关键词： 集成光子学   光量子信息   量子态传输   多光子输运   珀塞尔效应   偶极取向  

摘要： 量子信息技术有望突破传统信息技术在信息容量、处理速度和安全等方面的瓶颈,因而受到当前世界各国学界和工业界的广泛关注。四十多年来,科学家们提出并发展了多种不同的量子信息处理技术物理实现平台,其中集成光量子平台是一种具有非凡潜力的平台。一方面,其具有大规模光量子信息处理所需的可集成性、功能可拓展性以及稳定性,另外一方面光量子信息处理还具有抗退相干、潜在高速率、大带宽等优势。为了在集成光子芯片上实现大规模量子信息处理,人们需要将固态单量子系统(例如量子点、金刚石色心、有机单分子等)和各类光子器件单元(例如波导、谐振腔、分束器、偏振控制器等)复合集成到同一个芯片。这样的复合集成不仅仅只带来了工程技术和实现挑战,而且给人们提出了新的理论问题,包括如何实现固态单量子系统与平面波导器件的接近100%的耦合效率、如何实现静态量子比特间的量子信息传输、如何分析光子在复合集成光路中的输运、如何实现全同光子间的非线性相互作用等。本论文围绕上述问题与挑战,基于波导-量子电动力学理论,对集成光路中单量子系统的辐射、态传输以及光子输运过程开展系列理论研究工作,主要包括: 1.给出了量子辐射体、环形腔、波导之间耦合的理论描述和高效率数值计算实现。提出了基于量子辐射体与环形波导耦合的性质计算量子辐射体与环形腔耦合的半解析方法,该方法避免了直接对更大尺寸的高品质因子环形腔进行三维全波仿真计算,减少了内存的使用,并缩短了计算时间。 2.提出了基于珀塞尔效应的胶体量子点辐射偶极三维结构和取向的表征方法。该方案是一种近场的方案,表征的依据是量子点本身自发衰减速率的改变,相比于一般基于远场成像的方法,不受光路和探测手段的影响,表征结果更直观,灵敏度高。 3.提出了基于单量子系统和微腔耦合系统的方案获得波包形状具有时间反演对称性质的单光子辐射。研究发现,对于由二能级系统-微腔网络构成的复合系统,输出波包的波形由复合系统的本征态来决定。使用最简单的链式微腔网络即可实现波包合成,基于3个谐振腔,相应的二能级系统-腔链式结构就能获得对称因子大于99%的单光子时间反演对称波包,并耦合到波导输出。 4.构筑基于二能级系统-腔链式结构的复合量子节点,用以实现两个节点间的量子态完美传输,以激发态传输和叠加态传输为例,给出具体传输实施方案。给出基于Si N材料波导环形腔和Ge V色心的复合量子节点设计,并讨论了实验上的不完美因素对量子态传输的影响。 5.研究平面集成光路中的双光子输运,并刻画它们在单量子系统中介下的非线性相互作用,给出了定量表征双光子输运过程中波形、相位以及纠缠度改变的方法。提出具体设计方案,实现对特定单、双光子波包的时间反演变换,抑制了双光子输运过程中纠缠的变化,最终有望实现可控π相位量子逻辑门。

关键词： TaSe3   强磁场   强关联电子体系   准一维量子材料   电子态各向异性  

摘要： 准一维电子关联体系,由于维度的束缚,存在奇异的输运性质、较强的各向异性和量子涨落,易于形成能量相近的各种量子有序态,是凝聚态物理研究领域的热点。准一维过渡金属三硫族化合物TaSe3具有超导、拓扑、非饱和极大磁电阻(Extremely large magnetoresistance,XMR)等丰富的物理性质,是研究各种量子态竞争、耦合的备选材料。与其他的准一维材料相比,目前此种材料的输运性质相关研究还不透彻和深入,本文以TaSe3为研究对象,利用强磁场作为调控手段,系统研究准一维TaSe3的拓扑性质、低温下XMR起源、各向异性的输运性质以及Pd原子插层调控TaSe3各向异性的输运性质。论文主要研究结果如下:1.研究了准一维TaSe3各向异性的拓扑性质和低温下XMR起源。首先,我们通过化学气相输运法(chamical vapor transport,CVT)生长质量良好的TaSe3单晶样品,在极低温Tmix=1.8 K和强磁场Bmax=33 T下,舒勃尼科夫-德哈斯振荡(Shubnikov-de Haas,SdH)振荡结果表明TaSe3费米面存在两个特征频率Fα≈95T和Fβ ≈166 T,分别对应于TaSe3布里渊区附近一个非平庸的电子型口袋和一个非平庸的空穴型口袋。为探究TaSe3单晶样品低温下表现非饱和XMR的起源,综合分析强磁场下TaSe3的霍尔电阻、热电势以及变温拉曼的数据。我们发现TaSe3在T-30 K出现不完美的电子空穴补偿行为,体系在低温条件不存在明显的金属-绝缘体相变行为,但在50 K附近可能存在温度诱导的Lifshitz量子相变。我们认为TaSe3的XMR是源于Lifshitz量子相变驱动的非完美电子空穴补偿效应和载流子的高迁移率共同作用。2.详细研究了 TaSe3中平面霍尔(planar Hall effect,PHE)效应和各向异性的磁阻(anisotropic magnetoresistance,AMR)的物理起源。尽管 PHE 和 AMR曲线能被基于手性异常的理论方程很好拟合,我们证明,各向异性的PHE来自于电阻各向异性,而电阻的各向异性行为是由于面内磁场诱导的不同自旋狄拉克费米子各向异性散射率的差异导致,并不是来自于导致手性异常的负磁阻效应引起。从输运测量角度,PHE为理解准一维拓扑绝缘体TaSe3中电子各向异性输运与拓扑性质之间的关系提供了一种有效的方法。3.通过CVT法成功生长了元素Pd插层TaSe3单晶TaPd0.5Se3。详细研究了Pd原子插层对TaSe3电阻各向异性输运性质输运性质的影响,我们发现TaPd0.5Se3具有高的剩余电阻率比值、显著的非饱和XMR、高的载流子迁移率和扭曲的“哑铃”图案的AMR。霍尔电阻测量结果表明Pd原子的引入破坏了TaSe3载流子电子-空穴补偿效应。另外,空穴浓度以及霍尔系数RH在温度Tc～100K附近出现拐点,载流子浓度显著减小,可能与温度诱导的费米面重构行为有关。我们研究了电流平行b轴,磁场分别平行/垂直于TaSe3和TaPd0.5Se3 ab面时,面内/面外AMR随温度变化行为。快速傅里叶变换(fast Fourier transform,FFT)解析结果发现当磁场垂直于面内,TaPd0.5Se3的AMR曲线新增C8、C10对称性振荡分量,这是由于晶格中元素Pd的引入导致TaSe3和TaPd0.5Se3晶格中迁移率张量在不同晶体方向上的分量不同。

关键词： 离子注入   量子阱混杂   半导体激光器   张应变   GaInP/AlGaInP  

摘要： 量子阱混杂(QWI)能有效改变有源区的能带结构,在激光器非吸收窗口(NAW)、电吸收调制器等领域有重要的应用。离子注入诱导的QWI具有重复性好、可控性强、分辨率高、横向扩散低等优点,在实验中也已经取得良好的成果,但是重点是观察QWI后有源区禁带宽度的变化,以及波长蓝移情况,对其物理机理缺乏分析,并对QWI后外延材料损伤变化情况缺少系统研究。本文采用了 N离子注入的方式来进行GaInP/AlGaInP材料的QWI研究,通过理论建模与实验相结合的方法深入研究QWI机理与外延材料特性的变化。主要研究内容与结论如下: 1、对GaInP/AlGaInP材料进行了 N离子注入建模,模拟了 QWI过程中Al和Ga原子的组分分布,进一步模拟了有源区Eg的变化,反向计算了扩散系数。当扩散长度从0增加到4.5nm时,在单量子阱结构中,量子阱中心处的Al组分变化范围为0-0.168,Ga组分从0.520减小到0.343,Eg的变化范围为1.9-2.1eV。在双量子阱结构中,量子阱中心处Al、Ga元素组分变化范围分别为0-0.145和0.520-0.367,Eg增加了 0.14eV。扩散系数变化范围是 7.31 × 10-16-1.09× 10-15cm2/s。 2、对采用金属有机化学气相沉积法(MOCVD)生长的激射波长为642nm高Ga组分张应变GaInP/AlGaInP量子阱激光器结构进行N离子注入诱导QWI实验。AFM测试结果表明,N离子注入前后,算数平均粗糙度Ra从0.478nm增加到6.081nm,平均峰谷深度Rz从9.80nm增加到62.38nm,表明N离子注入过程会使表面形貌恶化,N离子注入且退火时间为180s的样品表面形貌最佳。PL谱结果表明,退火时间对非注入样品的波长基本无影响。N离子注入样品的退火时间从0增加到300s时,蓝移量从0.3nm增加到25nm。XRD结果显示,原始样品各衍射峰形状和强度不随退火时间发生变化。N离子注入后,退火时间在60-180s范围内,晶体质量较好,在其它退火时间下,衍射峰半高宽增大,强度下降,AlGaInP波导层和GaInP缓冲层的衍射峰形成了包络峰,晶体质量下降,周期性变差。 3、观察了 N离子注入前后642nm激光器外延片原始样品和N离子注入后退火180s样品的横截面形貌和元素分布变化。HRTEM测试结果表明,注入前横截面各外延层清晰且平整,N离子注入后,由于引起了异质结两侧Ⅲ族原子之间的互扩散,导致有源区界面模糊不清。EDX测试结果显示,注入的N离子主要分布在GaInP势垒渐变层,N的计数产额在该层最大为0.22,向下逐渐减小,最后稳定在0.06左右。N离子注入前后,Al、In、P三种元素的相对计数产额无明显变化,说明N离子注入对AlInP层的材料组分影响不大。波导层及有源区的Al、Ga元素计数产额变化趋势呈对称状态,两种原子计数产额之和始终保持在0.65左右,说明原子的互扩散大多发生在这两个区域内,其它外延层很少发生异位置换。

关键词： 石墨相氮化碳   碳量子点   氧化锡纳米线   析氢反应  

摘要： 光催化反应被认为是解决目前能源危机一种有效的途径,而半导体光催化技术的重点是开发出具有优良光催化活性和可重复使用性的光催化剂。近年来,g-C3N4这种无毒无金属的光催化剂因其独特的电子结构、优良的化学稳定性和丰富的资源储备而引发了全世界的广泛关注。但是,相邻CN层之间的弱范德华力导致光生电子和空穴的快速复合等因素会对它的光催化活性产生负面影响。所以为了提高g-C3N4的应用潜力,本文做了如下探究:本文采用一种零维材料碳量子点（CDs）作为研究对象来修饰g-C3N4,与其他零维材料相比,碳量子点具有优异的电子传导和光学特性,无毒性和良好的生物相容性等优势,这将更有利于提高g-C3N4对光的利用率以及抑制电子和空穴的复合,进而提高其光催化性能。首先,通过简单的一步煅烧法合成了氮掺杂碳量子点修饰的g-C3N4（NCDs/CN）,并进一步探究了碳量子点最佳的引入比例。在最佳引入比例时,其光催化产氢活性是纯相g-C3N4的三倍以上。表征分析结果显示,碳量子点的修饰极大的提高了g-C3N4对光的利用范围,同时其能带结构也在引入碳量子点的过程中得到了调整。为了优化合成方法以及进一步提高g-C3N4光催化性能,本文采用超分子自组装的方式合成了直径较小的多孔管状g-C3N4（CN-NTs）,并且通过电位调控,采用了简单环保的静电自组装方式合成了氮和磷共同掺杂的碳量子点修饰改性的g-C3N4（NP-CDs/CN-NTs）。多孔管状的催化剂结构有利于提升其比表面积以及对光的折射率,双元素掺杂的碳量子点的引入有效抑制了电子-空穴的重组,使其禁带宽度变窄,光催化制氢性能可达0.6433 mmol g-1h-1,是块状g-C3N4的5倍以上。为了进一步提高电子转移效率,本文在上述基础上引入了SnO2纳米线,构建了一种新型的0D/1D/3D结构的光催化剂,通过范德华力的作用使SnO2纳米线和NP-CDs/CN-NTs结合生长,得到了NP-CDs/SnO2/g-C3N4这种多维材料组成的光催化剂。SnO2和NP-CDs/CN-NTs形成的异质结构有利于催化剂间电子的转移,碳量子点增强了其对光的响应能力,其光催化活制氢活性可达1.07mmol g-1h-1,与纯相的g-C3N4相比有了质的提升。

关键词： 碳量子点   镍钴双金属氢氧化物   石墨烯   超级电容器  

摘要： 在能源快速发展的新时代下,现代电子设备技术的繁盛也促使了高效储能装置的进步。超级电容器(Supercapacitor)因具有充放电速度快、功率密度高等特点,成为了最有前途的储能设备之一。提高超级电容器的能量密度是推动其大规模应用的关键环节,而能量密度的提升与电极材料的比容量紧密相关。因此,在对超级电容器电极材料的开发中进行优化设计和形貌构建是扩大比电容的重要策略。本文以碳量子点作为镍钴双金属氢氧化物形貌调控的诱导者,进一步依靠石墨烯作为载体,制备了绿色、经济且高效的超级电容器电极材料,并探究了结构与性能之间的关系,为超级电容器储能器件的应用提供了一条有前景的途径。本文主要研究结果如下:生物质源碳量子点(CQDs)诱导下的镍钴双金属氢氧化物纳米材料具有交联棒状的三维网络形貌。结果表明,碳量子点上存在的官能团促进了镍钴双金属氢氧化物的成核并限制了其生长,自组装得到了具有分级孔结构的电极材料,该结构对电荷传输过程提供了极大的帮助。所制备的NiCo-LDH-CQDs-20电极材料在电流密度为1 A g-1的条件下,具有1814 F g-1的比电容。当电流密度增加到15 A g-1时,比电容保持在初始值的75.5%,说明NiCo-LDH-CQDs-20电极材料具有极高的倍率性能。所组成的NiCo-LDH-CQDs-20//AC非对称型超级电容器在2 M KOH溶液中的能量密度为46.47 Wh kg-1,功率密度为800 W kg-1,2000次循环后保持在初始比电容的82.7%。在此基础上,引入石墨烯作为载体,使得碳量子点诱导下的镍钴双金属氢氧化物在维持三维交织网状结构不改变的基础上,增强了金属离子与石墨烯的活性基团之间进行锚定的亲和力,得到了更加丰富的活性位点。同时在石墨烯的负载支撑下,复合材料的整体结构更为稳定,减少了重复充放电过程中电极材料的变形。在电化学性能评价中表明,所制得的NiCo-LDH-CQDs@rGO-0.03展现出卓越的电化学性能,在1 A g-1的电流密度下,比电容高达2132 Fg-1,当电流密度增加到10 A g-1时,电极材料的倍容率可以维持在85%。组装的NiCo-LDH-CQDs@rGO-0.03//AC非对称型超级电容器在功率密度为800 W kg-1时,能量密度高达48.78 Wh kg-1。经过5000次的循环充放电测试后,该电容器的比容量相对初始值的保持率在88.4%,展示出良好的循环稳定性。

关键词： 电化学发光   丝网印刷   纸基ECL传感器   氮掺杂碳量子点   复合材料   铜离子检测  

摘要： 随着科技工业的发展,重金属污染对人们的生活健康水平造成了很大的影响,能够方便、快速、准确的实现户外便携检测成为我们所要关注的问题。本文制备了一种纸基传感器,使用电化学发光（ECL）检测技术,利用碳基量子点作为发光体,可以实现对铜重金属离子的线性传感。同时我们提出了纸基传感器的更便捷制备方法,以及实现了碳基量子点的ECL发光信号放大。本论文分为如下五章:第一章首先介绍了电化学发光的基本体系和反应机理,以及电化学发光技术的发展前景;随后对现有的碳基量子点的制备,以及其在电化学发光方面的特性和应用做了分析,同时介绍了现有的碳基量子点复合材料;其次概括了便携式纸基ECL传感器的制备以及应用;接着阐述了铜离子的危害以及检测意义与方法;最后总结了本文章的主要研究思路以及内容。第二章完成了使用丝网印刷技术构建纸基疏水通道。我们对三种疏水材料处理的滤纸进行观察,分别从疏水性,维持时间,分辨率等方面评价不同疏水材料在滤纸上的疏水表现。经对比确定使用由乙基纤维素和松油醇结合的极为简单且疏水良好的浆料,利用丝网印刷技术完成对疏水浆料在纸张上的疏水图案的打印,以完成亲疏水通道的构建,并对加热时间和长时间放置后疏水浆料的表现进行研究。最终证明了乙基纤维素和松油醇可以用于制备纸基传感器的疏水通道,为接下来进行制备纸基ECL传感器以及微量检测提供了良好的基础。第三章主要实现了氮掺杂碳量子点（N-CQDs）在纸基传感器上检测铜离子。首先通过一步水热法制备了碳量子点（CQDs）和N-CQDs,一系列的表征证明了N-CQDs的成功制备。利用丝网印刷技术完成对纸基芯片电极的制备,通过将量子点修饰在工作电极上,与过硫酸钾（K2S2O8）形成共反应剂体系进行电化学发光检测,证明N-CQDs比未掺杂CQDs的ECL性能有所提高。通过利用N-CQDs修饰的纸基ECL传感器完成了对铜离子的传感,铜离子对N-CQDs-K2S2O8系统起到ECL增强作用,在0.01-1000μM范围内的线性、稳定性、重复性和选择性上都有良好的体现。第四章主要实现了利用ZnO与N-CQDs结合形成的复合材料修饰纸基工作电极后实现的ECL信号放大作用,以及对铜离子的检测。通过使用热解法,制备出以氨基葡萄糖为碳源,尿素为氮源的N-CQDs,之后使用同样方法加入乙酸锌制备氮掺杂碳量子点复合氧化锌（N-CQDs/ZnO）复合材料,并对其进行一系列的表征,验证了N-CQDs/ZnO复合材料的成功制备,而后使用复合材料修饰纸基电极并进行电化学发光测试,证明其对ECL信号的增强作用。复合材料修饰纸基电极对铜离子检测时,由于ZnO的复合,系统产生猝灭反应,纸基电化学发光传感器在宽的线性检测范围的基础上改善了线性相关度（R2）。第五章对本文中的内容进行一个总结,以及对目前研究方法上存在的问题进行分析,并提出对下一步的研究计划的展望,希望为便携式纸基ECL装置在以后的实际应用做出有意义的贡献。

关键词： 量子反常霍尔效应   安德森局域化   紧束缚模型   石墨烯   垂直输运   磁性拓扑绝缘体  

摘要： 以石墨烯为代表的二维层状材料以其新颖的材料性能、优异的电磁学、光学、热力学性质受到了凝聚态物理学界广泛的关注。由于某一维度上的尺寸减小到原子层厚度,二维层状材料在面内与面外两个方向均展现了新奇的电子输运特性。关于面内输运的研究,研究者们希望通过量子反常霍尔效应无能隙的边缘态实现低耗散的电子输运。虽然受拓扑保护的边缘态具有鲁棒性,但实际材料中存在的各种强无序仍会阻碍以它为基础的电子器件的设计,造成安德森局域化现象。在这个过程中,电子因磁性杂质影响而出现自旋翻转,使安德森相变过程变得更为复杂,尤其是在大陈数量子反常霍尔效应体系中,存在多条边缘态,使得安德森相变过程更加复杂多变,在某种程度上也阻碍了学者们对这部分内容的研究。而在面外方向,石墨烯能够提供更多可调控的自由度,比如层间耦合距离、不同层之间的扭角、层间电压差等,因而被制作成不同类型的电子器件。以往的研究往往聚焦于单/双层石墨烯结在同一平面内的电子透射,缺少对于不同层之间的电荷转移以及垂直输运的机理的研究,而相关的实验却日益增多。因此,探究层间耦合、载流子浓度等因素在石墨烯中的垂直输运所起的作用具有非常重要的意义。针对上述在二维层状材料中存在的输运问题,本研究主要采用紧束缚模型和Landauer-Büttiker公式来探究体系的输运性质。本文分为如下六个部分:第一章主要介绍了量子反常霍尔效应的形成原理和经典模型,以及两种主要实现大陈数绝缘体的体系。针对面内输运方面,我们梳理了在拓扑材料中杂质造成的安德森局域化的研究现状;与此同时,我们也对石墨烯体系中垂直输运相关的研究做了简要的总结。第二章简要介绍了本文的主要研究方法,即紧束缚模型和非平衡格林函数,以及如何计算不同参数空间的贝里曲率和陈数。第三章和第四章中,我们以双层石墨烯和磁性拓扑绝缘体两种大陈数体系为例,研究了当掺杂能影响电子自旋的磁性杂质时整个体系的安德森局域化现象。在陈数为4的双层石墨烯中,磁性杂质促使体系从量子反常霍尔绝缘相先转变为金属相,进而转变为安德森绝缘相。而在磁性拓扑绝缘体中,随着杂质强度增大,整数化的霍尔电导平台从高到低逐个被破坏,陈数为-N的量子反常霍尔绝缘体会先进入金属相,进而转变为陈数为-(N-1)的量子反常霍尔绝缘相,经历N-1次循环后才变为安德森绝缘相。上述现象可以通过价带和导带所携带的贝里曲率交换的图像来加以解释。最后,我们给出了关于拓扑电荷的唯象模型以形象地展示局域化过程。该研究解决了大陈数体系中影响电子自旋的磁性杂质的安德森局域化问题。第五章中,我们利用石墨烯来构建四端口器件以研究石墨烯中的垂直输运。在AB堆垛的armchair型边界的双层石墨烯中,在电荷中立点附近,电子本征波函数在中心区域的相互干涉造成了电导周期性震荡,并且变化周期只受到层间相互作用影响,而不受中心区域横向方向尺寸大小的影响,此时入射电流被该电子器件均分到其余端口。而当电子处于高能级时,多通道之间的散射使得不同端口电导出现互补的现象。该研究阐明了费米能级、层间耦合以及体系尺寸在石墨烯体系垂直输运中所起的作用,为设计控制电流分配、开关的电子器件提供了理论指导。我们在第六章对本研究做了简要的总结,并对上述两个课题未来的发展方向进行了展望。

关键词： 蓝光量子点   第一性原理计算   激子光学性质   配体钝化  

摘要： 基于红绿蓝三基色量子点发光二极管的全彩显示是未来照明显示领域的一个重要目标,然而,相较于红光和绿光量子点发光二极管,蓝光量子点发光二极管的寿命和外量子效率仍然落后于二者,使其在照明显示中的应用受到限制。为此,人们在提高蓝光量子点发光二极管器件性能方面进行了许多相关的研究,包括制备高质量的蓝光量子点、优化载流子传输材料、调控器件界面等,均推动了蓝光量子点发光二极管的发展,但是蓝光量子点发光二极管的工作寿命(稳定性)不高仍然是目前面临的主要挑战。蓝光量子点发光二极管器件性能的提高离不开高质量的量子点发光材料,从基础物理角度来说,量子点本身的电子结构、激子光学性质以及配体钝化等都会影响量子点的发光。但是相较于绿光和红光量子点,蓝光量子点表现出相当大的带隙,尺寸更小,因此稳定性差,导致实验上难以对其激子光学性质进行准确表征。在理论方面,常采用紧束缚近似、经验赝势等不同的理论方法研究半导体量子点材料的激子光学性质,但是由于以上不同的理论方法各自存在局限性使得它们在处理大体系量子点的激子光学性质时存在困难,因此实验和理论上的两大方面原因导致目前对II-VI族蓝光量子点发光材料的激子光学性质的认识仍然有限。本文以II-VI族硒化镉(Cd Se)、硫化镉(Cd S)、硒化锌(Zn Se)、硫化锌(Zn S)这类优异的蓝光量子点材料为研究对象,采用密度泛函理论和含时密度泛函理论,从量子限域效应和表面配体钝化两个方面研究II-VI族Cd Se、Cd S、Zn Se和Zn S蓝光量子点材料的电子结构及激子光学性质。通过研究四种不同蓝光量子点材料之间发光的差异性,为蓝光量子点的实验制备及蓝光量子点发光二极管器件性能的提高提供理论建议。本文主要包括两部分内容:第一部分重点研究了量子限域效应下的Cd Se、Cd S、Zn Se和Zn S四种II-VI族蓝光量子点材料的激子光学性质,包括尺寸依赖的单粒子带隙、光学带隙、激子衰减寿命、单三态分裂能量和光学吸收光谱。(一)通过拟合带隙与量子点尺寸之间满足的函数关系发现:对于Cd Se量子点体系,用杂化密度泛函计算得到的电子带隙与尺寸之间满足的标度定律分别与光发射测量得到的实验结果和半经验赝势计算的结果非常吻合。当用含时密度泛函理论考虑激子效应后,光学带隙与尺寸之间满足的标度定律几乎完全符合实验结果。对于Cd S量子点,也能得到同样的与实验结果符合得很好的拟合结果。(二)II-VI族环境友好的无镉量子点体系中Zn Se量子点的电子带隙和光学带隙几乎与直径成线性反比关系;对于Zn S量子点,电子或光学带隙与尺寸之间满足的标度定律与Cd Se量子点的情况相似。考虑激子效应后,拟合参数倾向于减小,则增大,证明激子效应的重要性。(三)在II-VI族蓝光量子点材料的激子衰减寿命及单三态分裂能量等光学性质的研究中,发现激子衰减寿命随着量子点尺寸增加而递增,并在更大尺寸处趋近于饱和;其中,Zn S量子点的激子寿命对量子限域效应不敏感,显示出一个几乎消失的值。(四)拟合得到的II-VI族量子点的单三态分裂能量与尺寸满足的函数关系中的参数δ值随着相应体相材料带隙的增加而减小。第二部分主要研究无机Cl配体钝化量子点表面对量子点光学性质的影响。本章节以Cd S量子点为研究体系,探究无机Cl配体钝化量子点表面的钝化机制,Cl配体覆盖度以及成键构型对量子点的带隙和吸收光谱的影响。(一)采用电子计数模型和量子力学检验计算,通过连续监测Cl配体和表面Cd原子之间的成键来确定最有利的成键构型,发现Cl配体和表面Cd原子可以形成三种类型的键,Cd-Cl单键、Cd-Cl-Cd桥键和NH分子型的Cl-Cd三棱锥键。(二)探究无机Cl配体覆盖度对量子点光学性质的影响。发现,随着无机Cl配体覆盖度的增加,最高占据分子轨道和最低未占据分子轨道(HOMO-LUMO)之间的能级差以及光学带隙随Cl配体覆盖度的增加而减小,且与成键构型无关;吸收光谱随着Cl配体覆盖度的增加发生明显的红移。(三)探究无机Cl配体钝化量子点的成键构型对量子点光学性质的影响。发现对比完全赝氢钝化的量子点情况,Cl配体钝化引起不同的光学特性:吸收光谱出现红移且与成键构型无关;在光谱低能量部分,吸收强度减小。

关键词： 石墨烯   缺陷   量子电容   态密度   密度泛函理论  

摘要： 石墨烯材料由于比表面积大、导电性能好,被作为正极材料与多孔炭材料一起用于锂离子电容器。石墨烯材料在制备和使用过程中易发生片层堆叠积聚,难以保证单层存在。堆叠会影响材料的电子结构进而影响量子电容。为了考察层间相互作用对石墨烯电子结构和量子电容性能的影响规律,基于密度泛函理论计算,本文系统研究了堆叠对于多种缺陷结构石墨烯材料的量子电容、表面电量等性能的影响。计算发现,由于层间相互作用以及基底层提供了部分电荷,单层石墨烯堆叠后量子电容性能增加,并且相较于完整和表面带有点缺陷的石墨烯,掺N双层石墨烯的量子电容提升幅度较大。同时在层间相互作用影响下,堆叠后拥有相近结构的石墨烯之间的量子电容性能差距减小。对于顶层不含悬挂键和孤对电子的石墨烯片层,发生堆叠后量子电容曲线随电压变化的波动趋势降低。

关键词： 电磁超材料   量子超材料   类量子超材料  

摘要： 电磁超材料是指具有亚波长的单元结构按照一定排列方式形成的人工电磁媒质,单元的结构和排列方式可任意设计,因此,可灵活精确地调控电磁波,实现一系列传统材料不能获得的新奇物理特性。这些独特的优势使电磁超材料在经典电磁学体系下迅猛发展并产生巨大的应用价值。随着研究不断的深入,电磁超材料在量子体系,即非经典电磁体系下的应用和发展也越来越受到人们的关注。本文首先介绍了量子超材料的一些基本概念和典型实现平台,包括超导量子超材料、非线性量子超材料和时空量子超材料等;其次,介绍了基于类量子效应构建的类量子超材料,着重介绍了由类量子超材料构建的电磁拓扑绝缘体;最后,重点介绍了当前量子超材料的几项重要应用,包括量子光源、量子态操控、量子探测、量子成像和量子信息编码等。