关键词： Ti3C2TxMXene量子点   复合材料   光电化学传感   高灵敏分析  

摘要： 近年来，为了检测与环境污染、疾病诊断等相关的小分子和生物大分子，人们已经开发出了多种类型的传感器，包括电化学传感器、光电化学（Photoelectrochemical，PEC）传感器、荧光传感器、比色传感器等。其中，PEC传感器由于其操作简单、背景信号低和灵敏度高等优点，引起了人们的广泛关注。作为光信号和电化学信号之间的转换元件，半导体材料是构建PEC传感器的关键。因此，选择具有合适的带隙供可见光激发的半导体作为光电极材料是至关重要的。　　最近，一种新型的二维层状过渡金属碳/氮化物（MXene）被发现，并且展现出较好的电化学性能。其中，Ti3C2Tx是使用最广泛的MXene之一，其具有许多优良的性质，包括导电性、机械性能、巨大的比表面积，特别是与其他纳米材料的相容性等。因此，利用Ti3C2Tx与其他半导体制备复合材料实现信号放大，对PEC传感器的灵敏度的提升具有十分重要的意义。在本文中，利用Ti3C2Tx与碘氧化铋（BiOI）和磷酸铜（Cu3(PO4)2，CuPi）等半导体制备了一系列复合材料，并且由这些复合材料构建的PEC传感器展现了较高的灵敏度、较低的检测限和较好的稳定性。本文的主要工作如下：　　（1）制备了具有肖特基结的BiOI/Ti3C2Tx复合材料，并将其作为光电活性材料构建了PEC传感平台，实现了对L-半胱氨酸的超灵敏检测。由于肖特基结的存在促进了电子转移，BiOI/Ti3C2Tx复合材料表现出优异的光电化学性能。我们利用Bi-S键的相互作用将L-半胱氨酸固定于电极表面，由于L-半胱氨酸的空间位阻作用阻碍了电子转移，导致光电流强度降低。因此该策略以光电流降低作为信号实现了L-半胱氨酸的超灵敏检测。　　（2）我们通过水热法制备了具有n型半导体性质的Ti3C2Tx量子点（Ti3C2Txquantumdot，TQD），并将其与CuPi复合用于构建PEC传感平台实现对卡那霉素的定量检测。CuPi是一种p型半导体性质的、具有片层花状结构的半导体，具有丰富的结合位点。n型半导体TQD和p型半导体CuPi实现了较好的能级匹配，促进了光生电子和空穴的分离，导致光电流强度增加。该传感器表现出较宽的检测范围和较低的检测限。　　（3）将CuPi/TQD复合材料作为光电活性材料，以壳聚糖作为交联剂，提出了一种新的检测碱性磷酸酶的PEC传感平台。我们引入了一种反应底物-抗坏血酸磷酸盐，它可以与碱性磷酸酶反应生成抗坏血酸，抗坏血酸作为牺牲试剂实现了光电信号的放大。该策略通过光电流强度的变化实现了较宽范围内碱性磷酸酶的灵敏检测。

关键词： 黑磷量子点   复合材料   石墨烯   制备   医学生物材料   精细磷化工  

摘要： 介绍近年来黑磷量子点复合材料制备方法和应用。特别介绍黑磷量子点与石墨烯复合材料的制备,黑磷复合材料在纳米光电子学(如光学器件、传感器)、储能、半导体、催化、污染治理以及生物医学(如癌症治疗、光动力治疗药物、靶向治疗药物、超快激光等方面)等领域具有很好的应用前景。

关键词： Quantum physics   Computational physics   Theoretical physics   Probability   Energy   Electric fields  

摘要： This dissertation aims to study the electron and spin transport, scattering in two dimensional pseudospin-1 lattice systems, hybrid systems of topological insulator and magnetic insulators, and molecule chain systems. For pseudospin-1 systems, the energy band consists of a pair of Dirac cones and a flat band through the connecting point of the cones. First, contrary to the conditional wisdom that flatband can localize electrons, I find that in a non-equilibrium situation where a constant electric field is suddenly switched on, the flat band can enhance the resulting current in both the linear and nonlinear response regimes compared to spin-1/2 system. Second, in the setup of massive pseudospin-1 electron scattering over a gate potential scatterer, I discover the large resonant skew scattering called super skew scattering, which does not arise in the corresponding spin-1/2 system and massless pseudospin-1 system. Third, by applying an appropriate gate voltage to generate a cavity in an α-T3 lattice, I find the exponential decay of the quasiparticles from a chaotic cavity, with a one-to-one correspondence between the exponential decay rate and the Berry phase for the entire family of α-T3 materials. Based on the hybrid system of a ferromagnetic insulator on top of a topological insulator, I first investigate the magnetization dynamics of a pair of ferromagnetic insulators deposited on the surface of a topological insulator. The spin polarized current on the surface of topological insulator can affect the magnetization of the two ferromagnetic insulators through proximity effect, which in turn modulates the electron transport, giving rise to the robust phase locking between the two magnetization dynamics. Second, by putting a skyrmion structure on top of a topological insulator, I find robust electron skew scattering against skyrmion structure even with deformation, due to the emergence of resonant modes. The chirality of molecule can lead to spin polarized transport d

关键词： 抗菌纳米材料   碳量子点   硫化银   壳聚糖   耐药细菌  

摘要： 细菌对传统抗生素产生耐药性,而且在全球迅速扩散,给人类生命健康带来巨大威胁,对新的可替代抗菌剂的需求愈发迫切。纳米科学的快速发展为抗菌治疗提供了潜在的替代方法。与传统的抗生素相比,由于纳米材料具有较强的膜渗透性,以及多种抗菌作用的潜力,因此不易引起细菌耐药性。但是单一纳米材料的抗菌性能并不理想,如基于金属的纳米材料具有良好的抗菌性能,却由于细胞毒性限制了其使用;碳基纳米材料具有良好的生物相容性,但抗菌性能却并不理想。将不同的纳米材料进行复合,制备具有优良的抗菌性能,低细胞毒性的纳米复合材料是解决这一问题的关键。本论文基于碳量子点（CQDs）和硫化银（Ag2S）,制备了CQDs/Ag2S/CS复合抗菌材料、CS/Ag2S/CQDs抗菌水凝胶和g-C3N4/CQDs/Ag2S光催化抗菌材料,并测试了它们的抗菌性能。主要研究内容和结果如下:（1）以丙酮为碳源,在碱性条件下发生羟醛缩合反应,自下而上合成碳量子点。通过FTIR、AFM、TEM、XRD等分析了碳量子点的组成和微观形貌。用硫化钠和硝酸银制备了硫化银纳米颗粒,最终在壳聚糖（CS）基底上面通过原位生长法复合硫化银和碳量子点制备了CQDs/Ag2S/CS复合材料。通过一系列表征分析了复合材料的组成和微观结构,并用稀释涂布平板法测试了其抗菌性能,发现其对大肠杆菌,金黄色葡萄球菌和耐甲氧西林金黄色葡萄球菌具有良好的抗菌性能。分析了其抗菌机理,发现复合材料破坏了细菌膜,并进一步使细菌内部细胞质受损,导致细菌死亡。（2）以壳聚糖为主要原料,通过和聚乙烯吡咯烷酮交联,在酸性条件下制备了壳聚糖水凝胶。进一步在壳聚糖水凝胶中负载硫化银纳米颗粒和碳量子点,制备了CS/Ag2S/CQDs水凝胶复合膜。通过FTIR、TGA、SEM、XPS等表征方法分析了水凝胶的组成和微观形貌。并对水凝胶的吸水性能,体外降解性能,接触角做了测试。结果证明,水凝胶具有良好的溶胀性和亲水性。以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌分别代表革兰氏阴性菌和阳性菌,以耐甲氧西林金黄色葡萄球菌代表耐药菌对水凝胶做了抗菌活性实验,发现水凝胶对三类细菌均有良好的抗菌性能。所制备的水凝胶有希望用作伤口敷料,避免细菌造成的伤口感染。（3）通过对三聚氰胺进行简单的热处理生成了g-C3N4,并用原位生长法将硫化银和碳量子点负载到g-C3N4上面,制备了g-C3N4/CQDs/Ag2S光催化抗菌材料。由于Ag2S的导带位置低于g-C3N4的导带位置,g-C3N4导带的光生电子可以向Ag2S转移,导致光生载流子的有效分离,可以解决g-C3N4光生电子-空穴易于复合的问题。此外,由于CQDs具有优良导电性,可以为电子转移提供路径,从而促进了电荷载体的快速传输和有效分离。通过一系列表征测试了g-C3N4/CQDs/Ag2S的组成和微观形貌,通过光电流响应和电化学阻抗进一步分析g-C3N4/CQDs/Ag2S复合材料中的光生载流子转移和复合现象。并在4 h光照条件下测试了其光催化抗菌性能,结果显示,对于普通致病菌和耐药菌都具有良好的抗菌性能。

关键词： Cs4PbBr6量子点微晶玻璃负极材料   SnF2掺杂Cs4PbBr6量子点微晶玻璃负极材料   Cs4PbBr6量子点微晶玻璃复合石墨负极材料  

摘要： 高性价比、高容量的负极材料是影响锂离子电池产业化的关键因素之一。本论文采用玻璃制备工艺合成了Cs4PbBr6量子点微晶玻璃（GCs）电极材料;并对其进行氟化锡掺杂和石墨复合,通过微观结构和电化学测试等,阐明了Cs4PbBr6量子点微晶玻璃电化学性能优化规律。1.本论文采用熔融法将GeO2-B2O3-Pb O-Cs2CO3-PbBr-Na Br混合制备得到GCs。GCs自上而下呈现明显的棕色、黄色和透明三层,分别定义为LⅠ,LⅡ,LⅢ;LⅠ占比5%,LⅡ占比10%,LⅢ占比85%。微观结构表征结果显示:Cs4PbBr6量子点分散在玻璃相表面;从底层LⅢ至顶层LⅠ,玻璃相逐渐减少而Cs4PbBr6量子点逐渐增加。电化学测试结果显示:LⅢ在电流密度为0.5 A·g-1时,500次循环后的充电/放电比容量为490 m Ah·g-1/495 m Ah·g-1,远高于同等条件下LⅡ(278 m Ah·g-1/279 m Ah·g-1)和LⅠ层(52m Ah·g-1/55 m Ah·g-1);充放电机理显示:GCs LⅠ在充放电过程中与电解液Li PF6反应生成Cs PF6立方结构和铅合金,但Cs PF6立方结构不稳定,在充放电过程中结构逐渐坍塌。但是,GCs LⅢ充放电循环后表面仍然分散大量Cs PF6立方结构。显然,玻璃基相中网络结构的[BOg]和[GeOd]有利于稳定Cs PF6立方结构。进一步比较LⅠ,LⅡ和LⅢ的Cs4PbBr6量子点微观结构和充放电性能;[BOg]和[GeOd]的网络结构也具有较好的储锂性能。显然,Cs4PbBr6量子点微晶玻璃的[BOg]和[GeOd]是改善其电化学性能的关键。2.本论文采用5 wt%SnF2掺杂GeO2-B2O3-Pb O-Cs2CO3-PbBr-Na Br制备SnF2-GCs量子点微晶玻璃。SnF2-GCs量子点微晶玻璃自上而下呈现明显的绿色、黑色两层,分别定义为FLⅠ(Cs4Pb（1-x）SnxBr6量子点为主),FLⅡ（玻璃相为主）;FLⅠ占比5%,FLⅡ占比95%。显然,SnF2促进Cs4PbBr6量子点在玻璃相富集。微观表征结果显示:SnF2-GCs中Sn部分取代了Pb的格位,形成了稳定的Cs4Pb（1-x）SnxBr6。电化学测试结果显示:FLⅡ在0.5 A·g-1电流密度下、350次循环后的充/放电比容量为741 m Ah·g-1/743.2 m Ah·g-1,在5 A·g-1的电流密度下、500次循环后的充放电比容量为269.7 m Ah·g-1/270.5 m Ah·g-1,远高于GCs LⅢ层。另外,FLⅠ在5 A·g-1的电流密度下、1000次循环后的充放电比容量为168 m Ah·g-1/167 m Ah·g-1,远高于GCs LⅠ层。显然,Cs4Pb（1-x）SnxBr6在玻璃相富集,是提高Cs4Pb（1-x）SnxBr6充放电循环性能的关键。3.本论文通过机械球磨法将GCs LⅠ层与石墨复合,获得了GCs LⅠ/G复合材料（即GCs LⅠ/G）。电化学性能测试结果显示:35 wt%GCs LⅠ/65 wt%G复合材料在电流密度为0.5 A·g-1、1000次循环后的充/放电比容量为157.2m Ah·g-1/152.6 m Ah·g-1,高于同条件下的10 wt%GCs LⅠ/90 wt%G复合材料(82.5 m Ah·g-1/80.3 m Ah·g-1)和75 wt%GCs LⅠ/25 wt%G复合材料(63.3m Ah·g-1/64.3 m Ah·g-1)。微观结构表征结果显示:GCs LⅠ均匀分散在石墨表面。石墨为GCs LⅠ量子点提供导电介质,有利于增强GCs LⅠ/G复合材料的导电性;而且石墨能够为Cs4PbBr6量子点提供一定的保护作用,有利于增强GCs LⅠ/G复合材料的循环性能。

关键词： 二维电子系统   非局域电阻   邻近几何结构   粘性流体   量子输运  

摘要： 分子束外延生长的GaAs/AlGaAs异质结具有很高的二维电子迁移率且基于精细的微纳加工技术制备的电子器件在低温和强磁场条件下展现出丰富有趣的物理现象。通常，在实验上测量Shubnikov-deHass振荡和量子霍尔效应对样品进行输运表征。　　近来，二维电子系统中电子流体的输运行为备受关注。许多理论工作已经揭示了不同条件下电子流体的输运行为，而这些理论预测却较少得到实验的直接证明。过去开展的实验工作大都集中于研究石墨烯的Dirac流体，对二维电子系统中流体性质研究相对较少，实验规律尚不清晰。因此，探明二维电子系统中流体的输运行为十分重要。　　本文使用电子束曝光技术在高迁移率的GaAs/AlGaAs异质结样品上制备从亚微米到微米量级的多电极小尺寸HallBar器件。通过施加一个垂直于样品表面的磁场，在T=1.5K下测量邻近几何结构的非局域输运行为。实验结果表明:　　第一，在弱磁场下出现绝对负磁电阻Rxx，该负磁电阻的最小值为Rmin,xx。Rmin,xx与HallBar邻近电极间距L成正比，Rmin,xx对应的磁场绝对值|Bmin,xx|与L成反比。根据实验数据推断负磁电阻出现在L≤5μm范围内。　　第二，二维电子系统中纵向电阻Rxx的急剧下降源于电子的粘性流动，Rmin,xx取决于邻近电极间距L，其位置取决于外加电流和垂直磁场。负磁电阻产生的原因是电子液体的粘性引起切向流动的涡旋导致电流回流。　　第三，在亚微米级小尺寸器件中，Rmin，xx出现在回旋半径RC≈L处。在微米级大尺寸器件中，高阶电阻极小值Rmin，n在2(n+1/2)RC≈L(n=0～14)处持续存在。　　弱磁场中负磁电阻的出现清晰的展示了高迁移率二维电子系统中粘性电子的流体行为。因此上述结果揭示了基于GaAa/AlGaAs异质结制备的多电极小尺寸HallBar器件中邻近几何区域的输运特征。

关键词： 全无机钙钛矿量子点   羟基磷酸锶   纳米复合材料   热稳定性   光谱调控  

摘要： 全无机卤化铅铯钙钛矿（CsPbX3,X=Cl,Br和I）量子点（PQDs）凭借优异的光学性能和带隙可调、光吸收系数强、缺陷容忍率高和非辐射复合率低等特性在照明和显示领域具有巨大的潜力和发展前景。然而,尽管PQDs的发展非常迅速,但是水、光、热等外界因素容易促使PQDs发生聚集和降解,导致荧光猝灭,这极大地限制了其实际应用。显然,PQDs的稳定性和光致发光性能问题仍然是这种材料面临的关键挑战。根据上述问题,本文选用羟基磷灰石作为基质,通过室温合成法、热注射法和高温煅烧法与PQDs复合,制备了不同类型的纳米复合材料,并对其物相、结构、形貌、发光性能等进行了详细研究。研究内容主要分为三部分:把具有介孔结构和缺陷发光特性的羟基磷酸锶Sr5（PO4）3OH（SrHAp）作为无机基质材料对CsPbBr3PQDs表面进行修饰。采用简单的室温合成方法,首次制备了一系列新型CsPbBr3@SrHAp纳米复合物,不仅增强了CsPbBr3PQDs的绿光发射,而且通过调节CsPbBr3与SrHAp的相对含量,实现了CsPbBr3@SrHAp纳米复合物从蓝光到青光最终向绿光发射的发光颜色可调。同时,与SrHAp基质复合后CsPbBr3PQDs在纳米复合物中的热稳定性得到了显著提高。此外,将CsPbBr3@SrHAp纳米复合物与365nm紫外发光二极管（LED）芯片相结合制备的LED器件能够发出明亮的绿光,这表明CsPbBr3@SrHAp纳米复合物在照明和显示等领域具有潜在应用前景。利用一锅热注射法将CsPbBr1.5I1.5 PQDs原位生长在带有负电荷表面的SrHAp纳米棒上从而制备了CsPbBr1.5I1.5@SrHAp纳米复合材料。通过密度泛函理论（DFT）计算证明了CsPbBr1.5I1.5 PQDs和SrHAp之间存在静电相互作用机理。SrHAp基质的加入不仅极大提高了CsPbBr1.5I1.5 PQDs的热稳定性,而且提高了CsPbBr1.5I1.5 PQDs的发射强度。更重要的是,通过改变SrHAp的加入量和激发波长,实现了CsPbBr1.5I1.5@SrHAp纳米复合材料从蓝光到白光最终向黄光发射的发光颜色可调性能。因此,我们获得了优良色坐标（x,y）和在暖白光区的CCT[（0.328,0.340）,5698 K]的CsPbBr1.5I1.5@SrHAp单一基质白光发射荧光粉,其非常接近日常使用的纯白光。将CsPbBr1.5I1.5@SrHAp纳米复合材料涂覆到365 nm紫外LED芯片上,所制备的白光LED（WLED）器件可以发出明亮的白光,这表明CsPbBr1.5I1.5@SrHAp单一基质白光荧光粉可以作为WLEDs的潜在候选材料。为了提高CsPbBr3 PQDs的实用性,采用了绿色、简单的高温（500-800~oC）煅烧合成法,将CsPbBr3 PQDs原位包裹在SrHAp中。探究了不同煅烧温度和不同复合比例对CsPbBr3@SrHAp复合材料的物相和荧光性能的影响,确定了最佳煅烧温度和最佳复合比例。将CsPbBr3@SrHAp复合材料在室温环境中存储30天后,CsPbBr3PQDs仍能保持原有荧光强度的87%,合成了室温稳定存储的CsPbBr3 PQDs,最终实现了CsPbBr3PQDs的固态制备与存储。为CsPbBr3 PQDs的绿色合成和高存储稳定性的基础研究提供了一定的借鉴。

关键词： 密度泛函理论   非平衡格林函数   量子输运   电子器件  

摘要： 低维纳米材料由于具有显著的量子限域效应,相较于体相材料表现出诸多新颖的特性。经过多年的发展,纳米材料研究已经取得了长足的进展,在很多领域都得到了广泛应用。但目前在纳米材料的研究和探索中仍然存在着一些亟需解决的问题,很多纳米材料的性能仍然难以满足人们对高性能材料的需求。研究者一方面对现有的材料体系不断地进行修饰和改性,另一方面也不断探索发现新材料并进一步研究材料的性能。在实验技术不断进步的同时,理论模拟也逐渐成为纳米材料研究的一种重要手段。随着理论模拟方法的不断完善,理论计算可以在原子尺度上很好地揭示纳米材料性能和设计新颖纳米材料。本文通过密度泛函理论（DFT）计算并结合非平衡格林函数（NEGF）方法系统地研究了几种新型低维纳米材料的电子结构和输运性质。探索通过应变、掺杂、构建异质结等手段来调控材料的性质,探究外界因素对材料性能产生的影响,合理分析外界条件引起变化的原因,在此基础上拓展材料的应用范围。本文的主要内容如下:（1）探究了含有线缺陷的二维硼烯作为气体传感器的传感性能。研究表明含氮气体分子可以强烈吸附在硼烯线缺陷处,并和线缺陷硼烯产生明显的电子转移。进一步研究了硼烯线缺陷吸附气体前后的I-V特性,通过电流变化来显示敏感度,在很小的偏压下,吸附NO,NO2,NH3后分别显示出剧烈的电流变化。相应的电流变化表明了优异的灵敏性和选择性。透射谱和局域态密度的分析揭示了电流变化的原因,吸附气体分子后态密度的变化导致了传输的改变。该研究揭示了线缺陷硼烯在未来气体传感领域的应用前景。（2）研究了呈现半金属特性的VBr3纳米线的自旋输运性质。探究不同长度下的VBr3纳米线的自旋滤波效率（SFE）。在一定的偏压下,固定长度的VBr3具有100%的自旋滤波效率。进一步通过外界调控的方法,探究材料输运性质的改变。通过对VBr3施加应变和过渡金属掺杂。VBr3在拉伸应变下完美的SFE的偏压窗口会扩大,而在压缩应变下会变得更窄。对于掺杂特定过渡金属的VBr3纳米线,理想的SFE的偏压范围在低掺杂浓度下会显著扩大。在拉伸应变下或通过一定的掺杂可以提高VBr3的半金属性,该研究为调节一维磁性纳米线的半金属行为和进一步设计高性能自旋电子器件提供了有希望的方法。

关键词： 重费米子   近藤效应   磁性相变   磁性拓扑  

摘要： 由于电子间库仑相互作用的存在,关联材料含有十分丰富的多体物理效应和量子物态,如高温超导、莫特绝缘体、重费米子和非费米液体等,是凝聚态物理学重要的研究对象。此外,一些关联电子材料还表现出拓扑物态。多体效应和拓扑物态的结合演生出了一些有趣的量子材料体系,比如近藤拓扑绝缘体等。稀土基金属间化合物由于其4f电子与传导电子之间的杂化作用而表现出强关联效应,展现出上述诸多奇异物性,是一类传统的关联量子材料。以探索新型稀土基关联量子材料为目标,着眼于晶格维度、载流子浓度以及能带拓扑性对关联量子物态的影响,本论文主要针对以下三类材料体系进行了探索和研究:(一)准一维近藤格子化合物CeAu2In4;(二)重费米子半金属CeCuAs2;以及(三)潜在的铁磁拓扑半金属PrAlSi。所取得的主要研究结果如下:一、通过前期调研,我们发现CeAu2In4是一个新的准一维近藤格子化合物的备选材料。我们用In作助熔剂合成了该化合物的针状单晶样品。通过结构、磁性、电输运以及比热的极低温测量,发现该材料在0.9 K发生反铁磁相变,电子比热系数γ高达369 mJ mol-1 K-2,且比热相变峰明显偏离平均场理论预测的λ形状。CeAu2In4的近藤温度为1.1 K,和磁有序温度相当。虽然该材料在磁有序相内表现出费米液体行为,但是它的Kadowaki-Woods 比值仅为常规重费米子材料的十分之一左右。类似现象在典型的准一维材料YbNi4P2和CeRh6Ge4中也被观察到。综合考虑以上物性,以及沿着针状方向的最近邻Ce-Ce原子间距,我们推测CeAu2In4是一个具有强量子涨落效应的新型准一维近藤格子化合物,适合于深入开展量子临界行为研究。二、探索具有低载流子浓度的近藤化合物对研究近藤半金属行为,以及理解欠近藤屏蔽效应下的异常物性都具有重要意义。以往对于CeCuAs2多晶数据的报道显示该材料可能是一个低载流子浓度近藤体系。我们用Bi作助熔剂法以及固态反应法合成了 CeCuAs2的单晶样品。详细的电阻率、霍尔效应、磁化率和比热测量表明用Bi助熔剂法合成的CeCuAs2是一个重费米子半金属,在7.9 K发生反铁磁相变。而用固态反应法合成的样品具有类似半导体的行为,在低温磁化率和比热曲线上表现出奇异的短程磁关联特征。单晶X射线衍射结构解析表明金属行为的样品具有符合化学计量比的HfCuSi2结构,而类似半导体行为的样品则是Cu稍微过量,填充在HfCuSi2结构的“2c”对称位置上。以上结果表明CeCuAs2是一个敏感的低载流子浓度近藤体系,适合于研究载流子浓度对近藤效应的影响。我们正在摸索如何精确调控Cu含量并生长高质量的CeCuAs2单晶,期待实现从近藤半金属到半导体的连续精确调控。三、理论研究显示PrAlSi是一个潜在的铁磁外尔半金属,是研究f电子磁性和拓扑能带相关性的理想体系。我们用Al作助熔剂合成了 PrAlSi单晶样品并全面研究了它的结构、磁性、电输运以及热力学性质。测量结果显示PrAlSi在T=17.8 K发生铁磁相变,但在更低的温度下连续发生两次微弱的再入型相变,表现出自旋玻璃行为。该材料中的自旋玻璃行为可以被0.4 T左右的小磁场抑制,在更高磁场下,表现出巨大的反常霍尔电导率(2000Ω-1cm-1)以及随温度强烈变化的SdH量子振荡,振荡频率从25K时的18T上升至2 K时的33 T。有趣的是,在同样的温区和磁场范围内,非磁性参考化合物LaAlSi并没有观察到量子振荡。以上结果说明PrAlSi中产生量子振荡的小费米口袋与其磁有序状态密切相关。此外,由于PrAlSi在低温下具有复杂的磁性相以及和磁有序温度相当的晶体场劈裂,该化合物在居里温度附近表现出被晶体场效应增强的巨大磁热效应,磁场沿c轴时的最大磁熵变-ΔSM达到22.6J/kg K(5T),具有一定的应用研究意义。

关键词： 拓扑相   Majorana费米子   非厄米系统   AB效应   输运性质  

摘要： 近十几年,对于材料的拓扑性质的探究成为了凝聚态领域最炙手可热的研究方向.同普通的绝缘体一样,拓扑材料的导带和价带之间亦存在绝缘的带隙.然而,在二维拓扑材料的边界却存在可以导通电子的边缘态.这种受拓扑保护的边缘态具有鲁棒性,对存在于系统中的杂质天然免疫.在厄米体系中,边缘态的数目及输运方向是由其体态的哈密顿量所描述的拓扑不变量来决定的,这种性质称之为体态-边界态的对应性.通过量子输运信号,可以精确的观测到这种不被杂质散射的边缘态.时至今日,对拓扑相的研究被广泛的扩展到凝聚态物理的其它分支,例如:拓扑超导体、拓扑量子计算、拓扑光学及非厄米系统等等.在本论文中,我们利用非平衡格林函数的方法探究拓扑超导体、非厄米量子环和非厄米扩展的Kitaev模型的量子输运性质.(1)我们在理论上数值计算了由磁性拓扑绝缘体和超导体耦合的异质结的输运性质(例如:电子隧穿和Andreev反射).利用相图来阐述具有不同Majorana边缘态的拓扑相.当两个超导体通过近邻效应与磁性拓扑绝缘体的上下表面耦合时,磁性拓扑绝缘体产生拓扑量子相变,由量子反常霍尔相变为量子自旋霍尔相,此过程将会在拓扑超导体的边界诱导出具有chiral和helical共存的Majorana边缘态.这种Chern数N=±1的拓扑相最为突出的性质是:电子隧穿系数为5/4,而其他的散射过程所对应的系数为1/4.当超导体与非磁性拓扑绝缘体近邻耦合时,通过调节化学势,我们发现了完美的电子隧穿和完美的交叉Andreev反射系数交替出现;(2)我们调研了具有反厄米相互作用项的非厄米量子环的拓扑性质、能谱及持续电流.当反厄米相互作用项存在于量子环的原胞内部时,会在量子环的内部有效地诱导出合成规范场.规范场所产生的磁通量穿过量子环会产生AB效应.当量子环处在拓扑相时,系统的能带具有实数带隙,并且在环中有虚数的持续电流;当量子环处在拓扑平庸相时,系统的能带具有虚数的带隙,在环中有实数的持续电流.最后,我们计算了非厄米环与两个半无限长导线相连接时的电子输运性质.通过计算,我们发现电子的隧穿系数随着合成磁场呈现出AB振荡的性质;(3)我们提出了一个非厄米扩展的Kitaev链,扩展的Kitaev链中的电子和空穴之间的反厄米的相互作用可以产生非厄米趋肤效应.非厄米Kitaev模型中的两个拓扑相可以由系统的缠绕数定义.当系统处于拓扑平庸相时,Kitaev链具有受PT对称性保护的实数的本征能谱,并且系统的所有体态局域在链的一端.当系统处于拓扑非平庸相时,Kitaev链的PT对称性自发破缺,链的一端不仅存在局域的边界模,而且在链的两端还存在着Majorana零能模.通过量子输运性质,我们发现电子隧穿现象能够探测在Kitaev链中单向放大的趋肤模,同时Andreev反射系数能够提供在链边界处的Majorana零能模的输运信号.