关键词： 量子纠缠   光合特性   量子热机模型   位点相关涨落   光合系统  

摘要： 由于能源的巨大消耗,开发新型清洁的替代能源已成为一个全球性重要课题。光合生物中原初过程近乎百分之百的光电转换效率、对环境无任何附带物的特点吸引了全球研究者的目光。如果能有效地模拟自然界中的光合作用能量输运过程、揭示其背后的物理机制并加以很好的利用,将有望解决我们当前能源问题。最近实验研究发现量子纠缠存在于光合作用中、且环境引起位点能量的关联涨落能够增强激发能输运。但是,量子纠缠对光合效应输运效率以及位点能量的关联涨落在激发能输运过程角色区分问题,并未得到澄清。本文采用量子热机功能转换方式描述了光合效应中激发能输运过程;具体研究了两个相邻色素分子间中的量子纠缠以及位点能量的关联涨落角色的不同对光合过程中激发能输运性能的影响。具体如下:1、研究了两个相邻色素分子中量子纠缠对激子输运和光合特性的辅助作用。我们通过一个光合量子热机模型,通过电荷分离态的动力学演化行为、电流—电压(j-V)输出特性以及输出功率来表征量子纠缠的辅助功能。此外我们也探索了环境温度对光合特性的影响。结果表明:(1)在相同环境的温度下,量子纠缠强度的增加促进了电荷分离态的布居率,电流-电压以及功率的输出,尤其与无量子纠缠的情况相比,量子纠缠具有更强的激子输运动力学行为。(2)在相同的量子纠缠强度下,适当的温度可以增强光合特性的输出。因此适当调节量子纠缠强度与环境温度之间的关系是该光合系统有效光合性能的关键。2、人们都认为不同的色素分子对激发能量转移(EET)的贡献是相同的,但是真实情况是不同的。为了证实这个猜测,我们研究相邻两个色素分子中位点能量的相关涨落来探讨不同位点能量在激发能转移(EET)中的作用,以一个光合量子热机为模型,通过电流-电压(j-V)和功率输出特性进而分析不同位点对激发能输运(EET)的影响。结果表明:(1)激发能转移(EET)先升后降的现象是由于吸收太阳光子的色素分子Site 1处的涨落所引起的。(2)在研究Site 2的相关涨落时,输出端不同的间隙能的差异对EET有积极的影响。(3)Site 2的相关涨落比Site 1的相关涨落更小,EET过程也急剧减少。(4)位点2比位点1(即吸收光子的色素分子)对相关涨落更敏感,进而证实了不同色素分子对EET的贡献不同。通过上述研究结果,我们不仅证实了量子纠缠可以增强光合特性的输出,还验证了不同色素分子对EET的贡献不同。这些结果可以为人工仿生器件的设计提供一些理论基础,进而解决有关化石能源消耗所带来的影响,实现可持续能源发展。

关键词： 量子点   发光二极管   导热结构   发光性能   封装结构  

摘要： 量子点(Quantum Dots,QDs)是一类具有波长可调和窄发射线宽等优异光学特性的荧光材料,在显示和照明领域具有广泛的应用前景。QDs通常与硅胶等聚合物混合形成复合材料,与发光二极管(LED)芯片集成制备成量子点光转换LED(QCLED)。然而,QDs和硅胶的导热性低,光转换过程中产生的热量不易散发,热积聚容易造成QDs发生荧光猝灭和降解。因此,降低热积聚对QCLED保持高发光性能至关重要。本论文研究以改善QCLED的热性能为目标,通过向封装基质中添加二维导热材料和优化封装结构,以提升QCLED光转换层导热性和降低器件工作温度。研究以光学和热学仿真模拟为指导,并通过实验验证的方式,明确所使用的二维导热材料及其重量比例,结合优化后的封装结构,最终设计出可以大幅提升QCLED性能的封装方式。本研究包含以下部分:(1)针对光转换过程中产生的热量无法快速传递到外界,导致QDs猝灭,提出了向封装基质中添加辅助散热材料来提高QCLED热耗散的方法,并将具有高热导率的二维材料-BN纳米片作为研究对象。通过热学仿真结合实验的方法,系统的研究了BN纳米片对QCLED热性能的影响,论证了BN在提升QCLED基质的热耗散和改善热问题方面的作用。同时研究了BN的散射效应对QCLED的光转换效率及出光均匀性的影响。最后结合光学与热学的研究,优化BN的添加重量比例和方式,得到BN在1 wt%下将QCLED运行温度降低了15.9℃,并提升了出光均匀性。(2)针对导热BN纳米片的高反射率带来光损失的问题,选择同样拥有高热导率,但光学表现更好的二维导热材料-AlO纳米片作为对封装基质的改进与优化。首先通过热学仿真与实验,研究了其对QCLED热性能的影响,并将热耗散上的表现与BN进行对比,分析各自优劣势。其次通过光学仿真和实验,分析AlO在光性能的提升效果,以优化AlO及具体用量,同时实现QCLED热积聚的有效降低,如AlO在3 wt%下将QCLED的运行温度降低了19.7℃,并实现了对光转换效率的提升。(3)基于以上对封装基质的光热特性研究,进一步探究了封装结构对QCLED热耗散的影响,得出靠近LED芯片的区域拥有更好散热性的结论,在此基础上对封装结构进行优化。提出的凸型近芯片封装可以使QCLED获得更好的散热效果,工作温度明显降低,如150 m A的驱动电流下,QCLED的运行温度降低了16.4℃,同时提高了QDs的光转换效率。此外,结合前述的二维导热材料BN和AlO纳米片,研究了不同封装条件下,凸型封装结构对QCLED光热效应的影响。

关键词： 量子点   钙钛矿   电致发光二极管   喷墨印刷   三元溶剂工程   层间侵蚀   界面工程   薄膜调控  

摘要： 量子点（Quantum Dots,简称QDs）显示及其印刷显示作为“十三五”与“十四五”期间国家重点战略布局的新一代信息技术,有望使我国在显示行业摆脱材料和技术长期面临国外专利垄断的落后局面。量子点因其在照明和显示领域的广阔应用前景而备受关注。通过小面积旋涂法制备的红/绿镉基和钙钛矿量子点发光二极管（Quantum Dot Light-Emitting Diodes,简称QLEDs）的外量子效率（External Quantum Efficiency,简称EQE）已经超过20%。目前,蓝光效率的提高、电致发光器件的稳定性、像素图案的制备技术等是制约量子点发光技术走向工业应用的最大障碍。喷墨打印技术被认为是下一代电致发光量子点显示技术中最有前途的、低成本和大规模的图案化QLED的制造技术之一。然而,目前还没有系统地研究适用于该印刷工艺的钙钛矿量子点墨水、喷墨技术、成膜工艺和印刷器件。 因此,研究墨水与承印层之间的相互作用,厘清印刷QLED器件效率低于相同结构旋涂器件的原因,并进一步开发通用的高质量和稳定的量子点墨水是推动该技术走向实际应用的关键步骤。为了解决喷墨印刷QLED器件中存在的问题,本论文采用溶液法合成的镉基和钙钛矿量子点,并选择合适的空穴传输层,通过表界面工程和薄膜缺陷调控,构建了高性能的喷墨印刷电致发光器件。本学位论文的研究内容包括以下三个方面: 1)抑制喷墨印刷过程中的界面侵蚀效应,构建高效喷墨印刷制备的镉基QLED器件。针对使用相同的聚合物空穴传输层的旋涂与喷墨印刷器件中存在的显著差异,系统研究了聚[（9,9-二正辛基芴基-2,7-二基）-alt-(4,4'-(N-（4-正丁基）苯基)-二苯胺)](Poly[（9,9'-dioctylfluorenyl-2,7-diyl）-co-(4,4'-(N-（4-sec-butyl）)di-phenylamine,简称TFB)、聚[N,N'-双（4-丁基苯基）-N,N'-双（苯基）联苯胺](Poly(N,N'-bis(4-butylphenyl-N,N'-bis（phenyl）benzidine,简称Poly-TPD)、聚乙烯咔唑(Poly（9-vinlycarbazole,简称PVK）三种空穴传输材料（Hole Transport Materials,简称HTMs）以及用于喷墨印刷的常用溶剂与新优化的喷墨印刷溶剂（环己基苯/茚满）之间的相关侵蚀问题。结果显示,PVK表现出优异的耐溶剂性,在PVK层上喷墨打印的红色QLED器件的电流效率为28.80 cd·A,相应的最大EQE超过17.00%。此外,由于TFB和Poly-TPD的耐溶剂性较差,使用它们作为空穴传输层制备的喷墨打印QLED器件的最大EQE分别降低到0.20%和1.90%。本研究结果表明,不同结构的聚合物传输层材料在喷墨印刷QLED器件中表现出不同的耐溶剂性,同时也对器件性能产生了重要影响。 2)管控界面承印层的分子工程和印刷量子点薄膜缺陷,构建高效稳定的喷墨印刷镉基QLED。研究了三种分子量的PVK空穴传输层材料,其中平均分子量为5 M至10 M g·mol的m-PVK由于其合适的最高占据分子轨道（Highest Occupied Molecular Orbital,简称HOMO）能级和高空穴迁移率,所制备的旋涂器件具有最高的效率。这表明聚合物HTM的分子量对QLED的器件性能起着至关重要的作用。因此,m-PVK被选为下一步喷墨印刷中的承印材料,用于制备喷墨印刷的量子点薄膜和随后的印刷QLED器件。此外,通过低压辅助热退火工艺对印刷的量子点薄膜的质量进行了调控,获得了具有低表面粗糙度、有序堆积、高光致发光和良好电荷传输特性的高质量量子点薄膜。随后,在喷墨印刷的红色和绿色QLED中分别实现了23.08%和22.43%创纪录的高EQE,其工作寿命为343,342 h@100 cd·m和1,500,463 h@100 cd·m。这些结果为实现高效和稳定的喷墨打印QLED提供了一个实用的解决方案。 3)采用三元墨水配方改善印刷薄膜的表面形貌并减少表面缺陷,构建了高效喷墨印刷的钙钛矿QLED。对用于喷墨印刷的钙钛矿量子点墨水的配方设计进行了深入研究,并在溶解性、印刷适印性和稳定性等方面进行了优化,形成了为连续喷墨打印量身定制的高稳定性的三元墨水溶剂。通过调控三元墨水的比例来抑制“咖啡环”效应,建立了相应的溶剂挥发和成膜模型。与二元溶剂（萘烷和正十三烷）相比,所设计的三元溶剂（萘烷、正十三烷和正壬烷）墨水配方表现出更优越的印刷适印性和成膜能力,从而印刷制备出质量更好、表面缺陷更少的钙钛矿量子点薄膜。将低沸点、高挥发性的正壬烷溶剂加入到二元钙钛矿量子点墨水中,可以在挥发过程中产生更多的马兰戈尼（Marangoni）流

关键词： 量子材料   强关联体系   密度泛函理论  

摘要： 量子材料因呈现出奇异的量子行为和独特的功能特性而成为目前凝聚态物理中非常重要的前沿领域。探索二维量子材料的结构和功能,并对电子关联态进行系统地研究是一个热点课题。本文采用第一性原理计算,选取三个具备鲜明层状结构的量子材料,对其二维构型相关的电子结构和电子关联效应所引起的物理特性进行了研究。主要内容及结果概括如下:一、FeSe薄膜材料的超导电性对层数(一层到五层)的依赖性研究。单层FeSe薄膜曾被认为是超导转变温度最高的铁基超导体,其超导配对机制一直存有争议。我们假设电子关联态引起的自旋涨落对于FeSe薄膜材料中超导配对机制起主导作用,通过密度泛函理论获得体系的反铁磁基态电子结构,借助基于赫伯德模型的自旋涨落理论推导得来的自旋涨落配对哈密顿量,所计算的超导转变温度为随着薄膜厚度的增加而逐渐降低,单层、五层和块体分别对应的转变温度为40 K、20K和8K,很好的吻合了实验结果,说明反铁磁自旋涨落机制是解释材料中高超导转变温度的一个合理备选方案。二、单层WSe2中的明暗激子及激发态的研究。单层WSe2为直接带隙半导体,在自旋轨道耦合的作用下,价带顶与导带底分别发生了 500meV和38 meV的劈裂,且电子具有谷极化特征。单层WSe2的光学性质主要受谷内和谷间明暗激子的控制。我们采用含时密度泛函理论,讨论了谷内和谷间明暗激子的性质和激发态的杂化,阐明了电子间的交换作用是引起谷内谷间暗激子结合能差异的主要原因。同时,利用电子-声子散射理论,估算了激子的寿命,揭示了二维极限下电子关联效应对材料性能的影响。三、过渡族金属元素W和Mo共掺杂对BiVO4能带结构和性质的影响。本文采用了 DFT+U的方法,研究了过渡族金属元素W和Mo的共掺杂,以及不同W/Mo掺杂比例对BiVO4电子性质的影响,发现高浓度共掺杂所引起的电子关联态对BiVO4光催化性能的提升有积极的作用。此结果有助于我们进一步探讨相关二维表面的光催化性质。四、研究了 BiVO4不同晶相中低指数表面与光催化活性的关系,并给出具有相似能带结构的不同晶格BiVO4中光催化性能差异化表现的原因。BiVO4在催化方面可用的晶格结构分别为单斜晶系和正交晶系。两者具有相似的电子结构,却表现出不同的光催化性能。采用DFT+U的方法,本文计算了 BiVO4不同晶格结构中低指数表面的几何构型和电子结构。便于区分,文中构建的单斜晶相的二维表面表示为(001),(011)和(101),相对应四方结构的表面为{001},{011}和{101}。研究发现(011)表面与{011}表面的构型完全不一致,这导致了其完全不同的电子关联态。具体来说,{011}表面的能带出现了由表面孤立的氧原子引起的带隙中间态,导致了其光催化性能低于其他五个表面。(001)和{001}拥有相似的几何结构、电子性质以及光催化活性;(101)和{101}也具有相似的性质。此结果给出了不同晶相BiVO4中二维表面结构与电子关联态及光催化性质的关系。

关键词： 量子点   pc-LEDs   CsPbX3   热注射法   SiO2包覆  

摘要： LED作为照明领域的主流,具有环保、节能、低成本、长寿命等特点。其中,荧光粉转化型LED(pc-LEDs,phosphor-converted LEDs)是实现白光照明的主流方式。在pc-LEDs的封装过程中,通常是将荧光粉作为下转换材料涂覆到LED芯片上。传统的荧光粉材料具有一些不足之处,例如发射光谱宽、荧光量子效率低等;与之相比,量子点荧光材料具有极窄的荧光发射光谱、较高的内量子效率、极宽的吸收光谱、光谱颜色纯度高等优势。利用量子点材料作为下转换材料应用于pc-LEDs的封装中,可以弥补传统蓝光LED芯片与黄色荧光粉组合的白光pc-LEDs中红光波段缺失的问题,而且能够在整个可见光波段调节发射光的波长,且由于其发射光谱半高宽较窄,也因此能够实现较高的色纯度和显色指数。本文使用优化后的热注射法制备了Cs Pb X(X=Cl,Br,I)量子点,对其进行Si O的包覆以提升量子点的稳定性,对制得的量子点进行表征分析;使用remote封装工艺将制备合成的Cs Pb BrI@Si O封装到蓝光LED芯片上,制成可用于植物生长的红光pc-LEDs器件,将Cs Pb BrI@Si O与黄色荧光粉YAG:Ce使用remote工艺封装到蓝光LED芯片上,制成了可用于照明的白光pc-LEDs器件,并提升了其显色性。(1)Cs Pb X(X=Cl,Br,I)量子点的合成:采用优化后的热注射法,将CsCO、油酸、十八烯于150°C下搅拌使其完全溶解获得油酸铯前驱体;将Pb X(X=Cl,Br,I)、十八烯置于三颈烧瓶中,120℃下加入油酸、油胺后搅拌使完全溶解,升温至140-180℃后取0.4 ml油酸铯前驱液快速注入,5-10 s后取出冰水浴使其快速冷却到室温,即可获得Cs Pb X(X=Cl,Br,I)量子点。TEM表征结果表明,180℃下5 s制备的Cs Pb Br量子点的粒径分布均一,为7.99 nm±0.82 nm;荧光分光光度计的表征结果表明,其发射峰波长为530 nm,且半高宽约为22 nm,制得的Cs Pb Br量子点的吸收光谱都很宽,半高宽都极窄。温度从140-180℃升高时,制备获得的Cs Pb Br的发射光波峰也由518 nm红移到530 nm,而其半高宽几乎不变,只有22 nm左右。通过调节其中卤素离子的浓度及成分,可以实现发射光谱从480-660 nm的调控,同时发现其半高宽也从19 nm上升到26 nm。(2)二氧化硅包裹的Cs Pb X(X=Cl,Br,I)量子点:以制备的Cs Pb X(X=Cl,Br,I)量子点为基础,在其上使用APTES于室温下水解30 min合成Si O。对合成的Cs Pb Br@Si O进行性能表征,与Cs Pb Br相比,前者在空气中暴露72 h仍能保持初始荧光强度的45%,而后者暴露6 h后荧光强度仅为初始的10%。除此之外,还验证了Cs Pb Br@Si O的水、极性溶剂、热稳定性等相较于Cs Pb Br都有明显提升。(3)量子点LED的封装:通过remote封装工艺将Cs Pb BrI@Si O封装到LED芯片上,利用该红色量子点实现了红光、白光发射,改善了传统pc-LEDs器件中红光波段缺失的问题,提高了器件的显色性。

关键词： 钙钛矿量子点   纤维素   高稳定性   太阳能电池   LED  

摘要： 近年来,得益于钙钛矿量子点(PQDs)非常优异的荧光量子产率,较窄的发射峰半峰宽,可调的发射光谱范围等优异的光学性能,PQDs在新兴的发光照明以及屏幕显示等领域逐渐崭露头角,展现出了替代传统量子点以及有机稀土荧光材料的强大潜力,获得了极大的关注度。然而,PQDs有一个比较明显的缺陷,即其稳定性较差,严重限制了 PQDs的应用,潮湿空气中的水,高温以及光辐照都有可能导致PQDs中配体的脱落,伴随着PQDs结构的坍塌,逐渐失去光转化能力,其优异的光学性能很难转化为实际应用。因此,如何制备出高稳定PQDs复合材料,改善在复杂环境中PQDs稳定性较差的缺陷,对拓宽其应用传经具有重要意义。本论文主要围绕构建以多种有机或无机基质封装PQDs,为处于复杂环境中的钙钛矿量子点提供保护,改善其稳定性差的缺陷,并且保留其优异的光学性能。首先,采用以乙基纤维素(EC)为核心的有机物封装CH3NH3PbBr3 PQDs,提出了一种三明治结构的封装工艺,制备出厚度约为70 μm的EC-CH3NH3PbBr3钙钛矿量子点复合膜材料,保留了 PQDs优异光学性能的同时,具备强大的防水性能,屏蔽了水对PQDs的侵蚀作用,并且作为一种太阳能电池的封装膜材料,借助PQDs所具有的高效率的下转换发光功能,拓宽了晶硅太阳能电池的光谱响应范围,提高了光电转化效率。更进一步的,提出了一步法制备发射光覆盖全光谱范围的EC-PQDs复合膜的策略,这种方法的核心在于配体辅助沉淀法中作为钙钛矿量子点不良溶剂的甲苯同时也可作为EC的良溶剂,钙钛矿量子点可以直接在纤维素内部生成并封装成膜,保留了 PQDs优异的光学性能,复合膜的PLQY高达65.1%,同时EC-PQDs复合膜也表现出优异的防水性能,经历360 h的浸泡实验后,光学性能没有任何降低,研究中进一步的探究了复合膜作为单色光LED的发光材料的应用,探究PQDs在柔性显示与照明领域的应用前景。随后,本论文采用具备二维层状结构的六方氮化硼(h-BN)材料,在低温下通过配体辅助沉淀的方法获得h-BN/CH3NH3PbBr3钙钛矿量子点纳米复合材料。在该研究中,h-BN具有高稳定性,优良的热传导性和极大的比表面积,赋予了PQDs在高温环境中高稳定性特征,探究了其发光稳定性机理以及该种复合材料在照明显示领域的潜力。更进一步的,本论文以硅酸锆(ZrSi)为核心,制备高稳定性ZrSi/CH3NH3PbX3和ZrSi/CsPbX3钙钛矿量子点复合材料。复合材料具备优异的光学性能和高稳定性,研究中探究了ZrSi钙钛矿量子点复合材料的发光高稳定性机理,拓展制备覆盖全光谱范围的ZrSi/CH3NH3PbX3和ZrSi/CsPbX3钙钛矿量子点复合材料,并进一步探究了钙钛矿量子点纳米复合材料在照明领域的应用潜力。最后,将羧甲基纤维素(CMC)与ZrSi结合,设计制备了高柔韧性,高稳定发光功能且具备强大变形能力的CMC-ZrSi/CH3NH3PbX3气凝胶复合材料,成功将PQDs拓展到发光气凝胶领域,展现了高稳定性PQDs在多种领域的应用潜力。

关键词： 稀土配合物   硫量子点   碳量子点   发光薄膜   水凝胶  

摘要： 稀土配合物具有发射谱带窄、色纯度高、发射谱线丰富等优异的光学性能,然而单组分稀土材料本身的缺陷如光、热稳定性差、成膜性不好及易团聚等难以满足多功能应用的要求;量子点具有丰富的功能性表面基团,出色的亲水性和独特的光致发光性能。因此,将稀土配合物和量子点共掺制备的材料可以结合二者的优点,极大地增强它们的整体性能。本论文基于稀土配合物和量子点的共掺杂,并将二者与高分子材料进行复合构筑了系列透明柔性的发光软材料。通过365 nm和254 nm激发波长的切换,软材料展现出可调可控、优异的荧光性能,同时还具有良好的力学性能,自愈合性能和拉伸性能,在光学信息防伪、自参比荧光传感和分子开关等领域具有广阔的应用前景。本论文的研究工作主要有以下几个部分:1.将在水溶液中具有优异发光性能的硫量子点(S-QDs)、稀土配合物(Na[Ln(DPA)])(Ln为Eu、Tb,DPA为吡啶-2,6-二羧酸)和聚氨酯(PU)复合,制备了兼具优异光学性能和力学性能的柔性、透明发光薄膜。其中S-QDs起到了一石二鸟的作用:(1)作为发光中心,与Na[Ln(DPA)]的复合实现了不同激发波长下薄膜的荧光颜色调控,在荧光双重防伪领域具有潜在应用价值;(2)S-QDs中起稳定作用的聚乙二醇(PEG)与PU通过氢键交联作用赋予了薄膜优异的自愈合性能,拉伸性能和抗疲劳性能。2.在S-QDs、Na[Ln(DPA)]和PU中引入无机基质锂皂石(LAP),制备了一种形状可变、颜色可调、透明度高的有机-无机杂化水凝胶,在365 nm下展现出明亮的蓝光,在254 nm下展现出明亮的红-黄-绿光。LAP的引入在水凝胶中起到了支撑骨架的作用,而PU的引入不仅有效提高了水凝胶的弹性模量,而且其分子内部的氢键作用赋予了水凝胶良好的自愈合性能。Cu可以有效淬灭水凝胶中Na[Ln(DPA)]的发光,然而对S-QDs的发光没有任何影响,因而可以通过两个发光中心荧光强度的对比实现该材料对Cu的自参比检测,提高了检测的精确度。同时,基于Cu和谷胱甘肽(GSH)的络合作用,该水凝胶可以作为分子开关,展现出“关-开”的荧光变化。3.以一水合柠檬酸为碳源,尿素作为表面钝化剂再结合硼酸,通过水热法制备出在254 nm和365 nm下均有深蓝色发光的碳量子点(CDs)。将其与Na[Ln(DPA)]和LAP复合,构筑了在254 nm下为明亮白光,在365 nm下为明亮蓝光的发光水凝胶,在双重荧光防伪领域有潜在的应用价值。该水凝胶中两个发光中心的特征荧光强度在酸性环境下都有明显的淬灭,在碱性环境下可以得到恢复,实现了同一材料中两个发光中心对酸碱的同时监测,有效提高检测准确度。同时,流变性能测试表明该水凝胶在20℃-80℃下具有很好的热稳定性,弹性模量为15 KPa。

关键词： CsPbBr3量子点   稳定性   复合材料   光催化  

摘要： 全无机卤化物钙钛矿(Cs Pb X)材料由于其优异的光电性能,迅速发展成为了研究的热点。然而,Cs Pb Br量子点的稳定性低,极易分解,阻碍了其应用。为提高Cs Pb Br量子点的稳定性,我们使用氧化物(MO,M=Si,Ti)对Cs Pb Br量子点进行包覆,制备出了Cs Pb Br/MO复合材料,并采用XRD、TEM、EDX、紫外-可见光漫反射光谱和PL荧光光谱等技术对样品进行了表征,研究了Cs Pb Br量子点/MO复合材料的性能和水体系中稳定性,具体研究内容如下:(1)采用简单的过饱和重结晶法制备了Cs Pb Br量子点,通过调节制备温度来确定Cs Pb Br量子点的最佳制备方案。在30℃所制备的Cs Pb Br量子点的形貌类似立方状,制备的Cs Pb Br量子点分布均匀,分散性好,棱长在6～10nm之间,平均尺寸为8nm。Cs Pb Br量子点的可见光吸收性能好,在可见光区有宽的吸收带,将带边扩展到530nm,并且在紫外光下表现出了荧光特性。(2)采用溶胶-凝胶法,以四甲氧基硅烷(Si(OCH))为硅源,Si O包覆Cs Pb Br量子点制备出了Cs Pb Br/Si O复合材料。当原料Cs与Si的摩尔比为1:25时,所制备出的复合材料结晶性最好。Si O的包覆并未影响Cs Pb Br量子点的吸光性,并且在紫外光的激发下发射很强绿色光的荧光特性。制备的Cs Pb Br/Si O复合材料具有很高的稳定性,浸泡在水中48h未分解,仍然保持了良好的荧光强度。(3)以锡掺杂二氧化钛(Sn-Ti O)壳层包覆Cs Pb Br钙钛矿量子点,制备了核-壳结构Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料,并将其应用于水体系中光催化降解有机污染物。制备的核壳结构Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料分散性好,粒径尺寸分布在15～30nm范围内。Sn-Ti O壳层具有良好的结晶性,并且均匀包裹Cs Pb Br钙钛矿量子点,在水溶液中提供更好的保护作用。与P25相比,核壳结构Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料在宽波长范围的可见区内表现出显著的光吸收性,将光吸收带边扩展到了536nm处。以Rh B水溶液为模拟污染物,考察了Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料的光催化活性。在模拟太阳光照射下,Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料30min内催化降解率达到了96.6%,其降解反应速率常数为10.68×10min,比P25高出了5倍,且稳定性高,能够在水体系中持续工作很长时间。因此,Cs Pb Br/Sn-Ti O复合材料在利用太阳光处理污水中有机污染物方面具有很大的优势和应用前景。

关键词： 量子计算   量子行走   量子输运   量子中心度排序   光量子芯片   线性光学网络   微环谐振腔  

摘要： 基于量子力学的叠加、纠缠、非局域性等基本特性,量子信息处理在通信、精密测量、计算和模拟等方面较之经典技术具有原理上的优越性。各种量子信息处理实现方案相继出现,包括超导系统、光子、离子阱、冷原子体系等。其中,光子作为量子信息的载体,具有传输速度快、相干时间长、自由度多等优势。除了用体块光学元件实现光量子计算,还出现了与现有CMOS工艺兼容的集成光学实现方案。相较于体块光学方案,光量子芯片具有体积小、稳定性好、可扩展性强和配置灵活等优点,成为近年来光量子信息处理的重要实现方式。量子行走是经典随机行走在量子力学框架下的推广,在实现通用量子计算、进行量子模拟和设计量子算法等方面均有重要应用。本文围绕量子行走在光量子芯片上的实现,重点研究了如何提升片上光子源品质和如何优化高维通用线性光学网络,实验演示了几种新型量子行走效应和它们在量子输运和量子排序领域的应用。论文的主要成果包括:1、理论分析了光子全同性的影响因素和优化方法,并实验测试了基于微环的高频谱纯度光子源。我们理论研究了频谱纯度、中心波长一致性以及线宽一致性对光子全同性的影响,并提出了优化方案。设计实现了单个不等臂Mach-Zehnder干涉仪耦合微环的硅基光子芯片,这是一种可调控的、简单易实现的片上可调频谱纯度光子源实现方案。通过双光子频谱关联测试和单光子自关联函数测试,实验测得单光子频谱纯度可达94.95%。2、提出了芯片上Mach-Zehnder干涉仪线性光学网络的标定方法,并分析了可配置通用线性光学网络实现高维任意幺正演化的可行性。实现高维量子系统的幺正演化有三角形Mach-Zehnder干涉仪线性光学网络和方形Mach-Zehnder干涉仪线性光学网络两种设计方案,都非常适合在芯片上集成实现。但是,芯片加工过程中不可避免的会在各个干涉仪中引入随机相位,这就需要首先对芯片上的元件进行标定。本文给出了Mach-Zehnder干涉仪线性光学网络的标定方法,并对片上实现面临的相位、损耗、元件参数误差进行了分析,证实了通用线性光学网络可以配置得到任意幺正算符的可行性,为片上线性光学网络规模扩展奠定了基础。针对实验过程中遇到的故障,我们还提出和演示了高维通用线性光学网络容错处理的新思路。3、演示了时间反演对称破缺的量子行走及其量子输运增强效应。时间反演对称性破缺是凝聚态领域的一种特殊物理现象,引入到量子行走的研究中展示出在量子输运方面的诸多应用。本文在硅基光量子芯片上模拟了多个时间反演对称破缺的量子行走场景,演示了时间反演对称破缺量子行走在量子开关、量子输运增强以及解释光合作用能量转移方面的应用。4、演示了片上宇称–时间对称量子行走及其在有向图量子节点中心度排序算法中的应用。节点中心度排序是图论和网络分析领域的一个重要问题,本文研究了基于量子行走的节点中心度排序算法。针对基于连续时间量子行走的节点中心度排序算法不适用于有向图的问题,我们引入了宇称–时间对称量子行走模型。我们在可配置硅基光量子芯片上展示了基于宇称–时间对称连续时间量子行走的4节点有向图、7节点相互依存图的节点中心度排序算法,并通过多光子实验实现了16节点和64节点有向图上的节点中心度排序。