关键词： 过渡金属四磷化物   拓扑材料   超导   非晶化   高压效应  

摘要： 自从整数量子霍尔效应的发现将拓扑这一概念引入凝聚态体系以来,对材料拓扑物态的研究已成为凝聚态物理领域的前沿方向之一。拓扑与凝聚态物理的深度融合催生了物质拓扑分类的新范式。其中,拓扑与超导相结合可以构成拓扑超导体,由于其中可能出现的马约拉纳零能模具有非阿贝尔任意子的特征,因此可用于实现拓扑量子计算。目前,在诸多探索拓扑超导体的方法中,通过对拓扑材料施加压力,已成为实现拓扑超导候选材料的一种有效手段。本论文中,我们以具有非平庸拓扑性质的过渡金属四磷化合物TMP4（TM=Mo、Cr）为研究对象,利用金刚石对顶砧（DAC）原位测试技术对其开展了高压下的结构和物性调控研究,发现了高压诱导的超导电性,并结合第一性原理计算,对其高压下的电子结构和拓扑性质演化进行了探究。具体内容包括: （1）利用高温高压合成技术制备出了高质量的拓扑半金属MoP4单晶,通过DAC原位调控发现了高压下的超导性、非晶化及拓扑量子相变。实验结果表明:MoP4在约34 GPa开始出现超导,超导转变温度Tc随压力增加单调增大,在测试压力范围内最大Tc～9 K;XRD衍射数据表明,MoP4在60 GPa时发生了不可逆的非晶化转变;值得注意的是,伴随非晶化转变,R-T曲线在特征温度Tsf以下展现出明显的超导涨落现象;超导涨落特征温度Tsf与Tc同样随压力增加而单调增大,在测试压力范围内最大Tsf～20 K。第一性原理计算结果进一步发现,MoP4在加压过程中经历了一系列的拓扑相变:从强拓扑半金属态演化为弱拓扑金属态,最终转变为拓扑平庸态。这些发现表明,MoP4为研究压力下超导性、非晶化与拓扑特性之间的相互作用提供了一个理想平台。 （2）在MoP4的工作基础上,我们对其同构型的拓扑绝缘体材料CrP4进行了系统的高压原位调控研究,发现了压致非晶超导现象,使其成为第一个Cr基非晶超导体。实验结果表明:在压力驱动下,CrP4经历了从金属到类半导体再到金属的异常行为转变。在66 GPa以上,随着金属态的再次出现,CrP4发生了非晶相转变并出现超导电性。超导转变温度Tc随压力升高单调递增,在141.3 GPa时达到最大4.8 K。超导与非晶相的同时出现暗示二者可能存在着潜在的关联。理论计算进一步预测,CrP4在加压过程中经历多次拓扑相变:从强拓扑绝缘体转变为拓扑平庸态,继续加压再次转变为强拓扑态。

关键词： 压电半导体   压电极化场   压电电子学   极化电场调控   量子输运  

摘要： 第三代半导体材料如GaN、ZnO、AlN等,兼具优异的压电与半导体特性,在拓扑绝缘体、离子阱量子比特及量子阱等器件结构中,压电极化可以通过调控电势分布显著影响电子态、波函数特性及输运特性。目前已有的理论研究基于量子物理与半导体器件物理等对压电半导体量子器件开展了计算,但在应力/应变引起的极化电场条件下,压电半导体量子阱、离子阱等极化电场对不对称或者非线性电势分布的调控机制的理解仍不充分,需要建立面向压电极化场调控的理论模型与极化调控方法。 本文研究了压电极化场对量子器件性能的影响。首先,基于压电极化场调控机制,提出了一种低亚阈值摆幅的高性能压电电子学拓扑绝缘体量子器件;其次,研究了基于应变梯度引起的非线性电势情况下的陷俘离子量子比特,研究了压电极化场对量子比特稳定性的影响;最后,使用薛定谔-泊松自洽方法研究了极化电场调控量子阱,然后利用薛定谔-泊松自洽方法数值解作为训练数据,采用深度神经网络高效求解波函数与能级结构的方法,研究了压电极化电场对载流子分布和光电特性的影响规律。 本文开展的工作与结论如下: 1.研究了压电半导体器件中压电极化场分布与调控机制。对于压电半导体拓扑绝缘体量子阱中不对称势阱,以及陷俘离子量子比特中非线性势阱等的电势分布特性,研究了压电极化场调控的量子器件建模方法,研究了不同极化调控构型对器件电势分布的影响,发展了不同应变产生极化调控的压电半导体器件理论模型,为压电极化场调控量子器件的结构设计提供了理论参考。 2.提出了一种基于极化场调控的高性能量子压电电子学器件,基于自发极化和压电极化电场,研究了极化对拓扑绝缘体中输运的调控,研究了不同应变条件下纤锌矿/闪锌矿In As拓扑绝缘体器件的能带分布和边缘态特性,器件具有优异的量子态相干性。器件在-7?GPa应力下的亚阈值摆幅由73.9?m V/decade降至63.2?m V/decade,优化幅度为14.5%。展现出良好的稳定性与可操控性,为基于压电电子学的高性能拓扑绝缘体器件提供了新的理论参考。 3.提出了非均匀应变对陷俘离子量子比特的调控机制,基于离子阱和压电极化场特性,研究了应变梯度产生的非线性压电电势对表面电场噪声的抑制作用,揭示了非均匀应变在量子比特调控中的重要作用,研究了通过应变工程来提升陷俘离子量子比特器件的量子态保真度,为高性能量子比特器件的研究提供了理论参考。在应变梯度s33,3=0.2下,陷俘离子（Be?）量子比特在x轴运动方向的加热速率可降低约130倍;陷俘离子（Ca?）量子比特的电场噪声灵敏度提升了3.4倍。 4.研究了利用薛定谔-泊松自洽计算压电半导体GaN/AIN量子阱作为训练数据,然后基于深度神经网络计算波函数与能级结构,神经网络预测结果与数值解均方误差为3.57×10-9。研究了应变调控下压电半导体量子阱器件中的电子波函数特性,揭示了压电极化场对GaN/Al N量子阱器件的调控规律,为高性能光电器件的结构设计提供了参考。

关键词： 室温超导体   量子材料   应用场景  

摘要： 在量子材料这个领域,我们在有些方面是做得不错的,尤其是在实验物理方面,如超导领域,在国际上是处在领先地位的。在量子材料上的一些研究,包括量子信息、量子计算、量子模拟,尤其是量子精密测量等方面我们国家也做得非常好,在国际上处于第一方阵。未来,可从如下几个方面进行布局：一是应大力发展强关联物理、多体理论包括非常规超导的理论;二是基于这些量子材料中量子现象的应用和器件,并不一定是完全取代或者说很快取代硅,虽然还有很长的路需要走,但相信未来一定会有所突破;三是建立相应的人才队伍和资助体系。

关键词： 量子点   复合材料   退火温度   伏安特性  

摘要： 基于量子点材料独特的量子尺寸效应和共轭聚合物材料良好的柔韧性和可加工性等特点，采用有机包覆无机的方法在MOPPV溶液中制备了粒度可控、结晶性好、颗粒尺寸小的PbSe复合材料。分别使用X射线衍射、扫描电子显微镜、原子力显微镜、热失重分析、紫外可见吸收光谱等研究其特性，实验结果表明：MOPPV与PbSe量子点可以有效复合且发生光诱导电荷转移；通过在不同退火温度下，不同质量分数的MOPPV/PbSe复合材料太阳电池性能的研究发现，随着退火温度和PbSe质量分数的增加，开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)、填充因子（FF）以及能量转化效率（η）呈现出先增加后减小的趋势；当退火温度为180°C,PbSe的质量分数为50%时，电池的能量转化效率最高，此时，Voc=335.5 mV,Jsc=3.762 mA/cm2,FF为24.2%,η=0.305%。

关键词： 磁电耦合   量子反常谷霍尔效应   能谷极化   电子关联效应   高陈数   铁电极化  

摘要： 磁电耦合效应是指磁性和电极化两种物理量之间的相互关联,即电场调控磁性质,或磁场调控电极化性质的现象,这种交叉调控源于晶格、电荷和自旋等多个自由度的协同作用,推动了存储技术的革新发展。此类磁电耦合器件不仅显著提升存储密度,还能降低能耗,为新型高密度、低功耗存储器件开发提供技术支撑。磁性能够打破时间反演对称性,诱导量子反常霍尔效应的出现。量子反常霍尔效应在零磁场条件下就能表现出量子化的霍尔电导,摆脱了传统量子霍尔效应对强磁场的依赖,是霍尔家族中的重要一员。量子反常霍尔效应的表现为材料体态是绝缘的,而边界处因拓扑保护出现了手性边缘态。这种“内部绝缘,边界导电”的特点是由能带的拓扑性质决定的,使电子能够沿边缘态进行无耗散输运,极大推动了器件的小型化和低损耗。本文的主要研究内容及结论如下: (1)将拓扑和能谷物理在同一体系中进行调控极具挑战性。基于密度泛函理论和紧束缚模型,我们设计了一种新型二维六角晶格单层VCGeN4,磁基态为铁磁态。当不考虑自旋轨道耦合(SOC)时,单层VCGeN4是一个直接带隙半导体,在导带底部和价带顶部都出现了能谷,表明它是一种潜在的铁谷材料。当考虑SOC,且磁轴沿+Z方向时,由于空间和时间反演对称性的破缺,单层VCGeN4出现了自发能谷极化。通过施加应变调控,能够诱导出量子反常谷霍尔效应,位于两个半谷金属态之间。量子反常谷霍尔效应,通过能谷自由度引入额外的对称性保护机制,进一步增强了量子态对外界缺陷和电磁干扰的鲁棒性。当磁轴方向翻转到-Z方向时,单层VCGeN4的边缘态具有相反的手性,展现了手性自旋-能谷锁定的有趣现象。本工作提出的具有自旋-能谷与拓扑物理耦合的单层VCGeN4,为低功耗量子器件的设计与开发提供了物理基础和候选材料。 (2)对于包含d电子过渡金属原子的二维材料,电子关联效应会对它们的磁性、拓扑及能谷性质产生重要影响。基于第一性原理,我们设计了新型二维六角晶格单层OsClBr,其具有本征的面外磁各向异性,能够诱导自发的能谷极化。电子关联效应能够驱动体系发生拓扑相变,相变过程为:铁谷态-半谷金属态-量子反常谷霍尔效应-半谷金属态-铁谷态。在单层OsClBr中,Os原子dxy/dx2-y2和dz2轨道之间的翻转,诱导出了非平庸的拓扑态。我们发现了一种通过改变磁轴方向调控单层OsClB能谷特征的有效策略。把单层OsClBr与铁电材料Al2S3搭建了多铁异质结,探索了其磁电耦合性质。Al2S3铁电极化方向的翻转能够诱导半导体到半金属的转变。单层Al2S3自发极化产生的内建电场会导致两侧产生静电势差,单层OsClBr与不同极化方向的单层Al2S3接触时,在异质结OsClBr/Al2S3的界面处,会发生电荷转移。本工作为设计先进的能谷电子学器件与多铁器件提供了可借鉴方案。 (3)高陈数量子反常霍尔效应具有更多的无耗散手性边缘态,可显著提升器件性能。我们利用密度泛函理论,构建了新型四角晶格单层Fe2SSeX2(X=Ga,In,T1),磁基态都为铁磁态,具有良好的稳定性。当不考虑SOC时,在费米能级附近的能带显示出交叉性质,具有100%自旋极化,单层Fe2SSeX2为Weyl半金属。当考虑SOC,且磁轴沿+z方向时,Mx和My镜面对称性被打破,Weyl点消失,可以观察到两条无带隙的手性边缘态连接了导带和价带,表明单层Fe2SSeX2能够实现高陈数量子反常霍尔效应。改变磁轴方向,单层Fe2SSeX2能够实现高陈数量子反常霍尔效应和Weyl半金属的转换。单层Fe2SSeGa2和Fe2SSeIn2的易磁轴方向通过双轴应变能够由面内调控到面外,因此可以自发出现非平庸的拓扑相。我们的研究为探索高陈数量子反常霍尔效应和开发高性能纳米器件提供了候选材料。 (4)许多关于能谷的研究都集中在单层体系,而关于双层能谷材料的研究较少。将二维材料的能谷特性与其他物理性质结合起来,会产生丰富而新颖的现象。我们研究了双层RuBr2在2H和3R堆叠下的物理性质。双层RuBr2存在六种典型的堆叠结构,磁基态都为反铁磁态。对于双层RuBr2来说,AA-1、AA-2和AB-1结构是稳定的。通过晶体对称性和平面平均静电势的分析,证实了 AA-1和AA-2结构的双层RuBr2具有面外铁电极化。AA-1和AA-2结构在价带顶部都产生了 24 meV的能谷极化。我们发现能谷、铁电极化与反铁磁态可通过双层RuBr2实现耦合。基于磁电耦合效应,设计了四种不同的铁电-反铁磁结构,为实现多态存储提供了可能性。

关键词： 神经网络量子态   量子蒙特卡罗   密度矩阵嵌入理论   周期性边界条件  

摘要： 神经网络量子态(neural network quantum states, NNQS)方法在量子多体系统模拟中展现出巨大潜力,但其在固体材料中的应用仍面临周期性边界条件、长程相互作用与计算复杂度等关键挑战.本文系统综述了基于Transformer架构的神经网络量子态方法QiankunNet的最新进展,重点介绍了针对固体材料设计的QiankunNet-Solid和QiankunNet-DMET方法. QiankunNet-Solid通过二次量子化形式与自回归采样技术,高效处理周期性体系的波函数表达与计算,在一维氢链、石墨烯、硅及金刚石等体系中实现了与全组态相互作用(full configuration interaction,FCI)精度相当的计算结果. QiankunNet-DMET结合密度矩阵嵌入理论(density matrix embedding theory, DMET)与迁移学习策略,通过局域化嵌入哈密顿量求解显著降低计算成本,在强关联材料中预测了磁性序与电子密度分布,与传统方法和实验数据符合.本文进一步探讨了这些方法在高温超导、拓扑材料设计等领域的应用潜力,并指出未来在提升系统规模、激发态计算与算法优化等方面的研究方向.

关键词： PbSe量子点   热注入法   光伏探测器   柔性   光电导探测器  

摘要： 胶体量子点作为一类纳米材料,由半导体晶粒组成,具备诸如带隙能够调节、能级呈现离散状态以及可借助溶液法合成等特性。在众多胶体量子点中,Pb Se量子点因拥有较大的激子波尔半径,不仅呈现出更为显著的量子限域效应与多激子产生效应,而且其光吸收系数也相对较高,适合作为光电探测器的探测材料。本文采用热注入法和氯化物钝化技术制备了稳定性好的Pb Se量子点,并将其用于研制光电导探测器和光伏探测器。 首先,采用热注入法合成了Pb Se胶体量子点,在合成过程中加入氯化铵对量子点进行钝化处理,通过控制反应温度制备了不同尺寸的稳定量子点。然后对合成的量子点进行表征,反应温度为90℃时,量子点平均尺寸为3.34 nm,第一激子吸收峰位于1050 nm;反应温度上升至160℃,尺寸增大至5.71 nm,吸收峰红移至1700 nm。此外,氯化物钝化后的量子点在空气中放置一个月仍具有稳定性。这些结果证实了通过调节反应温度可有效调控量子点尺寸及其光学特性,实现了对量子点吸收峰位置的调控,为后面制备光电探测器奠定了基础。 随后,基于合成的Pb Se量子点制备了光电导型探测器,在其中引入了石墨烯,制作了Pb Se量子点-石墨烯复合结构的探测器,其响应大幅度提高。优化器件的配体材料和量子点浓度后,该器件在405 nm可见光的EQE为6505%、响应度为21.25 A/W;在1064 nm近红外光的EQE为3166%、响应度为27.17 A/W。最后对其进行光学成像,最终获得的二维图像准确再现了掩模板的几何特征,验证了器件在光学成像应用中的可行性。 最后,考虑到光电导器件需要外加工作电压、比探测率低、响应速度慢等缺点,因此制备了光伏型探测器,其中设置一个有机阻挡层P3HT,有效降低了探测器的暗电流。优化器件的量子点层数和Zn O层数后,得到的器件在可见光波段,探测器性能峰值在426 nm,其EQE为39%、响应度为0.14 A/W、比探测率为Jones;在近红波段,探测器性能峰值在1459 nm,其EQE为3.4%、响应度为0.04A/W、比探测率为Jones。采用优化后的结构和参数,制备了一种基于Pb Se量子点的柔性探测器,并成功实现了心率检测功能。