们的电化学储能特性,但目前金属硫化物作为超级电容器的电极材料应用仍然存在着一些不容忽视的难点,如块体结构抑制了反应活性位点的暴露阻碍了离子的快速扩散、硫化物材料本身晶格结构崩塌导致电极在循环充放电过程中的不稳定性、面向商业化可规模化合成和物相控制的方法学设计以及双金属离子间电化学活性协同调制的潜在机理等。针对这些现存的问题,本论文围绕过渡金属硫化物的量子点结构设计,在实验合成的基础上,结合多种测试手段和理论计算方法展开深入的探索,主要的研究内容和成果包括以下几个方面。首先,针对传统过渡金属硫化物块体材料在连续电化学氧化还原过程中出现晶格结构崩塌而损害循环稳定性的问题,同时为了使材料表面活性位点的暴露最大化,我们设计出一种配体诱导的量子点结构策略,通过高效热注入法合成超小的NiS2量子点,并将NiS2量子点与包含高电负性杂环氮原子的吡啶配体组装在一起。杂环氮上的电子云诱导缩短了 Ni-S键,使NiS2晶格具有更强的结构稳定性。此外,镍原子附近的局域孤对电子降低了扩散OH-离子的排斥力,从而提高了氧化还原反应的亲和力。得益于特殊定制的配体结构和量子点本身的尺寸效应,配体诱导的NiS2量子点在1 A·g-1时达到了 651.8 C.g-1的比容量,且于5 A·g-1下连续循环8000圈后仍具有初始值94.7%的保持率,这些性能与NiS2普通块体材料相比都得到了极大的提升。这些结果表明,配体诱导的量子点是精确调控先进储能器件中金属硫化物电极材料的极具前途的设计策略。其次,尽管过渡金属硫化物量子点的结构设计在优化电极的电化学性能方面展现出了独特的优势,但是当前这些化合物量子点的合成路线限制了其规模化生产。因此,我们致力于发展一种简易、绿色、可扩展的单锅无注入法,用于合成十克量级的单分散硫化镍量子点粉体。有趣的是,通过适当调节前驱体溶液中6-巯基-1-己醇配体的浓度,可以精确控制目标量子点产物的组分,在特定条件下可得到纯相的Ni3S4量子点。由于优化后的Ni3S4量子点具备比表面积大、金属活性位点多、孔隙结构丰富等优点,有利于电解质离子的扩散,当作为混合超级电容器的先进电极时表现出非凡的电化学性能。令人印象深刻的是,所构建的混合超级电容器具有49.3 Wh·kg-1的高能量密度和21718 W·kg-1的功率密度,且稳定性测试经历8000次循环充放电后仍能保持91.7%。再次,相比于前面研究的二元硫化镍材料,三元NiCo2S4材料能产生更加活跃的氧化还原反应,但是这种电容性能优势以及它们在碱性电解液中的某些促进作用的根源机制目前尚不清楚。为了揭示其本质原因,我们成功合成了具有良好单分散性和尺寸分布的高质量NiCo2S4量子点。结合DFT理论计算和离位X射线光电子能谱(XPS)表征结果,我们发现电化学反应性Ni和Co之间的协同调制机制使得量子点在费米能级附近提供了更多的活性电子,同时也有利于形成优势反应面以及降低反应势垒。这种协同增强的反应性促进NiCo2S4量子点中更大比例的Ni和Co参与到氧化还原反应中,贡献出比对应单金属NiS2或CoS2量子点增加三倍以上的比容量。同时,电化学研究表明,NiCo2S4量子点独特的结构优势也促进了离子的扩散和反应动力学。得益于这些方面的优化设计,以NiCo2S4量子点为阴极,氮掺杂的还原氧化石墨烯纳米片为阳极的混合超级电容器器件,在功率密度为850 W·kg-1的情况下,提供了超高的能量密度67.5 Wh·kg-1,并同时兼备优异的倍率性能和充放电循环稳定性。论文从独特的过渡金属硫化物量子点结构设计的角度出发,独立尝试合成了多种适用于高性能超级电容器的硫化物量子点电极材料。在此基础上,我们分别通过针对性地设计材料微观结构、优化合成方法及实时表征充放电状态下的理化性质变化等多种实验策略,并结合理论计算结果,旨在解决当前超级电容器电极材料在研究过程中所遇到的性能、合成工艺以及机理方面的问题。我们希望这些工作和研究结果能够为未来高性能和可应

关键词： 石墨烯/六方氮化硼异质结   边界势   偏压   带隙   输运特性  

摘要： 近年来,由二维材料堆叠形成的范德瓦尔斯异质结引起了人们广泛的研究兴趣。利用二维材料层状结构的特点,我们可以选取具有不同物理特性的二维材料并且按照某种特定的方式堆叠在一起,从而得到各种我们想要的结构。其中,石墨烯/六方氮化硼范德瓦尔斯异质结是最典型的代表之一,也是我们研究最广泛和最深入的一种异质结构。尽管人们对石墨烯/六方氮化硼异质结进行了大量研究,但是,有关石墨烯/六方氮化硼异质结纳米带(GBNNR)的一些性质仍然不太清楚,尤其是通过外场调控下GBNNR的电子能带结构。因此我们很有必要从理论上系统研究GBNNR的电子结构和输运性质。本论文使用紧束缚模型和格林函数方法,系统地研究了晶格匹配的石墨烯/六方氮化硼异质结在边界势、层间势以及垂直磁场作用下的电子结构和输运性质,并取得了一些有意义的结果。首先,我们研究了边界势和磁场调控下锯齿型石墨烯/六方氮化硼异质结纳米带(ZGBNNR)的能带结构和输运性质。我们发现无外场作用下ZGBNNR的能带结构中有一个很小的带隙,同时还存在四条分布位置不同的边界带。我们可以通过边界势分别操控这四条边界带,边界势不仅可以使边界带发生位移和变形,还可以改变ZGBNNR带隙的大小。我们还发现施加在ZGBNNR上的边界势可以改变边界带的分布,从而导致体系的量子化电导发生改变。其次,我们研究了偏压作用下ZGBNNR的能带结构。计算结果表明,层间电势显著地改变了整个系统的电子结构,包括能带的平移、变形、交叠,通过调整层间电势的大小,我们可以有效控制带隙的打开与闭合。在垂直磁场作用下,ZGBNNR的能带形成了朗道能级,但是连接中间平带的边界带发生了弯曲变形,从而增加了体系的边界导电通道,导致体系的量子化电导有趣演变。综上所述,我们系统的研究了在边界势和层间电势调制下的ZGBNNR的能带结构和输运性质。从以上的研究结果我们提供了一种简单有效的方案来调控ZGBNNR的能带结构和输运性质。各种改进的双层系统可能会在未来的纳米电子学中发挥关键作用,我们希望这些结果对将来电子设备的应用有所帮助。

关键词： 碳量子点   木材遗态结构   氧化铈   光催化  

摘要： 日益严重的环境污染与资源紧缺促进了半导体光催化剂的研究发展,在半导体光催化的研究中有3个方向,一是选择催化剂的体系;二是催化剂的掺杂、修饰或负载;三是合成工艺与制备方法的研究。笔者选取了近年来备受关注的二氧化铈光催化剂,还用木粉为原料制备出的碳量子点对氧化铈进行了修饰,采用了木材模板法的遗态转化工艺制备仿生木材结构的氧化铈。本研究将木粉基碳量子点与木材遗态结构氧化铈制备成新型催化剂,分别研究了碳量子点与遗态结构氧化铈的各项性能,并对其光催化降解亚甲基蓝的性能进行了测试,主要研究结果如下:1、用木粉和柠檬酸、乙二胺在水热反应釜中,200℃下反应6h,成功合成了氮掺杂的碳量子点。氮掺杂碳量子点的平均粒径为3.81nm,较未掺杂的碳量子点减小了 10%,晶格间距为0.35nm,对应石墨结构的002晶面,表面含有大量的氨基、羟基、羧基等含氧、含氮官能团。碳量子点在浓度较低时能够显示蓝紫光,而在浓度较高的时候为青色;荧光发射与浓度、激发光波长有关,会随着激发波长的增大而红移;氮掺杂的碳量子点的荧光量子产率高达43.38%,超过绝大部分报道的生物质基碳量子点,荧光寿命为14ns。木粉基碳量子点具有良好的水溶性,能够直接用作钢笔墨水和印章油墨用作防伪荧光标记,且图案具有良好的耐候性和稳定性,经过半年多时间的自然老化依然保持有明亮的荧光。2、在对木材遗态结构氧化铈的研究中,本研究将木材遗态结构氧化铈与传统水热法制备出的正方体型氧化铈进行了对比。结果表明,氧化铈经过木材遗态转化工艺后能够较为完整地复制木材模板的多尺度分级孔结构,相较于传统水热法氧化铈,木材模板法的氧化铈要更加蓬松,BET面积增加了一倍,平均孔径为5.38nm,减小了 73%;木材遗态结构氧化铈显示出各向异性的特征,电子衍射花样为圆环,结晶度有所下降,电荷分离效率更高;遗态工艺转化的氧化铈具有更高的电子活性,活性氧含量更高,降低了电子空穴复合效率;木材遗态结构氧化铈带隙为3.3eV,最大紫外吸收波长在335nm左右。亚甲基蓝降解测试结果显示,木材遗态结构氧化铈能够大幅度提高催化的效率和速率。3、对碳量子点、木材遗态结构氧化铈的复合材料进行了研究,结果发现,碳量子点掺杂不会改变木材遗态结构氧化铈的表面形态和结晶性质,而且由于碳量子点会堵住氧化铈中的一些孔。因此复合材料的比表面积有所下降,孔体积稍微减少,平均孔径也有所变大。但是,由于碳量子点本身也具有大量的活性氧,因此复合材料的活性氧含量略提高。复合材料的最大紫外吸收位于400nm,禁带宽度2.5eV,光催化速率提升了 40%左右。

关键词： 硅烯   散粒噪声   束缚态   负微分电阻  

摘要： 硅烯作为一种类石墨烯的二维Dirac材料,由于其具有较强的自旋轨道耦合能,可导致易于调控的带隙,可在外场调控下实现自旋、能谷的极化,以及与当下硅基半导体集成技术良好的兼容性使得硅烯相较于其他二维材料更有望于发展新一代的场效应晶体管等半导体器件。此外由于其特殊的拓扑绝缘性质可发现量子反常霍尔绝缘态、谷极化金属态、量子自旋霍尔态等不同的电子态,可基于此构造拓扑场效应晶体管、开发电子学以及能谷学等。为了实现基于硅烯纳米结构的电子器件,深入了解其中的载流子输运情况是必要的。因此,本文应用模型哈密顿量的方法,重点研究了硅烯量子结构中电荷输运的调控和能态为实现硅烯量子器件作理论研究基础。在门电场调控下硅烯纳米结构中的散粒噪声、不同外场调控下的硅烯量子环中的束缚态以及硅烯纳米结构中的负微分电阻效应的研究成果简要概括如下:1、门电场调控下硅烯纳米结构中的散粒噪声。根据硅烯可在外电场调控下产生不同大小的带隙这一特性,以散粒噪声这一物理量为指标在理想条件下(零温、零频率)评估了载流子通过对单\双门电场调控下的硅烯纳米结构中的输运情况:由于硅烯自有的自旋轨道耦合能,导致其法诺因子与石墨烯中报道的1?3值不同;此外通过外电场的调控可有效改变法诺因子的大小,且根据狄拉克费米载流子具有不同自旋的这一属性,以法诺因子为指标可具体分辨硅烯纳米结构中的不同旋量态的载流子。对于对称调控和反对称调控的硅烯双势垒结构,法诺因子在外场调控下的响应有明显的区别。根据这一特性同样有助于硅烯门电场结构中载流子不同旋量态的辨识。2、不同边界条件下硅烯量子环中的束缚态。对应于量子力学中的有限、无限势垒,分别采用不同的边界条件研究了硅烯量子环中的能态。对应于不同性质的外场调控,分别设计了纯电场、电磁场在量子环中各个区域分布不同的结构探究了束缚态的变化,结果显示:对于硬壁势纯电场调控下量子环中束缚态的调节可实现对同一能谷中不同旋量态的分辨;磁场的引入打破电子与空穴部分能态的对称性可据此进一步分辨不同的能谷;此外根据量子尺寸效应,通过改变量子环的内外半径对于能态的变化是不同的,内半径的变化将会导致本征态的反转现象。3、硅烯纳米结构中的负微分电阻效应。在外加偏置情况下,硅烯纳米结构的能带是倾斜的,因此在具体处理实际结构中,可采用韦伯函数的方法来严格求解。为了提高硅烯纳米结构中负微分窗口电流的峰谷比,分别采用不同位型的势垒具体研究外电场调控下的硅烯纳米结构中的负微分电阻效应。

关键词： 量子点   增益   折射率变化   3dB谱宽交叠区面积   低偏振相关  

摘要： 全光逻辑门、微环谐振器和全光开关等是发展未来全光网络的关键器件。这些器件以载流子浓度变化引起的折射率变化为基本工作原理,同时在工作时需要一定的增益。此外,为了在实际应用中获得良好的工作性能,要求器件对TE模和TM模入射光具有低的偏振相关性。因此,在器件设计中,不仅要兼顾材料的增益特性与折射率变化特性,还需要考虑增益和折射率变化低的偏振相关性。相较于体材料和量子阱,量子点具有三维量子限制效应,更有利于器件实现优异的光学性能。因此,本文对兼顾增益与折射率变化的低偏振量子点材料进行分析,研究结果对全光网络的早日实现具有一定的推动作用。本文在量子点能带结构的基础上,建立了计算量子点材料光增益和折射率变化的解析模型。首先阐述了能带求解的过程,给出了量子点内部的应变分布。根据8带k.p微扰模型建立量子点能带求解矩阵,并结合平面波展开法求解有效质量方程,得到量子点的能级和波函数,即能带结构。接下来基于已知的能带结构计算导带到价带的跃迁动量矩阵元和谱线展宽效应,导出增益的解析模型。以此为基础,考虑能带填充效应,通过Kramers-Kronig变换得到其折射率变化量。同时分析带隙收缩对折射率变化的贡献,并计入自由载流子吸收效应,最终导出量子点材料折射率变化的解析模型。本文对比分析了量子点材料TE模和TM模增益谱及其折射率变化谱随点区材料组分、垒区材料组分和量子点高宽比的变化特性,并剖析了其中的物理机理。进一步联合考虑点区和垒区的组分变化对兼顾增益与折射率变化以及偏振相关性的影响,提出了一种多参数调配方法,并据此设计出在1550nm通信波段（1540～1560nm）内兼顾增益与折射率变化的低偏振量子点材料In0.97Ga0.03As/In0.76Ga0.24As0.52P0.48。最后通过分析,选定合适的工作载流子浓度。当载流子浓度为0.6×1024m-3时,TE模和TM模的3d B谱宽交叠区面积分别为8.66×10～3nm/cm和7.55×10～3nm/cm,增益和折射率变化的偏振相关性分别在3%和10%以内。本文研究结果有助于未来全光网络中关键器件的优化设计。

关键词： 硅烯   铁磁性   超导性   局域输运   非局域输运  

摘要： 硅烯是一种由硅原子呈蜂窝状排列而成的类石墨烯二维材料,无论在实验上还是理论上均引起了人们的广泛关注.在本文中,我们主要研究硅烯基铁磁电极超导双势垒异质结中的量子输运,主要结果概述如下:首先,我们研究了硅烯基铁磁电极超导双势垒(F/SDB/F)隧穿结中的局域和非局域输运.利用传递矩阵方法对交叉Andreev反射(CAR)、局域和非局域微分电导进行了数值计算.我们发现,随着入射能量的增加,可以在铁磁电极磁化方向平行构型下获得纯弹性共隧穿(EC)过程,在反平行构型下获得纯CAR过程,并且纯EC过程和纯CAR过程的区域宽度可以通过交换劈裂能进行调制;随着外电场的增加,在铁磁电极磁化方向反平行构型下的CAR微分电导在低电场区域内出现了一个平台结构.非局域微分电导随着超导能隙的增加呈现出单调减小的变化行为,并且超导能隙较大时,非局域输运过程将受到抑制.另外,CAR、局域和非局域微分电导随着超导垒高和绝缘垒高的增加呈现周期性振荡,随着绝缘区域宽度的增加则呈现典型的准周期振荡.其次,我们研究了硅烯基超导双势垒铁磁(SDBF)双结中的局域和非局域输运.利用传递矩阵方法对CAR、局域和非局域微分电导进行了数值计算.我们发现,随着入射能量的增加,铁磁磁化方向无论是平行构型还是反平行构型均可以获得纯EC过程,且纯EC过程的区域宽度相对于中间铁磁交换劈裂能具有鲁棒性;CAR、局域和非局域微分电导关于外电场呈现出对称性,CAR微分电导随着超导能隙增加先增大后减小,局域微分电导先减小后增大,非局域微分电导则呈现出单调减小的变化行为,并且铁磁磁化方向平行构型和反平行构型下的CAR、局域和非局域微分电导对中间铁磁交换劈裂能呈现出相反的依赖关系.另外,CAR、局域和非局域微分电导随着超导垒高和绝缘垒高的增加呈现出周期性振荡行为,中间铁磁交换劈裂能的增加可以导致平行构型下的局域和非局域微分电导峰发生劈裂.但是,CAR、局域和非局域微分电导随着中间铁磁区域宽度的增加则呈现典型的准周期振荡.

关键词： 超级电容器   导电聚合物   石墨烯量子点   聚苯胺   氮掺杂  

摘要： 为了缓解环境和能源的压力,人类迫切需要寻找对环境友好的可再生能源。如今,超级电容器作为重要电子器件中的杰出代表之一,正在推动着人们的需求向更小、功率密度更高的微型电源发展,其在电化学储能方面有着优异的表现,在电功率和倍率性能等电化学方面要远大于传统意义上的电池,拥有更高更宽的电化学窗口。本文以氮掺杂石墨烯量子点为增强材料,分别研究了氮掺杂石墨烯量子点与聚苯胺和还原氧化石墨烯复合材料的超级电容器性能。具体工作如下:一、氮掺杂石墨烯量子点/聚苯胺的制备方法及性能研究通过原位聚合方法制备氮掺杂石墨烯量子点/聚苯胺(NGDQs/PANI)复合材料作为超级电容器的工作电极,并且对其进行系列表征。FTIR、XRD等测试结果表明,NGDQs表面含有大量的含氧官能团和结构缺陷,这可以为复合材料带来更多的活性位点。通过电镜观察结果显示NGDQs均匀分布在PANI表面,形成一些粗糙的颗粒状结构。NGDQs/PANI复合后的材料并没有破坏原有PANI的结构,而是增大了原有基底材料的比表面积,从而提升电容性能,增大了电极材料的利用率。电化学测试显示,随着NGDQs添加量的增大,NGDQs/PANI复合材料的比电容呈现先增大后减小的趋势,在含量为2.5%的时候达到最大值。当电流密度为0.5A/g的时,获得了506F/g的比电容。电流密度为5A/g的情况下通过5000次循环,在保持高循环稳定的同时并得到80.2%的电容保持率。NGDQs/PANI作为电极材料时具有良好的电化学性能,远高于PANI的比电容和循环寿命,对于未来的储能开发是有价值的。二、氮掺杂石墨烯量子点/还原氧化石墨烯的制备及其性能研究以柠檬酸铵(AC)和氧化石墨烯(GO)为原料。通过使用原位聚合水热法一步合成NGDQs/还原氧化石墨烯(rGO)复合材料。使用FTIR、XRD、TG等表征手段,结果表明复合材料随着NGDQs添加出现了更多的活性位点,增大了表面积。对比了不同质量比例的样品对电化学性能的影响,选择出最优比。通过电化学测试结果发现,NGDQs和GO摩尔比为1:2时在1A/g的电流密度下可达到245.7F/g,在循环1000次以后,电容保持率为84.5%。另外,通过与非原位聚合的方法制备出的不同摩尔比的电极材料的对比,发现在1A/g的电流密度下仅有到76.5F/g。最后将不同制备流程的电极材料进行了电化学性能测试。

关键词： 无结硅纳米线晶体管   制备工艺   量子输运特性   镜像电荷屏蔽  

摘要： 在过去的半个世纪，晶体管的特征尺寸在摩尔定律的指导下不断缩小，已经进入到了亚10nm技术节点。而在亚10nm的空间尺度下，传统器件会面临量子限制和杂质波动等严峻问题，器件进一步缩小难以为继。掺杂原子以其可控的能级系统和自旋系统而被备受关注，被认为是未来新型量子输运器件的关键构件。同时，无结纳米线器件因其独特的一维输运和简单的制备工艺而被作为新型器件结构的载体。本论文对杂质原子作为量子构件的围栅无结硅纳米线晶体管的工艺制备和量子输运特性进行了深入的分析。主要研究成果如下:　　1、完成了围栅结构的无结硅纳米线晶体管的设计和制备。通过优化电子束曝光条件、调整CHF3/SF6/O2三种刻蚀气体的比例和控制HF释放条件，实现了直径小于30nm的悬空纳米线的制备，并完成了沟道直径小于20nm的无结硅纳米线晶体管的制备。在低温下随着器件的栅压变化，观测到了从单电子输运向一维输运转变的量子输运行为。　　2、研究了源漏偏压对于载流子一维子能带输运行为的影响。观测到随着源漏偏压的增加，依赖栅压的源漏电流会呈现从台阶状增加到分段线性增加的输运特性。从理论上进一步解释了该现象的产生原因:源漏偏压增加不仅拓展了载流子输运能量窗口，而且提高了载流子的输运能量。因此，栅极可调控的载流子参与输运的子带数目增加，从而产生台阶状和分段线性增加的电流曲线。　　3、研究了温度依赖的杂质原子电离对于载流子量子输运行为的影响。观测到源漏电流开启的特征栅压和有效迁移率温度依赖曲线在20K时都出现了极值。这是由于随着温度增加，新电离的杂质原子正电中心对载流子产生散射增加，并在介质层诱导产生镜像电荷屏蔽，同时与迅速增加的载流子热动能和载流子数量构成竞争，从而对迁移率和源漏电流的开启电压产生不同的影响。在亚阈值区观测到了载流子通过上下Hubbard杂质能带输运的耦合峰电流谱，并进一步研究了热激活输运与隧穿输运的转变行为。　　4、研究了载流子通过分立杂质原子和耦合杂质原子阵列的输运行为。观测到了载流子通过分立和耦合的杂质原子输运形成的单一和复合的库仑菱形图。解释了器件从单电子输运到一维子能带输运的输运模式转变的原因:栅极电压改变了沟道的宽度和对杂质原子量子点的束缚，从而改变了通过杂质原子隧穿势垒的电阻和电容，使得器件的输运机制发生了转变。