关键词： 狄拉克材料   狄拉克半金属   狄拉克节线半金属   弱拓扑绝缘体   硅烯纳米带   人工石墨烯  

摘要： 经过几十年的发展,硅基半导体工业的发展已经接近物理极限,集成电路的特征尺寸达到了几十个原子的宽度,为了解决量子尺寸效应带来的漏电、功耗和发热等一系列的问题,我们亟需寻找新型的替代材料。其中狄拉克费米子材料在最近的几年受到了人们的广泛关注,包括石墨烯、拓扑绝缘体和拓扑半金属等。对于狄拉克材料（Dirac materials）,其低能激发的准粒子能够用相对论协变的狄拉克方程来描述,并且在能带结构中存在线性色散的交叉能带（狄拉克锥）,锥点附近的电子有效质量为零,因而能够更快速和低功耗地传输信息。就像半导体在上个世纪推动了技术革命一样,我们也有理由期待,在未来几十年里,狄拉克材料将在现实世界中有更广泛应用。在本论文中,我们利用角分辨光电子能谱技术对多种低维拓扑量子材料中的电子结构进行了研究,并得到了以下几个方面的结果:1.发现了一维材料中的狄拉克锥。利用分子束外延技术,在Ag（110）衬底上成功制备出了大面积有序的硅烯纳米带,利用扫描隧道显微镜和低能电子衍射验证了我们的薄膜质量。结合角分辨光电子能谱技术和第一性原理计算,我们发现SiNRs中存在一维的狄拉克锥,且其费米速度比石墨烯略高,说明SiNRs有非常高的载流子迁移率;通过变换不同光子能量,我们证实了狄拉克锥来自于硅烯纳米带,而非衬底;在我们仪器的分辨率范围内,狄拉克点没有带隙,证明SiNRs是一个1D狄拉克半金属;第一性原理计算发现交替五元环状原子结构的硅烯纳米带中存在1D零能隙的狄拉克锥,与实验结果完全吻合,狄拉克锥能带的主要贡献来自于Sis原子的z轨道;模型分析表明,狄拉克锥能带主要来源于armchair形的Si链的贡献,Su-Schrieffer-Heeger模型可以很好地用来描述SiNRs结构,这也是SiNRs能带具有拓扑性的原因。我们的研究结果为研究和调控1D狄拉克材料中丰富的物理性质提供了新的平台。例如,在外加磁场作用下,时间反演对称和镜面对称性将被打破,这将导致SiNRs中出现拓扑相变:一维Dirac锥将分裂成两对一维Weyl锥,这些有趣的特性在理论上和实验上都尚未得到探索。2.构建了分子人工石墨烯体系。利用分子束外延技术,在Cu（111）、Au（111）衬底上成功制备出了大面积有序的C60单层分子薄膜,利用扫描隧道显微镜和低能电子衍射验证了我们的薄膜质量。利用角分辨光电子能谱技术和理论模型对我们所构造的体系进行了研究,并发现:实验和理论均证明,我们所构造的C60/（111）体系是人工石墨烯体系,即在布里渊区的每个K（K′）都存在狄拉克锥。C60分子作为电子势垒,对（111）金属表面的自由电子气进行调制,将自由电子气中的电子限制在一个蜂窝状的晶格结构中,从而得到类似于石墨烯的电子能带结构。我们证实,C60/Cu（111）–4×4和C60/Au（111）–2√3×2√3 R30°两种不同的超晶格结构均为人工石墨烯体系,这证明了我们的利用分子自组装制备人工石墨烯方法的普适性。利用分子自组装构建的大面积人工石墨烯为制作新奇的分子量子器件提供了新的平台。3.研究了反铁磁弱拓扑绝缘体HoSbTe的拓扑电子结构。我们发现:从理论计算结果来讲,不考虑SOC时,HoSbTe为狄拉克节线半金属,其电子结构与ZrSiS类似;当考虑SOC时,狄拉克节线的位置会打开能隙,使系统成为弱拓扑绝缘体,即每一层HoSbTe都是一个二维拓扑绝缘体,而HoSbTe晶体可以看作是一个二维拓扑绝缘体的堆叠;从实验上,我们的ARPES测量结果和计算结果基本一致,并在ΓM方向测到了一个大于100 me V的能隙。高达数百me V的能隙使得对于大多数实验技术来说都是可以探测到的。弱拓扑绝缘体并不多见,被实验证实的只有少数材料。磁有序和弱拓扑绝缘态的存在使得HoSbTe成为一种很有前景的基础研究和器件应用材料。

关键词： 电荷转移动力学   瞬态光谱   掺锰量子点   铜离子   共轭聚合物  

摘要： 量子点由于其优异的光电特性,在传感器、光电器件等诸多方面得到了广泛应用。本文研究掺锰量子点复合体系的载流子传输特性:在量子点和金属铜离子复合体系中,从掺锰量子点的磷光强度和寿命光谱出发,揭示了铜离子诱导掺锰量子点磷光淬灭的动力学机理,高效地操控了两者之间的电子转移过程;在量子点和聚合物复合材料中,通过改变激发光的光子能量,调控了掺锰双钙钛矿量子点和共轭聚合物之间的电荷载流子动力学,包括电子转移和空穴转移两种过程。具体的研究内容如下:1.掺锰硫化锌(ZnS:Mn)量子点与铜离子之间电子转移特性的研究。利用稳态光谱和时间分辨光谱测量ZnS:Mn量子点的磷光强度和寿命;随后逐渐加入铜离子增加其浓度,测量对量子点磷光发射谱和时间分辨光谱的影响;对磷光发射谱和时间分辨光谱进行拟合,强度和寿命均分为三种组分,且一对一分析铜离子对ZnS:Mn量子点的磷光淬灭中量子点和铜离子之间的相互作用,揭示体系的超快电子转移动力学机制。2.掺锰双钙钛矿(CsNaInBiCl:Mn)量子点与MDMO-PPV共轭聚合物复合材料电荷转移的研究。首先,利用透镜电子显微镜对材料的表面形貌进行表征,表明复合材料之间有效结合在一起;其次,利用稳态光谱,测量材料的吸收、激发及发射光谱,了解其光学特性;接着,采用不同激发能量(266 nm和355 nm),测量量子点、聚合物以及复合材料的瞬态吸收光谱,研究量子点和聚合物之间的电荷转移动力学;最后,分析量子点和聚合物激发态之间的相互作用机制,进而实现对二者之间的电子转移和空穴转移的有效操控。

关键词： 热电效应   自旋转移力矩   非平衡格林函数   超导相位   量子点  

摘要： 如何避免电流通过纳米器件时产生的热量影响器件正常工作,以及利用浪费的热量发展绿色信息和通讯技术是目前凝聚态和器件物理所面临的重大挑战。纳米尺度的热自旋电子学的研究有助于解决以上问题。该领域目前研究热点包括自旋(相关)塞贝克/帕尔贴效应,热自旋转移力矩效应,自旋和反常的能斯特效应等。石墨烯由于具有特殊的能带结构在纳米电子器件诸多领域具有广阔的应用前景。正常-超导混杂体系也是目前凝聚态物理研究的一个热点。它以界面区的Andreev反射机制为纽带,将准粒子的位相相干性和库柏对的位相相干性联系起来,产生了一系列新的物理效应。在正常金属热电效应的基础上,约瑟夫森结中相位相干的热电效应也受到了人们的广泛关注。该领域主要是利用约瑟夫森结内在的超导相位相干的调控系统的热电效应。将热电效应和超导电子学相结合,促进了超导热电效应的发展。如果在正常-超导界面存在自旋翻转,系统将会产生自旋极化的电流,从而使得我们的研究进入了超导自旋电子学领域。如果将超导自旋电子学和热电效应相结合,则必然会大大丰富超导自旋电子学的内容。本文使用非平衡格林函数方法对基于石墨烯的铁磁-正常-铁磁结中的自旋转移力矩和正常-超导混杂系统的量子输运现象进行了理论研究,主要研究工作如下: (1)我们从理论上研究了基于石墨烯的铁磁-正常-铁磁结中的电和热驱动的自旋转移力矩,并将它们进行了比较。研究发现该系统发现存在两个输运过程I和II,其中电流分别来源于电子到电子(I)和空穴到电子(II)的输运。如果在两个铁磁电极施加电压,源于这两个过程的自旋转移力矩具有相反的符号,因此它们对自旋转移力矩的贡献会相互抵消,从而导致自旋转移力矩随着偏压的变化是非单调的。但是如果在两个铁磁电极施加热偏压,则源于这两个过程的热自旋转移力矩具有相同的符号,因此它们共存时会增强自旋转移力矩。特别需要指出的是电和热自旋转移力矩的大小是同一个量级的。此外,调节费米能级也可以控制自旋转移力矩大小和方向。可控自旋转移力矩表明我们可以用铁磁性的石墨烯结来设计自旋电子学器件。 (2)我们从理论上研究了四端铁磁-超导体结中的相位调制的热电输运现象。该器件由一个位于中心量子点分别连接了两个超导和两个铁磁电极组成。库柏对劈裂和弹性共振隧穿过程都能产生电流和热流,而它们对电流和热流的贡献可由量子点中的塞曼场和超导的相位来控制。这些特性有助于我们区分库柏对劈裂和弹性共振隧穿过程,并为设计相位相干的热电器件提供理论指导。

关键词： 量子输运   范德华异质结   隧道结   量子反常霍尔效应   拓扑受限态   自旋过滤效应  

摘要： 近年来,微纳加工技术的不断突破,促使电子器件的尺寸达到了纳米量级。随着电子元件的小型化,量子效应的制约愈发显著,致使摩尔定律受到挑战。因此迫切需要开发新型纳米电子器件,旨在不牺牲性能的前提下减小器件尺寸,从而达到器件低功耗、高效率、高集成度的目的。以石墨烯（Graphene）为代表的二维范德华材料的兴起,为新型电子器件的发展带来了机遇。石墨烯简单的晶格结构却蕴含极其丰富的物理,比如线性的狄拉克能带色散关系,两个不等价的能谷及AB子晶格等,使其成为设计拓扑低功耗电子器件的热门材料。随着二维材料的进一步发展,一系列本征铁性范德华材料的涌现引起了人们浓厚的研究兴趣,将不同物性的二维材料堆叠起来制成范德华异质结已经成为新的发展趋势。二维范德华异质结的表面无悬挂键、层间弱范德华力结合、无需考虑晶格失配等优点为设计更高性能的电子器件带来了希望。在上述背景下,本论文围绕二维范德华多层体系,利用第一性原理计算方法研究了石墨烯多层体系的拓扑性质以及范德华异质结器件的自旋输运性质。本论文主要研究内容如下:（1）利用第一性原理计算研究了双层石墨烯体系中拓扑受限态（ZLMs）的电子性质。研究发现完美AB堆叠的双层石墨烯以及线缺陷双层石墨烯在外电场的作用下均能实现ZLMs。此外,还证明了在线缺陷石墨烯中更容易实现ZLMs,且5-7环型的线缺陷石墨烯由于其低的缺陷形成能和窄的ZLMs波函数展宽成为了最优的构型选择。本工作的亮点在于首次利用第一原理的计算方法研究了石墨烯体系中的ZLMs,弥补了实验与理论原子模型之间研究石墨烯ZLMs的空缺。（2）铼原子（Re）插层Graphene/CrI3异质结体系的磁性及拓扑性质的研究。计算结果表明,Re插层可为石墨烯中引入大的Rashba自旋轨道耦合作用,且该复合体系可实现量子反常霍尔效应,陈数C=-2。此外,Re插层Graphene/h-BN异质结不仅可以给石墨烯引入大的Rashba自旋轨道耦合作用,而且可以打开超过40 me V的拓扑非平庸能隙。本工作的亮点在于为解决石墨烯自旋轨道耦合作用弱的弊端提供了可靠的策略,也为实验实现石墨烯量子反常霍尔效应提供了可行性方案。（3）CrI3基范德华磁隧道结中自旋极化的电输运性质研究。通过计算,发现了高达3600%的隧穿磁阻（TMR）、完美的自旋过滤效应以及显著的负微分电阻效应。此外,由于CrI3层间呈反铁磁态,因此双层CrI3可作为天然的钉扎层。当改变CrI3的层数时,该磁隧道结表现出了有趣的奇偶输运特性。钉扎层的存在有利于提高该隧道结的器件性能。本研究的亮点在于首次理论上考虑了钉扎层对磁隧道结输运性能的影响。（4）设计了全范德华Mn Bi2Te4基磁隧道结,使用石墨作电极,主要研究了三种常见的势垒层（h-BN、石墨烯以及真空层）对该隧道结的电输运性质的影响。计算结果表明,器件的性能依赖于势垒层的选择,且三种势垒层相比而言,h-BN是最佳的选择。另外,在小的偏压下,TMR可高达4000%,同样也观察到了完美的自旋过滤和负微分电阻效应。本工作的亮点在于我们发现了势垒层依赖的电输运性质,并预言了在Mn Bi2Te4基磁隧道结中最优的势垒层选择。（5）在上述磁隧道结的研究基础上,进一步引入二维铁电材料,得到Fe3Ge Te2/双层α-In2Se3/Fe3Ge Te2范德华多铁隧道结。电输运性质计算表明,该多铁隧道结可以形成多个非易失阻态,且这些阻态可被实验灵活操控。该多铁隧道结中最大的TMR为1.1×10～7%,通过更换电极可以获得1868%的TER。此外,还观察到了完美的自旋过滤效应,改变偏压的符号可以灵活控制自旋通道。本工作的亮点在于该范德华多铁隧道结不仅具有巨隧穿磁阻和电阻,而且具有完美的偏压可控的自旋过滤效应,为实验上探索多功能电子器件提供了重要的参考价值。

关键词： CsPbBr3 QDs   发光性能   稳定性   离子掺杂   复合材料  

摘要： 近年来,CsPbX(X=Cl,Br,I)量子点(QDs)因其独特的半导体光电特性成为学者们广泛关注并研究的热点材料。这类铅卤钙钛矿具有优异的缺陷容忍度、短的辐射寿命、高的PLQY、宽色域、发射波长依赖成分可调谐、以及简单的制备工艺等优点,有望应用于LEDs、太阳能电池、光电探测器、激光等领域。尽管如此,CsPbX QDs的商业化发展一直受到稳定性差的影响。CsPbX QDs长时间暴露在湿度、光照、高温、富氧环境下极易发生降解,导致QDs的发光效率快速降低,甚至发生荧光猝灭。为了解决目前存在的难题,急需寻求新的合成策略或基体保护材料来改善CsPbX QDs的稳定性能,同时保持其优异的发光特性。因此,本文采用不同方法合成了KCsPbBr QDs及QDs复合材料,研究了K离子掺杂、复合不同基体保护材料对CsPbBr QDs晶体结构、形貌、发光性能和湿/热稳定性能的影响。具体研究内容和结果如下:(1)采用配体辅助再沉淀法制备了K掺杂的KCsPbBr(a=0,0.1,0.25,0.35,0.4,0.45)QDs胶体。通过调节K的掺入浓度,KCsPbBr QDs的发光强度呈先增加后降低的趋势,确定了最佳掺杂样品为KCsPbBr QDs,其发光强度提高了21.4%,并且光谱出现蓝移。在此基础上,利用高温熔融-淬火法并通过调节不同热处理条件在硼硅酸盐玻璃中析出了KCsPbBr QDs,其耐水性能显著改善,在水中浸泡7天后,PL强度仍可保持初始值的85.7%。(2)采用简单的原位生长法合成了高亮度的CsPbBr/CMS-Na复合材料。CMS-Na作为良好的分散基质,有效防止了QDs的团聚,与未保护的CsPbBr QDs相比,其发光强度显著提高,最高增加了2.1倍,光谱出现了有序的蓝移。此外,CsPbBr/CMS-Na复合物的稳定性显著改善,在空气中放置21天后,仍保持初始值的67.6%。最后,将CsPbBr/CMS-Na封装在PDMS中,通过调控QDs复合物粉末与封装胶的比例,确定了最佳封装比为1:1。(3)通过简单的原位生长法合成了KCsPbBr/SBA-15(a=0,0.4)复合材料。SBA-15分子筛为QDs的生长提供了良好的模板,相比于KCsPbBr QDs,复合物的发光强度增加了18.8%。特别地,KCsPbBr/SBA-15复合材料的耐水性和热稳定性得到了很大地改善,在水中浸泡21天后,KCsPbBr/SBA-15保持初始值的52%。在30-150℃的热/冷却循环测试中,PL强度仍可达初始亮度的95%。

关键词： 超级电容器   复合材料   氧化钌量子点/还原氧化石墨烯  

摘要： 超级电容器是下一代储能系统最有前途的候选装置之一,近年来已经受到广泛关注。然而如何提高电极材料的比容量、倍率性能和循环稳定性的问题目前依然是超级电容器所要面对的挑战。超级电容器的电极材料的氧化钌(Ru O)电极材料尽管有高的理论比电容,但是纳米颗粒状的Ru O容易发生团聚现象,与电解液发生反应的活性位点减少,比电容降低,这与理论比电容之间有很大差距。另外碳材料中的石墨烯,拥有大的理论比表面积和好的导电性,可作为载体与其他材料进行复合。因此,将氧化钌纳米颗粒与石墨烯进行复合,充分发挥二者协同作用,可以拥有比单一的材料更好的电化学性能。近年来已有文献记载关于制备氧化钌/石墨烯复合材料的实验方法,大致分为两类:溶胶凝胶法和水热法。这两种方法制备的复合材料氧化钌的颗粒大小不均一,氧化钌颗粒在石墨烯的表面依然发生团聚导致活性位点减少降低比电容量,且制备的时间较长。因此如何有效控制分散在石墨烯表面氧化钌颗粒尺寸,使其具有更加优异的电化学性能十分重要。另外制备过程缩短氧化钌/石墨烯复合材料合成时间,提高合成效率,也具有重大的现实意义。因此本文从氯化钌与氧化石墨烯(GO)溶液出发,采用微波水热的方法,设计合成氧化钌量子点与还原氧化石墨烯的复合材料。具体研究内容和结果如下:(1)用高效的微波水热法制备还原氧化石墨烯(r GO)、氧化钌(Ru O)、氧化钌量子点/还原氧化石墨烯(Ru OQDs/r GO)复合材料(进行复合材料制备,此时前驱体溶液中氯化钌与GO质量掺混比为1:4)。首先,通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱(Raman)以及恒流充放电测试和循环性能测试对合成的r GO结构和电化学性能进行研究。结果表明微波水热法得到的r GO比电容在1 A/g时比电容为109 F/g,10 A/g时比电容为85 F/g,倍率性能为77%。分析倍率性能下降的原因是由于制备r GO的过程中,使用的是具有亲水性GO溶液,因此还原得到的还原氧化石墨烯更容易发生堆叠,在大的电流密度下作为电极材料的比电容量会降低。此外在1 A/g电流密度下循环10000次后比电容的保持率下降了21%,循环稳定性较差。对Ru O通过透射电子显微镜(TEM)和比表面积(BET)测试,看到了氧化钌颗粒发生团聚,测得比表面积为149 m/g。最后通过Raman、TEM测试对Ru OQDs/r GO的结构进行表征,和微波水热法制备的Ru O相比,复合材料的氧化钌颗粒都均匀地分散在石墨烯片层,颗粒无明显团聚现象,颗粒进行统计测量其尺寸都小于10 nm,属于氧化钌量子点(Ru OQDs)。通过BET测试,得到复合材料的比表面积为365 m/g,和纯氧化钌的比表面积(149 m/g)相比,Ru OQDs/r GO复合材料具有更高的比表面积。因此Ru OQDs/r GO复合材料作为超级电容器电极材料具有重要的应用前景。(2)改变添加氯化钌的含量,系统考察氯化钌的添加量对Ru OQDs/r GO中氧化钌颗粒的形貌以及电化学性能影响。同时逐渐增大氯化钌的添加量,寻找电化学性能最优异时氯化钌与GO的最佳质量掺混比。将不同的比例前驱体溶液中氯化钌与GO质量掺混比为1:2,1:1和2:1分别命名为RG-1,RG-2和RG-3。测试结果显示,随着氯化钌含量增加,氧化钌颗粒的尺寸逐渐增大。当质量掺混比为2:1时,颗粒开始发生团聚现象,颗粒大小不均匀地分散在石墨烯片层。质量掺混比为1:1时,颗粒平均尺寸为1.8 nm,此时颗粒在石墨烯表面没有发生团聚。扫速为10 m V/s时氯化钌的含量与GO质量掺混比为1:1制备的RG-2的CV面积最大,表明了RG-2的比电容量最高。RG-2在电流密度为1 A/g下比电容为1120 F/g,10000次循环后依然有89%的初始电容被保留。综上所述,使用微波水热法,前驱体溶液中氯化钌与GO质量掺混比最佳比例为1:1时,可制备出优异电化学性能的Ru OQDs/rGO电极材料。

关键词： 第一性原理   量子自旋霍尔效应   谷电子学   谷霍尔效应   铁磁性   磁各向异性  

摘要： 近年来,由于微型电子器件的开发与应用愈发迫切,激发了人们寻找具备奇异量子性质的二维材料的热情;研究晶体中用于编码、处理和存储信息的载流子的自由度是不断发展的现代信息技术的基础和热点之一。借助密度泛函理论,本文设计并研究了一系列二维六角晶格材料,从对二维材料中自旋自由度、能谷自由度的研究,深入至磁性研究。通过对其几何结构与电子性质的分析,发现这些材料分别能够表现出稳健的非平庸拓扑态和能谷极化以及可调控的本征铁磁性。这些非凡的量子性质的研究与开发为高效可控的纳米自旋电子器件的应用与研究提供了新思路。首先,在自旋电子器件中,实现电子的无耗散传输十分必要,这里具有强自旋轨道耦合效应的大带隙二维拓扑材料是理想的。因此基于第一性原理,我们提出了具有量子自旋霍尔效应(QSH)的二维六角晶格XBY(X=Sn/Pb,Y=N/As/Pb)材料。我们通过杨氏模量和泊松比的分析与声子谱的计算评估了结构良好的稳定性,在此基础上计算并观察到结构的能带在费米面的高对称点Γ点处存在一个接近零带隙的狄拉克锥,具有较高的费米速度,在考虑自旋轨道耦合的情况下,SnBN在Γ点处的锥打开了34 me V的带隙,而PbBP/As打开了超过200 me V较大的带隙,同时发现轨道成分发生反转;接下来的边缘局域态密度验证了XBY(X=Sn/Pb,Y=N/As/Pb)结构均产生了拓扑相变,通过计算拓扑不变量Z=1检验了其拓扑性质。经验证,结构的拓扑性对外部应变表现出一定的鲁棒性。此外,我们发现结构的拓扑性在以半导体BN为衬底的异质结上也依旧稳定存在。最后,基于结构能带特性与非平庸的拓扑性,我们以SnBN为例计算了其各向异性的输运性质并在I-V曲线上观察到有趣的负微分电阻效应。以上结果为新型低功耗自旋电子器件的研究提供了一种新思路。其次,除了上述自旋自由度的研究,能谷自由度作为赝自旋也被定义为一种自由度,具有这种自由度的谷材料因丰富的谷对比物理特性,具备很高的研究价值。为此我们提出了一种稳定的新型二维大带隙半导体谷电子学材料HfTe X(X=I/Br),经第一性原理系统的计算发现,HfTe IBr薄膜中内在的反转对称性破缺和强自旋轨道耦合导致在K和K’点的不等价谷中出现了显著的自旋-谷耦合效应,这不仅导致了谷对比的传输特性,而且还导致了自旋-谷耦合的光学选择规则。此外,应变可调的谷电子学具有广阔的应用前景。我们发现在HfTe IBr材料中,保护C晶格对称性的面内双轴应变能够调节带隙和自旋分裂以及Berry曲率,这将大大提高载流子的横向速度以减少激发的载流子复核,从而提高谷霍尔器件的效率。最后我们预测,可以通过掺入磁性元素或是构建异质结来实现更加优异的谷极化特性,所以作为通过可由应变控制的具有谷—自旋霍尔效应和谷的旋光选择性的候选物材料,本研究对象有望在实验中成为谷电子学在信息编码和处理方面的潜在应用。最后,由于磁性材料在信息的储存、传输等方面起到重要作用,特别是磁性与电子特性可以加以灵活调整的二维高温铁磁性材料,成为当下设计新型自旋电子器件的理想研究对象。但多数二维材料都不具备磁性加之理想的铁磁性薄膜材料十分有限,所以寻找二维本征磁性材料成为自旋电子学领域的目标。为此,基于上述二维六角晶格HfTe X(X=I/Br),我们提出稳定的IrTe I单层具有本征铁磁性。首先,无虚频的声子谱与形成能计算检验了结构优异的稳定性,计算杨氏模量和泊松比来评估了结构优异的力学性能,通过薄膜的剥离能来预测IrTe I单层制备的合理性。计算表明基态的IrTe I单层表现出固有铁磁性和强的面外磁各向异性。全空间的磁各向异性能计算证明结构具有垂直于磁各向同性平面的面外易磁化轴,对应的磁各向异性能高达0.512 me V/Ir,因此它的居里温度预计高达273 K,表明室温下应用的可行性。更重要的是,载流子掺杂可以进行平面内到平面外的易磁轴切换,实现了这种二维系统中可以有效控制自旋注入/探测。此外,采用双轴应变可以实现铁磁和反铁磁状态的转换。这些发现不仅扩大了二维磁性材料的范围,而且为未来多功能自旋电子器件的应用提供了一个理想的平台。

关键词： 开放量子系统   双量子点   非马尔可夫   非平衡输运  

摘要： 为了更好的理解开放量子系统中的非马尔可夫动力学,人们开发了许多不同的方法,而级联运动方程(Hierarchical equations of motion,HEOM)理论就是其中之一。最早期的HEOM理论仅适用于描述简单的玻色库系统与环境耦合的非马尔可夫效应。基于此背景进一步发展了高斯环境下非微扰的电子输运的HEOM以及耗散子运动方程(Dissipaton equation of motion,DEOM)理论。特别地,DEOM理论不仅涵盖了已有的HEOM理论,同时还引入了杂化库的耗散子分解方法,将开放量子系统的实时动力学进一步扩展到相互作用的电子库子空间。所以,DEOM理论不仅能研究任意系统-环境的耦合强度、任意库仑相互作用强度、任意含时电压以及含时外场下的量子输运电流和非平衡动力学,还能够用于研究开放量子系统的非平衡输运在各个体系下的电流涨落噪声谱特征。在此基础上,根据能量离散的时间局域运动方程以及DEOM理论中提出的耗散子代数,我们论文第一个研究工作是进一步发展了一个能有效计算弱耦合下顺序隧穿介观系统中非对称噪声谱的新方案,得到了一个结构优美、易于应用的通用公式。该公式可以用于计算弱耦合条件下包含非马尔可夫效应的非对称噪声谱,能够清晰地展示对称噪声谱中所缺失的非平衡吸收和发射过程的详细信息,涉及的所有超算子均有明确定义。此外,运用我们发展的新方法研究了具有点间库仑相互作用的串联双量子点输运电流的量子噪声谱,证明了典型的非马尔可夫台阶和相干拉比信号。我们发现,当本征能级靠近偏置电压窗口时,噪声谱在吸收和发射部分的拉比信号会表现出显著的不对称行为。同时,点间的强库仑相互作用会增强噪声谱中的相干拉比信号。另一个研究工作是,我们基于DEOM方法研究了具有点间跃迁及有限点间库仑相互作用的并联双量子点的非平衡输运体系。我们数值计算了该体系的量子非平衡动力学及其输运电流噪声谱。我们发现,较大的点间跃迁会改变偏置电压窗口内本征输运通道的数量,从而改变电荷相干动力学演化。所有的这些相干动力学信息都可以从噪声谱中提取出来,反映在噪声谱的拉比频率处。这个相干拉比信号可以通过量子点间相干耦合、量子点间库仑相互作用、AB(Aharonov-Bohm)磁通共同调制。最后,本论文研究的双量子点的非平衡输运及其动力学问题,对于固态量子计算机和量子信息中电荷量子比特的测量与制备具有实际意义。

关键词： 量子自旋液体   狄拉克半金属   超快光谱   准粒子动力学   结构相变  

摘要： 飞秒激光超快光谱是研究材料微观自由度（如自旋,电子,晶格相互作用等）动力学过程的重要实验手段,其在狄拉克半金属、量子自旋液体和新型超导体等材料的动力学过程研究中也扮演着重要角色。本文以飞秒激光泵浦-探测技术作为主要研究手段,研究了狄拉克半金属PdTe2、PtSe2和量子自旋液体候选材料α-RuCl3的准粒子动力学,主要研究结果如下:1、基于超快光谱技术,研究了狄拉克半金属PdTe2单晶随温度变化的超快准粒子动力学过程。定量分析表明,电子-声子热化导致亚皮秒时间尺度的快速弛豫过程（τ_f）;以及由声子辅助的电子-空穴复合过程,此过程的弛豫时间相对较慢（τs）,约为7-9.5 ps。随后,结合变温泵浦-探测和变温拉曼光谱实验,分析了PdTe2典型声子模式,Te原子的面内（Eg）和面外(A1g)振动,对电子弛豫过程的影响。结果表明,纯失相在弛豫过程中起着重要的作用。对电子-声子耦合常数的进一步分析表明,A1g模式对超导电性有很大的贡献,高频声子也参与了库珀对的形成。我们的实验结果将有助于促进对PdTe2复杂超导电性的理解。2、基于变温泵浦-探测技术,开展了二维PtSe2薄膜超快载流子动力弛豫过程。二维PtSe2薄膜的瞬态反射率曲线存在温度、薄膜厚度依赖性。结果表明厚度为12层的PtSe2-12薄膜弛豫时间随着温度的升高而增大,而厚度为24层的PtSe2-24薄膜弛豫时间随着温度的变化几乎不变。根据RT公式拟合振幅随温度变化的曲线,得到厚度为PtSe2-12薄膜样品在温度130 K以下有能隙打开,能隙大小为44me V。PtSe2-24薄膜样品在温度130 K以下也有能隙打开,能隙大小为7 me V。该结果为理解二维PtSe2材料层数依赖的带隙特征和类金属特性提供了证据。3、基于变温泵浦-探测和变温拉曼光谱技术,研究了量子自旋液体候选材料α-RuCl3单晶结构相变与其受激电子弛豫过程的内在联系。结果表明,在高温下（130 K-250 K）α-RuCl3单晶受激载流子超快动力学弛豫过程由热激发导致的快过程和与面内结构相关的中间过程组成。在168 K和60 K附近,中间过程对应的弛豫时间发生了两次明显跳变,前者可归因于晶体结构从ABC堆叠向ABAB堆叠转变,后者则是由于晶体结构彻底转变为ABAB堆叠的单斜晶系而引起;在120 K及以下,α-RuCl3由常规顺磁态转变为Kitaev顺磁态,表现为增加了一个与Z2规范场相关的弛豫过程（慢过程）。此外,在奈尔温度（8 K）附近,磁相变导致三个弛豫过程的振幅和弛豫时间都发生了突变。超快光谱实验结果为研究α-RuCl3的磁相变和结构相变提供了有力的证据,有助于进一步证明α-RuCl3是Kitaev量子自旋液体材料。图56副,参考文献201篇

关键词： 量子反常霍尔效应   第一性原理计算   瓦尼尔函数   卤化物钙钛矿   过渡金属氧化物  

摘要： 随着量子霍尔效应的发现,与拓扑相相关的研究逐渐成为凝聚态物理中最有活力的领域。作为一种具有代表性的拓扑相,在零磁场下即拥有量子化霍尔电导的量子反常霍尔效应于1988年首次在理论上由物理学家邓肯·霍尔丹(Duncan Haldane)提出。但较为苛刻的实现条件使其一直停留在理论研究层面。随着新型拓扑材料的发现,量子反常霍尔效应最终在实验中被观测到。至今,量子反常霍尔效应已经在:(ⅰ)磁性掺杂拓扑绝缘体;(ⅱ)本征磁性拓扑绝缘体;(ⅲ)摩尔超晶格异质结三种系统中被观测到。由于量子反常霍尔效应具有鲁棒性极强的无耗散手性边界态,其实现对于构建下一代低功耗电子器件具有重要意义。此外,在量子反常霍尔效应的基础上还可以实现手性拓扑超导和拓扑磁电效应等重要的物理效应。因此,对量子反常霍尔效应的研究是很重要的。虽然量子反常霍尔效应的研究已经取得一系列重要突破,但是其实验观测温度一直停留在几十开尔文的量级,离实际应用还有不小差距。目前已实现量子反常霍尔效应的体系已不具备进一步提升观测温度的潜力。因此,需要更深入的理解相关内在机制和探索新的材料系统才可能使量子反常霍尔效应向实用化迈进。除了提升观测温度,实现高陈数的量子反常霍尔效应也是一个重要课题。因为高陈数意味着系统能够提供更多无耗散的手性边界态,这对提高量子反常霍尔器件的性能起到关键作用。直到现在,大部分已实现的量子反常霍尔效应的陈数都仅为1。本论文的主要工作就围绕这两个主题展开。在第一部分的工作中,我们利用第一性原理计算的方法设计了一个二维卤化物钙钛矿材料家族A3B2C9(A=Rb,Cs;B=Pd,Pt;C=Cl,Br)。通过对电子结构和磁性分析发现,它们都属于XY型铁磁半金属(half metal),在第一布里渊区K点处有一个自旋极化的狄拉克点。当面内磁化破坏了所有镜面反射对称性时,自旋轨道耦合作用在Rb3Pt2Cl9、Cs3Pd2Cl9和Cs3Pt2Cl9中能打开具有量子反常霍尔效应的能隙。这三种材料中拓扑非平庸的能隙分别达到93 meV、69 meV和103 meV。如果系统的磁化方向被调控到z方向,它们拓扑非平庸的能隙将进一步增加到100 meV、99 meV和137 meV。此外,它们的Berezinskii-Kosterlitz-Thouless临界温度都达到了 248 K以上。因此,有希望在该类型材料中实现观测温度接近室温的量子反常霍尔效应。在第二部分的工作中,我们利用第一性原理计算的方法设计了两种单层过渡金属氧化物NiAsO3和PdSbO3。这两种材料同样属于XY型铁磁半金属。此外,沿着第一布里渊区内Γ-M高对称线,在费米能级上出现了一个自旋极化的狄拉克点。由于系统具有三重旋转对称性(C3)和空间反演对称性,一共会出现六个狄拉克点。我们发现在考虑自旋轨道耦合作用后,通过改变它们的磁化方向可以实现陈数可调的量子反常霍尔效应。当磁化处于x-y面内且破坏了所有镜面反射对称性时,系统处在C=±1的低陈数相中;而当磁化偏离x-y平面一定角度后,系统将从低陈数相进入C=±3的高陈数相区。我们进一步使用基于瓦尼尔(Wannier)轨道构建的紧束缚模型理解了整个相变的过程,并且建立了磁化导致的拓扑相变的相图。这一部分的工作为在实际应用中实现陈数可调的量子反常霍尔效应提供了一个理想的平台。