关键词：
量子点
壳层调控
载流子平衡
发光二极管
效率滚降
摘要：
量子点（QDs）因具有荧光量子产率高、单色性佳、发射光谱随尺寸连续可调、光化学稳定性和热稳定性强,且可采用溶液法制备等优点,现已成为下一代平板显示和固态照明应用中最具潜力的发光材料。量子点发光二极管（QLED）自1994年出现至今,器件性能（亮度、外量子效率和使用寿命）已满足低亮度显示（室内显示）的要求。然而,QLED在高亮度下的短寿命仍限制着它在户外显示和照明中的应用。截至目前,只有红色QLED可以在高亮度下保持长寿命,绿色和蓝色QLED尚无相关报道。这主要是因为与红色QLED相比,在有机-无机杂化器件结构中（即有机材料作为空穴传输层,无机氧化物（特别是Zn O）作为电子传输层）,蓝、绿色量子点发光层和空穴传输层之间较大的能级势垒降低了空穴的注入效率,使得过剩的电子在发光层和空穴传输层的界面处积累,进而导致高电流下的效率滚降和器件的性能衰减。因此,空穴能级失配成为阻碍绿色和蓝色QLED性能进一步改善的关键问题。针对这一问题,首先,寻找一种能级匹配且具有高空穴迁移率的空穴传输材料是显而易见的,但是这类材料的设计合成是一项重大挑战;其次,调控电子传输层以减少电子的注入,这一方法虽然能够改善载流子的注入平衡,但是一定程度上削弱了总的载流子注入效率,因此,基于此方法构筑的器件只能在获得高效率和高亮度的结果中有所折中。近年来,基于壳层材料优化设计合成发光层能级适配空穴传输层能级的量子点成为一种有效的解决途径。基于上述考虑,本论文主要通过量子点的自身结构调控来提高空穴的注入效率,进而构筑高效率、长寿命的绿色QLED。（1）高质量CdZnSe/ZnS核壳结构量子点的合成及QLED应用。CdZnSe/ZnS核壳量子点的合成采用“低温注入、高温生长壳层”的方法,该方法能够使得量子点核与壳层之间形成合金界面层,减少界面间的晶格缺陷,从而提高量子点的荧光量子产率。实验结果表明,当量子点核中Cd:Zn=1:12,ZnS的壳层厚度为10个单层（monolayer,ML）时,CdZnSe/ZnS量子点的荧光量子产率高达95%,尺寸为10.5 nm。经过紫外灯（365nm,8 W）连续照射7天后,其荧光量子产率仍保持在85%以上,光化学稳定性良好。基于CdZnSe量子点和不同壳层厚度的CdZnSe/ZnS核壳量子点构筑器件,结果表明,当ZnS的壳层厚度为10 ML时,器件的外量子效率（EQE）在亮度为2540 cd/m2时达到最大,为18.96%,并且在700-12470 cd/m2的亮度范围内,效率仍保持在17%以上,一定程度上抑制了器件的效率滚降。这种优异的性质主要归因于合适的壳层材料和厚度可以有效地抑制非辐射福斯特共振能量转移和俄歇复合的发生。（2）高质量CdZnSe/ZnSe/ZnSeS/ZnS梯度合金量子点的合成及QLED应用。在CdZnSe/ZnS量子点的基础上,以ZnSe/ZnSeS作为中间壳层材料合成晶格常数渐变的CdZnSe/ZnSe/ZnSeS/ZnS梯度合金量子点。该量子点的荧光量子产率高达97%,并且具有单通道荧光衰减的性质。以CdZnSe/ZnSe/ZnSeS/ZnS量子点构筑的QLED器件,其峰值EQE高达23.9%,电流效率为100.5 cd/A。且在亮度为5000 cd/m2时,器件的EQE仍保持其峰值的86%。这一结果表明,通过对量子点壳层的定制,QLED器件在高亮度下的效率滚降得到了很好的抑制。尤为重要的是,器件在初始亮度为1000 cd/m2时,T95工作寿命高达2500 h,且初始亮度为100 cd/m2,T50超过1,655,000 h。这是目前报道的基于溶液法构筑的性能最佳的绿色QLED。如此优异的性能主要归因于定制的外壳层使量子点发光层的价带与空穴传输层的最高分子占据轨道（HOMO）更为匹配,提高了空穴注入效率,以及高电流密度下的载流子注入平衡。
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