关键词： Silicon nanophotonics technology   Host crystals   Single erbium atom  

摘要： Future large scale quantum networks will open the door to provably secure communication as well as distributed quantum computing and quantum-enhanced sensing. This Thesis focuses on developing a fundamental element of a long-distance quantum network: a quantum memory that can interface with light at 1.5 μm, the wavelength used for telecommunication networks. This memory is in the form of a single erbium atom embedded in a crystal host. We develop this platform following two main thrusts: engineering devices to interface with these single erbium atoms as well as studying the materials that can be used as a host crystal for the erbium. Toward this first thrust, we leverage mature silicon nanophotonics technology to create an optical interface with single erbium atoms, the first demonstration of its kind. Toward studying new materials, we formulate a framework to identify promising host crystals. We then develop a pipeline to introduce erbium to these crystals and study its optical and magnetic properties. This work has identified several new host crystals for erbium that have not been previously explored for quantum network applications. We then demonstrate improved device performance by making the single ion devices with one of these new host crystals. This sets the groundwork for a promising platform that could be used as the backbone for next-generation quantum networks.

关键词： g-C3N4量子点   FeOOH   TiO2   Bi2WO6   降解机理  

摘要： 将太阳能转化成化学能同时解决能源和水污染问题的光催化技术,是目前最具有发展潜力和产业化前景的治污技术。单一组份光催化材料存在对光利用效率低、驱动力不足及降解物种单一等缺点,难以满足实际应用。g-C3N4量子点具有荧光性能优异、禁带宽度适中、化学活性高及电子结构独特等特点,可大幅度提高半导体对光能的吸收,增加活性位点,改善光生载流子的分离,最终增强半导体的光催化活性。由于原料与制备方法具有多样性,合成的g-C3N4量子点具有不同的物理化学性质。为了构筑高效率的g-C3N4量子点基复合材料,本论文首先合成了五种不同类型的g-C3N4量子点,并考察了其发光中心的形成机理;再将量子点分别与半导体FeOOH、TiO2及Bi2WO6复合,构筑了g-C3N4量子点基复合材料;并通过调控g-C3N4量子点的光学性能、组成及结构,分析其对复合物光降解性能的影响;最后系统地研究了g-C3N4量子点其光催化材料的降解机理。本研究为构筑高性能g-C3N4量子点基复合光催化剂提供理论依据及新思路。具体研究工作有如下几点:（1）采用水热法,以尿素为氮源,分别以柠檬酸钠、柠檬酸及柠檬酸铵为碳源,制备了A、B及C三种g-C3N4量子点;再以单一柠檬酸铵为原料合成了量子点E;最后采用固相法,以巴比妥酸和尿素为原料,制备了量子点L。荧光测试结果表明,A、B、C、E四种量子点的荧光不依赖于激发波长,其发射波长均为440 nm,与氮源、原料比例及量子点粒径无关,说明A、B、C及E四种量子点的荧光结构来源于柠檬酸根的缩合与聚合;当巴比妥酸含量由10%增加到16%时,量子点L的发射波长由376 nm红移至400 nm,并且依赖于激发波长。光催化降解亚甲基蓝的实验结果表明,五种量子点光催化性能与其吡咯N含量成正比。（2）以亚硫酸铁、A量子点与L量子点为原料,采用水解法分别原位构筑了A/FeOOH和L/FeOOH两种新型光芬顿复合材料。SEM结果表明,量子点对FeOOH的形貌有诱导作用,L与FeOOH形成棒状复合物,而A与FeOOH形成带状复合物;XPS及TEM结果说明,g-C3N4量子点成功负载于FeOOH上,并且量子点与FeOOH之间存在电子转移;光催化活性实验结果表明,对有机污染物（如抗生素及芳香烃硝基化合物）,两种复合物降解效率在数分钟之内都可达到80%以上;机理研究显示,两种复合物中均以·OH起主要进攻作用,·O2-次之;光电性能测试表明,A与L量子点都能提高FeOOH光生载流子分离和转移的能力。（3）以TiO2为原料,采用水热法,将其与C及E的量子点复合,得到了两种量子点/TiO2复合光催化剂。TEM测试表明,量子点只是负载于TiO2表面,对其晶格无影响;光催化性能实验表明,量子点能增强TiO2的光催化活性,并且使其对有机污染物的降解具有选择性;机理实验表明,与纯TiO2相比,C量子点有利于TiO2产生更多的·O2-,E量子点有助于电子的转移,从而促进TiO2中·OH的生成。（4）以Bi（NO3）3·5H2O、Na2WO4·2H2O、A量子点及g-C3N4纳米片为原材料,采用水热法分别原位构筑了A/Bi2WO6和g-C3N4纳米片/Bi2WO6两种复合物。SEM结果表明,纯Bi2WO6为片状结构,而加入A量子点后,半导体的片状变小,归因于A量子点能阻止晶体生长。加入g-C3N4纳米片后,半导体为紧密块状与花状,归功于g-C3N4纳米片与Bi2WO6之间存在较强的静电引力。机理研究表明,在两种复合光催化体系中,空穴起主要作用;光电实验揭示,与量子点相比,g-C3N4纳米片更能提高Bi2WO6的光生载流子分离与迁移速率,源于两者之间存在电子转移。

关键词： 硼烯量子点   液相超声制备   BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜   BQDs修饰钙钛矿电池   对称全固态薄膜电容器  

摘要： 自从2004年石墨烯独特性质得到确认以来,类石墨烯二维层状材料的制备及性质研究得到了快速发展。通常,二维层状材料可以剥离得到组成单元纳米片层,这些纳米片层显示出可调控的光学、电子、催化和电化学性质,是发展高性能光电器件的重要单元,显示了广阔的应用前景。单元素二维层状材料如黑磷、硼烯等是二维层状材料中的特殊一类,单元素纳米片层制备及其光电性质研究,将为二维材料表面科学基础研究和开发新型光电材料提供新领域。理论计算结果表明,硼烯相比于石墨烯具有更高强度,更好柔韧性及导电性等特征,期待在能源、传感和催化等领域显示巨大应用潜力。但是,硼元素由于成键能力和丰富程度胜于碳,使得硼具有多面体晶体结构,趋向于形成具有复杂多面体结构的物质,导致目前为止还没有规模化液相制备硼烯纳米片层及其量子点的成熟方法,严重限制了硼烯类材料的大规模应用。为此,本论文以块体硼为前驱体,采用液相超声减薄技术,成功制备了尺寸均匀且分散性好的硼烯量子点(BQDs)。以制备的BQDs为柱撑剂,与Ti3C2Tx纳米片层复合组装制备了不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极,BQDs的修饰显著改善了复合电极材料的倍率性能及组装器件的能量密度。同时,将制备的BQDs作为界面修饰材料引入到钙钛矿太阳能电池功能层间,通过钝化界面缺陷形成梯度能级,提升了钙钛矿太阳能电池光电转换效率。论文共分为五章,第一章为论文相关研究内容综述,主要介绍了块体硼及硼烯的结构与性质,以及二维材料量子点的研究进展,提出了本研究的选题意义和目的、研究内容与创新点。第二章到第四章为实验部分,主要包括硼烯量子点的制备及性质研究,BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极制备及全固态柔性对称BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜对称电容器组装,硼烯量子点修饰的无机钙钛矿太阳能电池制备及其性质研究;第五章为全文总结。主要研究内容如下:(1)块体硼粉在NMP和NBA混合介质中液相超声处理,开发尺寸均一,大小约为4 nm的BQDs制备新方法。通过研究超声处理时间对制备BQDs的形貌、大小的影响确定制备尺寸大小及分布均匀BQDs的最佳条件。通过密度泛函理论对制备的大小及分布均匀BQDs尺寸与带隙关系进行理论计算,研究BQDs带隙随尺寸大小而变化规律。同时,对制备的BQDs进行光学性质表征,研究BQDs具有的蓝色荧光和好的光学稳定性;通过表征制备BQDs的电化学性质,,探讨制备的BQDs在储能材料领域应用的可行性。(2)以制备的BQDs为柱撑剂,与剥离的Ti3C2Tx纳米片制备不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极。通过系统表征不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极的形貌、结构及电化学性质,揭示BQDs均匀负载在Ti3C2Tx纳米片层上组装规律性,探明复合薄膜中BQDs的最佳复合含量。将BQDs含量为10%制备的B-10复合薄膜电极在6 M H2SO4电解液中进行电化学性质表征,电流密度为1 A/g时,质量比电容可达524 F/g,且具有更小的电荷转移电阻和溶液内阻。使用B-10薄膜组装全固态柔性对称电容器,系统研究组装器件的电化学性能、机械性能、能量密度及功率密度等参数,阐明BQDs柱撑BQDs/Ti3C2Tx复合电极材料性质改善的规律性。BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极组装器件具有良好的倍率性能,当电流密度从1.25 mA/cm2增加到5 mA/cm2时的电容保持率为75%,扫速为100 mV/s时经过5000次循环后的电容保持率为93%。组装器件具有好的能量密度,当功率密度为416 W/L时,器件的体积能量密度可达40.4 Wh/L,即使功率密度达到1863 W/L时,器件体积能量密度仍然高达30.5 Wh/L。另外,组装器件也显示了良好的机械性能,弯折不同角度后器件的电容没有发生明显衰减。BQDs柱撑剂引入到Ti3C2Tx组装薄膜电极材料中,实现了制备电极材料比容量与柔性的优化平衡,将为发展高能量密度柔性薄膜超级电容器提供新思路。(3)以制备的BQDs修饰钙钛矿电池TiO2电子传输层,组装CsPbI2Br无机钙钛矿太阳能电池。通过研究BQDs修饰钙钛矿层和TiO2层后导致的层间强电子相互作用变化,揭示BQDs修饰TiO2层比未修饰TiO2层价带顶位置变化,使TiO2电子传输层与钙钛矿能级更加匹配,有利于光生电子从钙钛矿层至TiO2层的转移。同时,研究BQDs修饰CsPbI2Br太阳能电池引起的开路电压、短路电流和填充因子变化,选择BQDs的最佳修饰浓度,研究修饰材料组装器件的光电转换效率。在系统研究表征基础上,阐明BQDs应用于钙钛矿太阳能电池界面修饰降低界面处缺陷密度及钝化电子传输层和钙钛矿层的规律,揭示了通过在电子传输层和钙钛矿层间形成梯度能级提高电子传输效率,达到改善CsPb

关键词： 量子自旋霍尔效应   拓扑   铁弹性   铁磁性   磁各向异性  

摘要： 随着自旋电子器件应用范围越来越广,寻找具有优良电子性质的二维材料就成了高性能、低功耗、高储存密度的自旋电子器件设计的焦点。本文的主要内容是利用密度泛函理论研究二维四方晶格过渡金属材料的量子物理性质。通过分析四类材料的几何结构和电子性质,揭示了产生拓扑相变的原理和磁各向异性的起源等物理机制,为多功能可调控自旋电子器件的制备提供了新思路。首先,量子自旋霍尔效应可以实现电子的无耗散传输,因此寻找具有量子自旋霍尔效应的二维拓扑材料是我们追求的目标。通过第一性原理计算,我们发现在二维Cu N材料中可以实现量子自旋霍尔效应,另外对于杨氏模量和泊松比的分析发现二维Cu N材料能够很好地抵抗外部应变的压力。Cu N能带在靠近高对称点Y的D点处存在一个狄拉克点,表现出半金属性质,在考虑自旋轨道耦合的情况下,Cu N的能带在D点处打开了一个160 me V大小的带隙,通过能带成分分析发现p-p发生了能带反转,边缘的局域态密度证明其产生了拓扑相变,并且通过Z=1检验了其拓扑性质。在半导体Al As衬底上外延生长Cu N材料而形成的异质结构依旧保持Cu N的拓扑性质不变,这些研究发现为自旋电子器件的设计和应用提供了一种新途径。其次,目前对于拓扑绝缘体的研究已经取得了很大的突破,但是将拓扑与其他性质相结合的研究还相对较少。为此我们提出了一种新型二维材料Hf C,在该晶体中可以同时存在铁弹和拓扑两种量子态。二维Hf C材料是带隙为0.23 e V的半导体材料。通过上文我们知道Cu N是通过自旋轨道耦合作用产生拓扑相变,而Hf C的拓扑效应产生机理不同于Cu N。通过施加应力对Hf C能带进行调控,发现带隙出现一个打开-闭合-打开的过程,因而产生了拓扑相变,边缘态分析和Z不变量验证了这一结论。并且在应力的作用下,Cu N各向异性结构可以旋转90°,导致x和y方向相互切换,这表明了Cu N材料具有铁弹性,并且铁弹可逆应变为17.4%。由于Cu N同时具备铁弹和拓扑性质,所以Cu N有望成为在实验中通过应变来控制各向异性和量子霍尔效应的候选材料。接着,由于磁性材料在信息的储存、传输等方面起到重要作用,但大多数二维材料都不带磁性,所以寻找具有内禀磁性的二维材料一直是自旋电子学领域的一个热点。我们基于二维四方晶格构建了VX(X=N,P,As)三种结构,发现这三种材料都具有磁矩为4μ的内禀磁性,并且其动力学和热力学稳定性优异,通过电子能带结构分析发现二维VN和VP薄膜为磁性半导体,二维VAs薄膜为磁性半金属,磁性主要由V原子提供。由于铁磁转变温度会影响材料的电磁效应,所以二维VX材料较高的居里温度为其在磁性器件中应用提供了条件。VN和VP考虑自旋轨道耦合时的能量在z轴最低,因而具有面外的磁晶各向异性,VAs考虑自旋轨道耦合时的能量在y轴最低,因而VAs的易磁化方向在面内。计算得到的二维VN晶体的磁各向异性能为2130μe V,VP晶体的磁各向异性能为1638μe V,VN晶体的磁各向异性能为1599μe V。通过对原子和轨道分辨的磁各向异性的分析发现,磁各向异性的产生与V原子的d轨道有关,并且随着X原子序数增加,面内磁化加剧,而面外磁化减少。最后,在探究完磁性材料磁各向异性的产生机制之后,我们对磁性材料又进行了深入研究,通过调控电子自旋方向在整个空间的变化找到能量的变化规律,以及进行载流子掺杂来实现磁性的切换。在此我们提出了一种二维四方Cr X(X=P,As)材料,通过铁磁和反铁磁的能量比较,发现Cr X是具有内禀铁磁性的半导体材料,两个磁性原子之间的90°超交换相互作用是Cr X材料中磁性的来源。Cr P的居里温度为255 K,Cr As的居里温度为855 K,较高的居里温度表明了实验制备的可行性。当磁化方向在全空间变化时,我们发现Cr P的易磁化轴在z轴,而Cr As的易磁化轴在平面内,磁各向异性能对于极角有着很强的依赖性,但对方位角依赖性很弱,因此在平面内没有能量势垒。通过载流子掺杂实现了面外磁化和面内磁化的切换,从而为二维场效应晶体管的制备创造了条件。

关键词： 量子点   金属有机框架   复合材料   荧光传感   铜离子   抗生素   尿酸  

摘要： 量子点材料,其具有可调的发光位置、荧光稳定性,而成为新世纪备受关注的荧光传感材料。近几年,基于量子点的荧光传感器成为科研人员追逐的热点。在众多新兴的多孔纳米材料中,以金属离子或金属簇为中心,由有机交联配体连接的规则排布的金属有机骨架（MOF）材料具有可调的孔道结构、较大的比表面积和高孔隙率,被认为是极具前景的载体材料。因此,通过化学方法将量子点与金属有机框架材料（MOFs）结合制备复合材料,为扩展量子点应用范围与改善量子点荧光检测性能带来了新的思路。这种复合材料保留了量子点优异的荧光性能,又有着MOFs材料良好的吸附性能,易于加工和后续实验。因此,量子点@MOFs复合材料作为新型荧光探针的应用具有重要意义。本文以简便、快速的合成方法制备了一系列量子点@MOFs复合材料,并探究了这几种复合材料的荧光性能对各种有害物质的检测效果。具体开展的研究工作如下:（1）首先,Cd:ZnS量子点按文献方法合成,再采用原位生长法制备了Cd:ZnSQ Ds@ZIF-8复合材料,用于水体系中铜离子的检测。外壳ZIF-8的孔道位点,选择性的富集铜离子,使得荧光检测的选择性增强。Cd:ZnS QDs@ZIF-8对Cu2+的快速响应时间为1min,检出限为16 n M,可用于水样中Cu2+的检测,加标回收率为90.1～109.8%。这些结果表明,量子点与ZIF-8结合是提高荧光探针对Cu2+选择性的有效策略。（2）首先合成巯基乙酸封端的CdTe量子点,再通过原位生长方法,将量子点包入@ZIF-8复合材料,用于环境中四环素类抗生素的检测,并制作荧光试纸。在本工作中,利用Zn2+的敏化效应以及四环素和量子点的荧光内滤效应构建了一种双波长比率的荧光探针,可以快速、灵敏地检测出CTC,响应时间为1min,检测限为37 n M。CdTe QDs@ZIF-8成功地应用于检测鱼和牛奶样品中的CTC,并进一步制成荧光试纸,以方便使用。（3）通过改变表面的配体制备谷胱甘肽（GSH）封端的CdTe量子点,然后用ZIF-8包裹,做成与之前工作类似的复合材料。与之前工作的区别是,量子点表面谷胱甘肽配体与尿酸分子的相互作用构建了一种特异性识别的荧光淬灭的尿酸荧光探针。即CdTe QDs@ZIF-8的荧光在环境中低浓度尿酸存在时,荧光强度显著下降。加入尿酸后,CdTe量子点的荧光猝灭归因于光诱导电子转移效应,即量子点在受到激发后,电子从表面配体转移到尿酸分子上,降低了荧光强度。在这个机理下,可以快速、灵敏地检测出尿酸。

关键词： 非平衡格林函数   量子点   AB干涉仪   Fano效应  

摘要： 基于非平衡格林函数方法,考虑量子点和电极耦合界面的微小振荡,研究了并联双量子点AB干涉仪的输运性质。把双时格林函数中的时间分为快变的相对时间和慢变的质心时间,在Wigner空间近似求解Kadanoff-Baym方程,得到格林函数对质心时间各阶求导对电导的修正。在弱耦合情况下,讨论了通过调节两个子AB环中的磁通和两个并联量子点之间的耦合强度,对系统的输运行为的改变,说明了电导的二阶修正可以增强Fano共振效应。

关键词： 钙钛矿材料   量子动力学   表面吸附   气敏材料   电荷转移   吸附能  

摘要： 随着生活水平的提高,环境中有毒气体的检测已经成为人们关注的焦点。不同于传统氧化物半导体气敏元件需要预热才能具备稳定良好的气敏特性,近期研究发现,有机无机金属卤化物钙钛矿材料常温下即可对氧化性、还原性及中性气体均表现出高灵敏度、快速响应等特点,加之其制备成本低廉,从而成为一类非常具有发展潜力的气敏材料。基于钙钛矿材料的化学电阻型气敏传感器特性已经得到了大量的实验验证,而对其气敏机理的研究仍处于起步阶段。气体在半导体表面的吸附是探究气敏机理的第一步,传统的静态吸附模型的吸附位点是根据经验选定的,然而钙钛矿材料结构稳定性欠佳会导致其活性位点的动态变化且产生新的物质,因此静态吸附模型无法准确描述这一过程,因此量子动力学被提出以动态模拟钙钛矿材料表面气体吸附的过程。本文采用量子动力学方法研究了还原性的NH3和氧化性的O2、O3在CH3NH3PbI3表面以及中性的H2O、还原性的NH3及氧化性的O2、NO2和O3在CsPbBr3表面的吸附特性,同时结合此前对(CH3NH3)2Pb(SCN)2I2体系的动力学研究,结果证明:CH3NH3PbI3在面对气体吸附时Pb-I键的脆弱性是制约其气敏检测稳定性的主要原因。因此本工作引入Br同时使用非极性球状的Cs+取代极性棍状的CH3NH3+,模拟结果显示CsPbBr3提高了气敏检测的结构稳定性。同时气体吸附过程中形成相互作用是钙钛矿材料对气体具有吸附特性的主要表现,本工作使用电荷转移和吸附能定量表征这种相互作用,结果表明相互作用越多电荷转移数越多;而相互作用越强吸附能越大;综合这两个特性解释了钙钛矿材料对气体良好的吸附特性和选择性的原因。此外本工作解释了钙钛矿材料对还原性、中性和氧化性气体都具有良好吸附特性的主要根源是作为吸附中心的Pb2+既具有氧化性又具有还原性。与Pb结合的卤素离子氧化性强弱可直接影响其氧化性,因此基于Pb-Br骨架的CsPbBr3比CH3NH3PbI3对还原性气体具有更加敏感的吸附特性;中性水分子次之;而氧化性气体的吸附特性较弱,这一规律与上述吸附能结果一致,为指导设计选择性好、灵敏度高的稳定气敏材料提供了借鉴意义。

关键词： Frustrated magnetism   Kitaev material   Kondo lattice   Quantum spin liquid   Superconductivity   Topological magnon  

摘要： Spin-orbit coupled Mott insulators on trivalent lattices open up a new arena of exotic correlated quantum phases by realizing frustrating bond-directional interactions. These frustrated quantum magnets, so called the Kitaev materials, provide the platform for the long-sought quantum spin liquid with Majorana fermions and ℤ2 gauge fields, as well as various noncollinear magnetic orders with topological magnons. In this thesis, we study the topological properties of proximate superconducting and magnetic phases of the Kitaev materials and provide theory of a novel spectroscopic experiment for sharper characterization of quantum spin liquids. We first investigate topological nature of the emergent superconductors born out of the Kitaev spin liquid strongly Kondo coupled to conduction electrons. We discover a ferromagnetic topological superconductor carrying non-Abelian anyons and a nonmagnetic ℤ2 topological superconductor, whose symmetry and topology are heavily influenced by the emergent gauge structure of the parent spin liquid. Next, we discuss the nonsymmorphic symmetry protected topological nodal magnons in the three dimensional Kitaev materials. We discovered stable magnon band crossings in the field-induced canted zigzag order of the hyperhoneycomb β-Li2IrO3 and showed that the magnetic glide symmetries and the non-Hermitian nature of the bosonic magnons lead to unique topological protection that is different from the case of their fermionic counterparts. Finally, we propose a theory of two-dimensional spectroscopy, where nonlinear dynamical responses provide insight into the low-energy excitations, for quantum spin liquids. By considering the exactly solvable Kitaev honeycomb model as an archetype example, we theoretically demonstrate that the two-dimensional Fourier transform of the nonlinear dynamical response functions can reveal clear signatures of the itinerant Majorana fermions and gapped ℤ2 fluxes of the Kitaev spin liquid.

关键词： 二维纳米片   硫化铁量子点   钠枝晶   钠金属负极  

摘要： 钠金属负极由于其来源广泛、价格低廉以及理论比容量高,有望成为下一代可充电电池的理想负极。然而,由于钠金属本身的化学性质活泼,钠电镀/剥离过程中体积的巨大变化以及钠金属枝晶的生长所带来的挑战,阻碍钠金属负极的实际应用。本论文通过一步原位热解的方法得到了一种碳基层状硫化铁量子点复合纳米片(Fe7S8@CNS)。基于定向搭接生长的机理,尺寸大小为2-3纳米的硫化铁量子点在碳基体中均匀分布组装成二维层状超晶格结构。Fe7S8@CNS作为钠金属电池负极主体材料在循环过程中展现出无枝晶形貌,显示出良好的电化学性能:在3mAcm-2和3mAh cm-2的条件下,半电池也能够实现以高达～99.5%的CE稳定地循环500圈。对称电池在2 mA cm-2、2 mA h cm-2条件下,稳定运行700 h。此外,由Fe7S8@CNS@Na负极和磷酸钒钠(Na3V2(PO4)3)正极组装成的全电池具有优异的倍率性能和循环寿命。在1A g-1的电流密度条件下,全电池能够以88.0mAhg-1的比容量充放电1000次。Fe7S8@CNS作为钠金属负极主体材料的良好电化学性能主要归因于其独特的结构。超细Fe7S8量子点能够显著地降低钠金属的成核势垒,引导钠金属的均匀成核,从而避免钠枝晶的生长。量子点组装的层状结构可以有效缓解钠在电镀/剥离过程中体积变化所产生的应力。碳层阻挡电解液与量子点的直接接触,从而阻止量子点在循环过程中发生聚集和被电解液剥离,具有长周期循环稳定性。碳基层状硫化铁量子点复合纳米片的设计为无枝晶钠金属负极的开发开辟了一条新途径。

关键词： 吸波机理   石墨烯量子点   复合材料   介电常数   阻抗匹配   制备工艺  

摘要： 随着先进雷达探测技术的迅猛发展,新一代作战飞行器对隐身性能的要求越来越高。微波吸收材料是实现作战装备隐身的关键技术。在吸波材料领域,石墨烯因其较低的密度,高的比表面积和良好的化学稳定性等优点成为新型隐身材料的研究热点。然而石墨烯材料较高的介电常数和较低的磁导率使其阻抗失配,从而导致其吸波能力有限,大大约束了石墨烯在吸波材料领域的应用。本文通过对吸波机理的分析,制定了石墨烯材料吸波性能的提升方案。从降低介电常数和提高磁导率的角度进行研究,最终制备具有优异吸波性能的磁性石墨烯量子点复合材料。主要研究内容及成果如下:(1)通过对吸波材料吸波机理的分析,证实了阻抗匹配是提升吸波性能的关键。并从降低介电常数和提高磁导率的角度分析了阻抗匹配的提升方法,制定了吸波性能提升的具体工艺路线,设计了具体实验方案。(2)借助水热法分割石墨烯片,制备出平均粒径尺寸在10nm以下的石墨烯量子点材料。通过FTIR和XPS等检测手段分析了制备过程中材料所含化学键的变化情况,证实了GQDs材料的成功合成。电磁参数测试结果表明材料具有较低的介电常数。还探究了不同超声氧化时间对GQDs介电常数的影响,结果表明延长超声氧化时间可以一定程度上降低GQDs的介电常数。同时基于羰基铁材料的特定磁导率,借助MATLAB软件平台,求解出不同吸收条件下与其磁导率相匹配的介电常数的范围,为材料平衡介电常数提供数据参考。(3)利用超声共混法将石墨烯量子点和石墨烯的按不同比例进行复合,并考察不同样品的电磁参数及阻抗匹配度随频率变化的情况。所得三个复合材料样品中,石墨烯量子点含量较大的样品拥有较低的介电常数和较小的阻抗匹配度值,表明该质量配比下的样品具有最佳的阻抗匹配性能。(4)为了进一步提高复合材料的吸波性能,首先制备了片状羰基铁材料以增大其磁导率,并考察了不同球磨时下材料磁导率的变化情况。借助SEM检测结果发现球状羰基铁成功转变为片状羰基铁,且球磨时间增长能够提高其片状化程度,进一步提高其磁导率。并基于不同球磨时间下所制备样品的磁导率计算了与之相匹配的最佳介电常数的范围,为磁性复合材料的制备提供参考数据。后利用超声共混法将石墨烯量子点,石墨烯和片状羰基铁材料进行复合,制备出磁性石墨烯量子点复合材料。(5)测试了不同物料配比下磁性石墨烯量子点复合的电磁参数,并对条件下制备样品的阻抗匹配度和吸波性能进行分析。结果显示石墨烯量子点含量的增多能够有效降低介电常数,片状羰基铁材料含量的增多能够有效提升其磁导率。介电常数的降低和磁导率的提高共同促进了复合材料阻抗匹配性能的提升。根据不同配比下的实验样品在不同厚度下的反射率曲线和三维反射率曲面对材料的吸波性能进行分析,当石墨烯量子点石墨烯和片状羰基铁物料配比为0.8:0.2:3时复合材料能够表现出最优的微波吸收性能。当厚度为1.56mm时,复合材料具有最大的反射损耗峰值为-61.56dB;当厚度为2.50mm时材料具有最大的有效吸收带宽为7.16GHz。