关键词： 石墨烯   黑磷烯   导电结   量子输运  

摘要： 随着半导体与工程制造技术的进步，电子设备朝着更小，更高集成化方向发展。在芯片上放置更多设备的方法，即晶体管缩放，能有效地减少电子器件的制造成本。根据某些方法减小晶体管尺寸，使用较小的晶体管，实现成本低，集成率高，工作效率高的芯片是目前电子器件发展的大势所趋。　　就目前而言，人们已经获得了纳米级材料的制造和工程设计能力。当电子器件的尺寸小到一定程度，包括介观或者纳米尺寸的时候，经典的电磁理论不再适用于描述器件的输运特性。此时电子器件的性质，特别是输运现象，需要应用量子力学进行理解。　　除了电子设备技术的发展，新型材料与材料在不同维度下不同性质的研究也在同步进行中。其中，单原子二维材料，包括石墨烯和黑磷烯等，是这方面的研究热点。这些新兴二维材料具有有趣的物理性质，使得它们在新型电子器件、光电器件、力学纳米器件等方面有广阔的应用前景。　　本论文着重研究二维材料，即基于石墨烯与黑磷烯所形成的导电结的量子输运性质。论文主要分成七章，每一章内容大致如下:　　第一章首先介绍二维材料量子输运的研究背景;其次，我们引入量子输运的适用范围，即材料中电子的相位自由程必须大于材料尺寸;最后重点介绍了石墨烯与黑磷烯的制造方法以及它们的电子性质。　　第二章主要介绍量子输运的一些基本概念，包括流，透射率与反射率及这些物理量的数值计算方法。本论文重点介绍了两种不同的数值计算的方法:模式匹配法与格林函数法。虽然两种计算方法的初始想法不一样，但它们都是用于处理薛定谔方程，并没有本质的区别。　　第三章介绍了十字形石墨烯纳米带导电结的谷电子输运与谷极化现象。十字形导电结包含两根单层扶椅型电极与两根单层锯齿型电极。当电子由其中一根扶椅型电极入射到双层的散射区时，会受到散射区的调制作用，最终由其他电极射出。从锯齿型电极出射的电子可以形成两种不等价的谷电导，并据此可以计算出导电结谷极化强度。我们还发现，通过对双层散射区加入垂直电场，能对谷极化率进行有效调控。　　第四章我们讨论石墨烯单层-双层-单层纳米带导电结中的谷电子输运现象，重点讨论Fano共振效应对电子谷间散射的影响。该导电结中，Fano共振效应使得在某费米能量下，出现谷间散射远大于谷内散射的现象。我们基于此现象，提出这种石墨烯导电结可以用于制作能谷转换器。　　第五章主要讨论黑磷烯导电结在不同输运方向的输运性质，并在同一个模型下讨论不同输运方向下的Goos Hanchen位移现象。由于黑磷烯中扶椅型方向与锯齿型方向的元激发分别类似于狄拉克准粒子和薛定谔准粒子，所以不同方向形成的导电结输运性质不同。　　第六章我们首先介绍了BCS理论和六边形二维材料的赝宇称性等一些基本知识，并在此基础上进一步讨论基于黑磷烯纳米带的正常-超导导电结中的Andreev反射。　　第七章，我们对本论文进行总结。

关键词： 光激发能量   图结构   传输机制   量子动力学  

摘要： 光合作用是重要的生化过程，是生物圈获取及利用光能的关键环节。目前，量子力学已被证实有助于解释光合作用功能体中超快光诱导动力学现象的能量传输机制。有机物分子间的相互作用形成了复杂的生物分子网络，通过相应的简化可被抽象表示为图的形式，因此，光激发能量输运是在网络或图上进行的。将网络科学和图论与量子力学相结合研究光合作用体中的激发能量输运过程，对于人们发现更多关于网络结构属性与能量传输机制以及生命科学与量子物理学的潜在联系有着重要意义。　　考虑到实际的能量输运网络，根据网络结构的对称性或节点在动力学中所发挥的作用，可以对网络系统进行相应的约化、降维和分解处理，映射为简单的一维链与环状结构;或者，提取出功能性的亚单体例如二聚体、三聚体和团簇等为研究对象。受此启发，本文提出了针对网络或图结构上的量子演化进行分解的理论方法，即双聚化分解(Dimerized Decomposition)。该方法以节点的局域结构为切入点，当网络或图中包含N个节点和M条边时，能够将网络或图分解为M个子系统，每个子系统含有一对相互连接的节点。通过引入作用在局域子系统内部节点上的边界项流函数f(t)，每个子系统可从全局网络结构中被有效分离出来。对局域子系统，在复频域上定义f(t)的留数为扰动源矢量，描述外部全局网络对子系统内部运动的影响，基于其在全局网络中的可视化分布，网络节点上的波函数振幅表现为局域演化算符对扰动源的响应。该方法可分析全局量子演化过程在某个特定区域的局域特征，为全局网络的快速分解和局域子系统的有效分离提供了途径。　　在光激发能量输运动力学研究中，基于光收集复合物LH2中亚单体上色素分子间的二聚体化现象建立了三聚体模型;同时，对模型中的耦合强度引入两类无量纲参数，即非对称性参数与调节参数，分别用于表征空间上内环相对于外环发生形变的程度和LH2内环上B850分子间的二聚体化，研究由一个激发源向两个目标节点的能量输运过程中存在能量耗散情形下耦合强度分布对输运效率的影响。利用双聚化分解求解出子系统间的边界项流函数以及能量输运效率解析表达式。三聚体中的能量输运效率由干涉项和非干涉项组成，其对输运效率贡献的主次依赖于耗散速率与耦合强度的大小关系。　　基于双聚化分解推导出的网络中相邻节点间的谱系数关系，我们探讨了局域访问受限的线性链系统中哈密顿量重构问题的解决方案，并进一步研究了该算法对测量误差的容忍性。该线性链系统溯源于自旋链量子系统。在单激发流形中，激发在线性链上由一端传递至另一端的来回运动携带了关于整条链上的耦合强度信息。利用仅对链上的很小一部分子系统进行激发动力学测量所得的信息，设计了间接估计未知耦合强度的重构算法，并考虑不同的测量误差来源对算法的影响。基于简单的链状结构和直观的递推关系式，实现了对测量误差在系统中传播行为的追踪，以及对重构算法稳健性的定量评估。研究结果表明根据已掌握的有限信息能够在一定程度上准确地估计出靠近可访问端的未知耦合参数，系统谱信息的完整性关系到重构的精确性。　　本文利用双聚化分解理论，一方面研究了光激发能量输运动力学过程;另一方面，研究了光激发探测线性链系统的哈密顿量重构问题。考虑到网络或图尺度的增加，未来的研究方向将关注于流函数的高效求解算法的开发，以及在不同模型和理论框架下，流函数所携带的动力学信息和描述的物理图像。

关键词： AlGaN低维量子结构   生长机制   原子级可控生长   纳米柱构筑   出光特性   光子晶体微腔  

摘要： 随着氮化物半导体在新能源、功率电子及光电子器件方面的广泛应用,基于氮化物量子结构材料与器件的需求也在不断上升。AlGaN半导体由于具有可连续剪裁的直接宽带隙、高电子迁移率、高击穿场强等特性,近些年来已经成为化合物半导体的研究热点。AlGaN低维量子结构也逐渐进入人们的视野,尽管当前已取得了一系列的研究进展,但如何精确控制阱垒厚度,获得异质界面陡峭且无组分互扩散的二维量子结构生长仍然是亟待解决的难题,特别是从理论层面探索高质量二维量子结构的生长机制尚处于空白。为了进一步地改善AlGaN量子结构的光学性质,为工作波段在深紫外的光电子器件提供理想的材料基底,我们在已具备的高品质二维量子结构制备基础上,运用微加工手段制成周期性有序分布的纳米柱结构,深入地厘清了一维纳米柱的发光特性及与二维量子结构的出光对比,此外尝试探索量子结构所成光学微腔结构及特征。本论文工作主要分为以下几方面:1、超短周期超晶格结构外延生长及表征。不同情形下生长GaN和AlN的化学势场会对生长各个阶段表面吸附的形成焓造成较大影响,模拟结果表明当环境处于富N氛围时,适合在Ga终端的GaN表面或Al终端的AlN表面吸附N原子。在N吸附层表面再吸附Al原子则需要富Al的生长环境,而吸附Ga原子则不依赖环境氛围。以理论模拟为指导,通过分选生长机制,外延获得阱垒可控的超短周期超晶格,高分辨率XRD及TEM观测表明,样品具有薄至单个分子层量级的可分辨且陡峭的异质界面。室温下测试阴极荧光光谱,发现发光主峰单一狭窄,而且能量与理论模拟预测趋势相一致。2、（AlN）8（GaN）2超短周期超晶格纳米柱构筑及特性探讨。利用自组装聚苯乙烯模板制备了不同周期和直径的纳米柱阵列,拉曼结果表明纳米柱内部应变状态相较于平面结构明显改变,阴极荧光发光峰也生蓝移,其中直径为550 nm和400nm结构的发光强度较高,相较于平面结构分别增强了 5.5和4.7倍。纳米柱内部应力释放、侧壁损伤引起的界面效应以及成分起伏等因素的综合作用导致不同直径纳米柱之间波长蓝移量的差异。FDTD理论模拟发现,纳米柱的光提取效率相对于平面结构有所增强,整体上与实验观测到的光出射趋势较为一致。3、深紫外AlGaN材料的光子晶体微腔设计。使用平面波展开法结合FDTD模拟,扫描六角晶格纳米柱的光子晶体能带随占空比变化趋势,发现采用与第五章中相同占空比的纳米柱结构,其光子禁带所在波长范围并不符合自发辐射复合波段,因此进一步排除光子禁带对纳米柱阵列出光特性的影响。随后针对四方晶格、六方晶格纳米孔阵列构成的微腔性能进行了综合模拟,引入特定的“缺陷”模式,发现当六角晶格纳米孔微腔的占空比达到0.4时,此时微腔对深紫外光子的限制作用明显,腔品质因数Q值高达3417。

关键词： 膀胱肿瘤   纳米材料   石墨烯  

摘要： 目的:观察新型纳米材料石墨烯量子点体外对膀胱癌T24细胞的杀伤作用,并对其作用机制进行初步探讨。方法:将膀胱癌T24细胞培养至对数生长期,加入不同浓度的新型纳米材料石墨烯量子点共同孵育后:①分别使用不同能量的532nm波长激光照射,CCK8法检测其对T24细胞的杀伤作用;②加入DAPI染色细胞核后,激光共聚焦显微镜405nm双通道激发,观察石墨烯量子点在T24细胞内的定位情况。结果:①在5ug/ml浓度时,石墨烯量子点在激光能量为1J/cm2和4J/cm2照射条件下,对T24细胞的生长抑制率分别为6.62%和7.28%,与单纯激光对照组和单纯石墨烯量子点对照组相比没有统计学差异（P＞0.05）:石墨烯量子点在10、20ug/ml浓度下,激光能量为1J/cm2时对T24细胞的生长抑制率分别为39.61%和74.37%;激光能量为4J/cm2条件下,对T24细胞的生长抑制率分别为54.41%和76.03%;与对照组相比均有统计学差异（P＜0.01）。②T24细胞与石墨烯量子点共同孵育后,激光共聚焦显微镜检测结果显示405nm双通道激发后石墨烯量子点发出的绿色荧光与DAPI发出的蓝色荧光位置基本重合,说明其进入细胞后定位在细胞核。结论:新型纳米材料石墨烯量子点对人膀胱癌T24细胞有明确的光动力杀伤作用,具有剂量和能量依赖性;石墨烯量子点进入细胞后主要定位并作用于细胞核继而杀死肿瘤细胞。

关键词： 介观体系   单层石墨烯   多层石墨烯   量子输运   绝热泵浦   量子化泵浦流   自旋泵浦流   自旋超流  

摘要： 随着纳米技术的发展,介观物理系统中的含时电子输运受到了人们广泛的关注。特别是在量子泵浦系统中,量子化的电荷泵浦效应对量子测量学(quantum metrology)有着决定性意义。最早提出拓扑量子泵浦概念的是Thouless,他发现一维移动的周期势场可泵浦出整数电荷。自此以后,人们便在各个可能的量子系统中寻找更简单更稳健的可测量量子泵浦系统。本论文主要以石墨烯系统的狄拉克电子为基底,研究可能的电荷和自旋量子泵浦效应,并揭示其内在物理机制,为设计和实现具有优良性能的电子泵浦器件提供物理模型和理论依据。我们主要在传统的双参数量子泵模型基础上,利用非平衡态格林函数和散射矩阵方法,系统的研究了石墨烯单多层系统及拓扑绝缘体螺旋边界态上的量子化泵浦效应。论文第一和第二章介绍了基本研究背景和物理方法,在第三章中,我们研究了单层石墨烯中的含时晶格形变泵浦势导致的量子化电荷泵效应;在第四章中,我们讨论了单多层石墨烯中,含时交错势导致的拓扑电荷泵效应;在第五章中,我们研究了利用拓扑边界态形成可能的拓扑自旋泵浦效应;在最后一章中,我们介绍了同样基于拓扑边界态的反常自旋约瑟夫森效应。在单层石墨烯系统中,以两个线性应力导致的含时晶格形变势作为泵浦势场,我们研究发现如果电子输运方向垂直于应力方向,系统在一个泵浦周期,可以产生两个整数电荷流出系统,形成量子化泵浦效应。进一步研究发现,泵浦参数相位差可以导致两个泵浦势场间的拓扑界面态形成,其周期含时演化导致了整数电荷的泵出。另外,泵浦电流由于量子化严重地偏离原先一般量子参数泵理论下的电流与相位差的正弦函数关系。在单层石墨烯和多层石墨烯系统中,我们考虑了由两个外加含时电场导致的交错势场作为泵浦参数,并计算相应的泵浦电流,通过比较我们发现,单层和三层石墨烯的狄拉克电子体系可以泵浦出量子化的电流,相反,双层石墨烯完全没有泵浦出电流。这表明,在决定体系是否形成量子化泵浦效应,除了泵浦势导致局域拓扑相变以及两泵浦势之间形成可能拓扑界面态是重要的之外,电子具有π奇数倍的贝里相位同样也是决定性的因素。在第五章中,我们将上面的量子化两参数泵理论拓展到拓扑绝缘体的螺旋边界态上,引进两个含时磁化作为泵浦参数势场。我们发现系统不仅可以泵浦出量子化的自旋流,也可以泵浦出量子化自旋依赖或自旋完全极化的电荷流,并且这些电荷流或自旋流,可以由许多系统参数来调控,包括泵浦参数相位差、费米能、以及可以由外加门电压调控的电子动力学相位差。为获得量子化的自旋泵浦流,我们也提出了在上面的石墨烯量子泵浦系统中,引进磁化电子动量相位差的概念,实现泵浦电荷流的自旋极化,同样实现各种的可能自旋流。在最后一章中,我们基于拓扑绝缘体的螺旋边界态实现可能的反常自旋约瑟夫森效应,通过引进两个静态磁化场,实现相应的自旋超导体,当两个磁化方向不一致的时候,我们证明系统存在自旋超流,其流-相位关系满足传统的φ0超导结的相位关系,这归结于螺旋边界态电子具有明确的手征性,研究进一步表明具有手征性的狄拉克电子的磁耦合与传统材料中的电子磁耦合并不相同。本论文的主要结论是:我们提出了在传统两参数量子泵系统中,完美实现量子化电荷和自旋泵浦流方案。一是两个含时的泵浦势可以打开局域系统能隙,形成拓扑相并且可以产生实空间的拓扑界面态,二是系统的电子必须具有π奇数倍的贝里相位。

关键词： 分布反馈激光器   量子点   分子束外延   光栅结构  

摘要： 分布反馈激光器(Distributed Feedback Laser，DFB)具有单模输出、发散角较小、光谱极窄、调制速率高等特点，在长距离通讯、超高速通信、光泵浦源、激光显示等领域具有重要的应用。现有GaAs基量子点DFB激光器通常工作在O带。为将其工作波段拓展至C带，本文研究了GaAs基InAs/GaAsSb量子点材料的可控制备及物理，并对基于此有源区材料的DFB激光器结构进行了初步探索。本文的主要研究内容及取得的阶段性成果如下:　　在量子点材料研究方面，基于分子束外延系统实现了InAs/GaAsSb量子点材料的可控生长，并对不同组分量子点材料能级结构进行详细研究。研究发现，通过增加盖层中的Sb组分，可将量子点材料的室温光致荧光光谱向长波方向拓展至1.5μm。Sb组分主要影响材料能级结构中的价带结构。增加Sb组分，可使得材料的能级结构从Ⅰ型变为Ⅱ型。结合变功率光致荧光和时间分辨光致荧光测试，发现当Sb组分为14％时，材料能级结构为Ⅰ型-Ⅱ型混合型，存在一个Ⅰ型载流子输运通道和一个Ⅱ型载流子输运通道;当Sb组分进一步增加至22％时，材料能级结构为纯Ⅱ型，存在三个Ⅱ型载流子输运通道。　　在1.5μm GaAs基DFB器件结构设计中，重点对光栅结构进行了优化。基于模式理论计算了模式在波导结构中传播的有效折射率，确定了DFB激光器的光栅周期;依据耦合波理论，计算了光栅的耦合系数随光栅的占空比、刻蚀深度的变化关系，同时计算了耦合强度对纵向光场分布和模式阈值增益的影响。　　本文结果，将为GaAs基InAs/GaAsSb量子点DFB激光器的实现提供重要的材料与器件设计基础。

关键词： Bi2O3量子点   Bi2S3量子点   Bi2Se3量子点   Fe3+   腐殖酸  

摘要： 近年来随着纳米技术的迅猛发展,量子点(QDs)材料以其独特的性质在生物标记、光电材料、传感器、太阳能电池等领域得到越来越多的应用,但其在环境方面应用的报导并不多见。常见的Cd S、Cd Se与Cs Pb X(X=Cl、Br、I)等量子点材料具有一定的生物毒性,限制了其在环境中的应用。铋是一种环境友好的绿色金属元素,具有无毒且不致癌的特性。近年来铋基材料在催化、吸附等环境领域得到广泛应用,但相关量子点的报导并不多见。本论文主要采用简单的水相合成法制备了BiX(X=O,S,Se)三种量子点,通过紫外光谱、荧光光谱等手段研究其荧光性质,利用其荧光淬灭规律测定水体中铁离子与腐殖酸的浓度,并对其检测Fe与腐殖酸的机理进行了分析。本论文的主要工作如下:1、以Bi(NO)·5HO作为铋源,利用水溶性的聚乙二醇400为钝化剂,在碱性条件下合成了BiO量子点,利用谷胱甘肽作为硫源和钝化剂,水热反应合成了BiS量子点。以氧化铋作为铋源,与单质硒在乙二醇中得到硒化铋,再在乙醇-水体系下得到BiSe量子点。通过紫外-可见光谱和荧光光谱测定了BiX(X=O,S,Se)三种量子点的荧光性能,并分别探究了反应温度与反应时间对三种量子点荧光性质的影响,得到最佳反应条件。在此基础上,分别探讨了p H值和共存离子对三种量子点荧光性能的影响。结果表明,三种量子点在p H值3-12范围内都有较好的稳定性,溶液中共存的Fe都能引起三种量子点的荧光性能发生淬灭,而其它金属离子和阴离子对量子点的荧光性能影响不大。研究还发现,三种量子点在暗处存放60天仍具有90%以上的荧光活性。2、研究了不同浓度的Fe对BiX(X=O,S,Se)三种量子点荧光性能的影响,建立了Fe浓度与量子点荧光性能之间的线性关系,应用于溶液中Fe浓度的测定。研究发现,在Fe浓度为0-280μmol/L范围内,BiO量子点的荧光强度与Fe浓度的线性相关系数为R=0.9877,在低浓度Fe溶液中(0-40μmol/L)的线性相关系数为R=0.9937,检测限(LOD)为1.9μmol/L。在Fe浓度为0-520μmol/L范围内BiS量子点的荧光强度与Fe浓度的线性相关系数为R=0.9945,在低浓度Fe溶液中(0-36μmol/L)线性相关系数为R=0.9903,LOD为2.8μmol/L。在Fe浓度为0-340μmol/L范围内BiSe QDs的荧光强度与Fe浓度的线性相关系数为R=0.9955,在低浓度Fe溶液中(0-120μmol/L)线性相关系数为R=0.9973,LOD为3.8μmol/L。研究还发现,在酸性条件下,水体中氟离子可与Fe络合形成六氟化配合物,可使发生淬灭的量子点的荧光能力得以恢复,影响量子点对Fe的测定。在模拟实际水体环境下,发现共存的Cu、Zn、Mn和Mg四种金属离子对三种量子点检测Fe影响相对较小,但Cu浓度大于50μmol/L时会影响三种量子点对低浓度Fe溶液(0-40μmol/L)的检测。3、研究了溶液中腐殖酸浓度对BiX(X=O,S,Se)三种量子点荧光性能的影响,并通过两者之间的线性关系,检测溶液中腐殖酸的浓度。BiO量子点的荧光强度与腐殖酸浓度在0-35 mg/L的范围内具有很好的线性关系,其线性相关系数R=0.9952,LOD为0.3 mg/L。BiS QDs的荧光强度与腐殖酸浓度在0-30 mg/L的范围内具有很好的线性关系,线性相关系数R=0.9854,LOD为1.3 mg/L。而BiSe QDs的荧光强度与腐殖酸溶液在0-50 mg/L范围内都具有较好的检测效果,其线性相关系数R=0.9924,LOD为0.5 mg/L。研究发现,由于腐殖酸本身也具有弱荧光性,腐殖酸对量子点的荧光淬灭机制不同于铁离子。其淬灭可能是一种动态络合作用,二者的动态碰撞导致荧光淬灭。二者产生的荧光相互作用会根据量子点和腐殖酸浓度的不同表现出荧光增强或淬灭,只有量子点浓度较高时(大于0.6 mmol/L),才可以利用量子点的荧光淬灭规律实现对腐殖酸浓度的检测

关键词： Quantum systems   Spectroscopic-imaging scanning tunneling microscopy   Spin-polarized scanning tunneling microscopy  

摘要： We used spectroscopic-imaging scanning tunneling microscopy (SI-STM) and spin-polarized STM (SP-STM) to unveil new electronic phenomena in several different quantum systems. We explored: (1) a potential topological superconductor heterostructure Bi2Te3/Fe(Te, Se), (2) high-Tc superconductors − Bi2Sr2CaCu2O8+x and Fe(Te, Se), and (3) doped spin-orbit Mott insulators Sr2IrO4 and Sr3Ir2O7. In Bi2Te3/Fe(Te, Se), we observed superconductivity (SC) on the surface of Bi2Te3 thin film, induced by the iron-based superconductor substrate. By annealing the optimally-doped cuprate superconductor Bi2Sr2CaCu2O8+x, we drastically lowered the surface hole doping concentration to detect a unidirectional charge stripe order, the first reported charge order on an insulating (defined by the spectral gap with zero conductance spanning the Fermi level) cuprates surface. In the high-Tc SC Fe(Te, Se) single crystal, we found local regions of electronic nematicity, characterized by C2 quasiparticle interference (QPI) induced by Fermi surface anisotropy and inequivalent spectral weight of dyz and dxz orbitals near Fermi level. Interestingly, the nematic order is locally strongly anti-correlated with superconductivity. Finally, utilizing SP-STM, we observed a short-range antiferromagnetic (AF) order near the insulator-metal transition (IMT) in spin-orbital Mott insulators Sr2IrO4 and Sr3Ir2O7. The AF order inhomogeneity is found not to be strongly correlated with the charge gap. Interestingly, the AF order in the bi-layered Sr3Ir2O7 shows residual memory behavior with temperature cycling. Overall, our work revealed new phenomena in a range of today’s most intriguing materials and set the stage for using SP-STM in other complex oxides.

关键词： 量子点   低维半导体结构   半导体纳米材料   各向异性   光电检测  

摘要： 量子点链材料具有将电子限制在一维空间内的特性并且具备类量子线的特征,这使得量子点链相对于其他材料来说具有许多优势。本论文工作是对InGaAs量子点链材料在形貌、光电性质、发光特征及应力等方面的各向异性进行研究。我们主要通过系统的研究方法和实验方法理解不同生长参数对量子点链的生长过程以及各向异性特性的影响。主要研究内容和研究结果如下:(1)研究了不同生长温度下得到的InGaAs/GaAs量子点链材料的各向异性特征。较低温度下(485oC)生长的样品,量子点随机排布,呈现各向同性特征。随着生长温度升高,样品表面的量子点形成排布有序链状结构,各向异性增强,温度进一步升高,其形貌各向异性会有一定程度的削弱,在这个过程中,量子点链的形成及链内量子点之间的耦合造成载流子沿着成链方向的隧穿和转移,使得量子点链具有独特的各向异性光电特性。拉曼光谱分析表明,随着生长温度的升高,InGaAs量子点TO和LO两个声子峰均出现不同程度的红移现象,这是由于生长温度升高的过程中,晶体的热膨胀导致原子间距发生变化并提高了生长过程中原子的扩散速率,导致声子频率降低,拉曼峰位向低波数移动,同时引起拉曼峰展宽。变激发功率PL谱测量结果表明,在量子点链成链[01-1]方向上存在量子点之间的耦合和载流子转移,这是量子点链结构特有的各向异性特征,这一过程随着样品生长温度的升高而变化,即与量子点空间有序特征的各向异性相关联,这一过程同样影响量子点链样品PL谱的峰位及半高宽随测试温度的变化。通过TRPL测量和对量子点荧光寿命的拟合,进一步揭示了量子点链内载流子的各向异性运输过程。随着生长温度的升高,样品的荧光偏振度出现先上升后下降的现象,这与样品在形貌及微电子等方面的表现是相符的。(2)研究了不同In组份的InGaAs/GaAs量子点链材料的各向异性特征。由于晶格失配与两种结构之间存在的应力成正比,而In含量的增加会加大InGaAs与GaAs的晶格失配,并增大量子点生长过程中的应力作用,进而影响量子点的横向排序,造成量子点链结构的各向异性增强。RSM结果表明较高的铟组份会增强InGaAs层的应力各向异性。变激发功率测量得到的稳态PL谱结果表明,随着In含量升高,成链方向上量子点间的耦合作用增强,量子点成链对样品发光的影响也就越明显。通过变温PL测试,可以得出In含量较高的样品热激活能较低,这说明量子点链内部载流子隧穿和转移需要克服的势垒较低,载流子的输运具有各向异性特征,这同样影响到载流子的的热激发和再布居过程及量子点链样品的荧光辐射寿命。

关键词： 纳米团簇网络   量子输运   柔性传感技术   多功能   气压传感器  

摘要： 密集纳米团簇渗流网络的导电能力对团簇面间距的变化高度敏感这一特性,可被用于构造多种传感器件。若采用柔性材料作为基底,纳米团簇渗流网络可以被用于制造新型的柔性力学传感器。由于在纳米团簇渗流网络中,电子输运同时还依赖于电子内能、隧道结的介电常数等,其电导对环境温度、湿度的变化亦会具有一定的响应。因此,基于密集纳米团簇渗流网络还能够获得多功能的柔性传感器件。随着智能终端的普及,可穿戴电子设备呈现出巨大的市场应用前景。柔性传感器作为核心部件之一,直接决定了可穿戴设备的功能设计与未来发展。通过遍布全身的多功能传感设备,人们将尽可能多地获取各式各样的数据,以供分析和判断包括周围环境、运动健康、药物治疗等在内的信息。力学传感器,特别是压力与应变传感器在这些数据获取的过程中起着至关重要的作用。由于应用环境的特殊性,力学传感器要求应至少对包括触摸、温度等人体皮肤基本感知量作出响应,并进一步扩展到对气压、湿度、振动等更多的感知功能。近年来,可穿戴可植入的力学传感器领域取得了显著的进步。基于纳米技术的柔性可穿戴力学传感器具有尺寸小、轻薄便携、电学性能优异、集成度高、成本低、能耗小等特点,使其成为最受关注的柔性传感器之一。然而,实现柔性可穿戴力学传感器的高分辨、高灵敏、快速响应、低成本制造和复杂信号检测仍然是一个很大的挑战。将低维纳米材料与弹性基底耦合是当前构筑柔性传感器件的普遍方法。本论文采用以紧密间距耦合的方式排列于柔性衬底上的纳米团簇复杂导电网络构造力学传感器。论文实现了多种团簇点阵复杂网络、团簇点阵-柔性基底复合结构的制备方案,对团簇点阵复杂导电网络的电子输运特性进行了探讨,并制备出对应变、压力和温度变化具有高灵敏响应的传感单元,探讨了其在气压精确测量、多功能电子皮肤等方面的应用。论文的主要研究结果如下:一、通过团簇束流沉积将可控尺寸的金属团簇沉积至叉指电极上。将叉指电极接入微电流监控回路可实时监测纳米团簇薄膜电导的演变,并据此可以控制团簇在衬底上的沉积量,制备出电导精确可控的密集纳米团簇渗流网络。此外,通过调制到微米束径团簇束流的程控扫描沉积,在平行电极间可制备出覆盖率呈定向梯度分布的非均匀纳米团簇渗流网络。二、分析了沉积组装的纳米团簇网络的电导随温度的变化关系:随着温度升高,纳米团簇网络的导电能力有所增强,表明了电子在纳米团簇网络中的量子输运行为。电流-电压曲线的发展符合标度理论,显现出明显的非线性。由于库仑阻塞作用,使得在较低温度段的曲线存在阈值电压。纳米团簇网络电导随温度的变化关系证明了:在低温段,电子的输运模式以变程跳跃为主;而在高温阶段,电导随温度的变化关系更符合热激活隧穿模型。测量梯度纳米团簇网络的电流-电压曲线时,发现了电子输运的不对称性,即电子以较低纳米团簇覆盖区域指向较高覆盖区域方向运动时的电导要远高于反方向时的电导。三、由沉积组装的纳米团簇网络与不同高分子聚合物衬底复合而成的柔性传感单元,能够对触感压力、温度等刺激具有响应特性。随着所选择衬底的机械特性不同,传感单元所表现出的感应能力各不相同。采用杨氏模量较低的PDMS作为衬底的传感单元灵敏度最高可达21.3k Pa-1,且能够分辨0.5 Pa的微小压力,响应时间大约为33 ms。而采用PET薄膜作为衬底的传感单元灵敏度为0.25 k Pa-1,但是在上万次的重复性试验中仍然保持着稳定的响应能力。而传感单元的电导对温度的响应灵敏度约为0.00126 K-1,能够轻易分辨1 K以上的环境温度变化。在同一衬底上下表面对应位置组装传感单元,可以根据温度与触感压力导致同组内传感单元电导的不同变化趋势,分别解耦出温度与触感压力的变化,从而实现传感器的多功能化。将多功能的柔性传感器穿戴于身体表面,能够准确识别人体行为动作,并有效降低传感器对于触感信号的测量失真。四、将传感单元密封于一个参考空腔上可制备用于感应环境气压变化的传感器。当该柔性气压传感器以一层0.05 mm厚的PET薄膜作为衬底时,其灵敏度约为0.13 k Pa-1,分辨率约为0.5 Pa,响应范围约为0-1 k Pa。当以更厚的PET薄膜作为衬底时,传感器的灵敏度和分辨率都有所降低,但其测量范围更大。这种分辨率极高的气压传感器能够分辨不同楼层高度的环境大气压之间的差异,因此,气压传感器又可以制作成高度传感器。在作为高度传感器时,其灵敏度约为0.00026 m-1,能够分辨1 m的高度变化。