关键词： 超导量子比特   退相干   二能级系统   准粒子   约瑟夫森结  

摘要： 超导量子电路由超导的电容、电感、约瑟夫森结、传输线构成,在超低温下表现出宏观量子效应.由于超导体自身的耗散极低,超导量子电路的一个重要应用研究方向是具有长相干时间的超导量子比特.超导量子电路沿用了传统集成电路的微纳米制造工艺,包含多个超导量子比特的芯片也能进行规模化加工和封装.但是,在超导量子电路的结构设计、材料制备、芯片制造、工作环境等各个环节都会引入耗散通道,限制了超导量子比特的相干性.从微观机理上分析,这其中大部分通道都与量子电路材料及表界面相关,因此从材料和工艺出发,全方位探索高质量超导量子电路的制备是进一步推进其应用的必然趋势.

关键词： 复合材料   微波吸收材料   溶剂热反应   X波段   中空结构  

摘要： 将二氧化硅作为模板,通过原位聚合-溶剂热-煅烧工艺合成中空碳/Fe_(3)O_(4)磁性量子点复合材料,通过改变硝酸铁的添加量即相对碳含量来调控复合材料的电磁参数从而调节其微波吸收性能。使用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)表征了材料的结构和形貌,用拉曼光谱表征了材料的内部结构缺陷和相对石墨化程度,使用X射线晶体衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征了材料的晶体结构和化学组成。结果表明,厚度为2.55 mm的材料具有7.06 GHz的最大有效吸收带宽(EAB),最小反射损耗值(RLm in)可以达到-43 dB。这种材料优异的微波吸收性能,主要源自于其电磁匹配特性以及介电-磁损耗的协同作用。

关键词： 酶解木质素   碳量子点   荧光材料   紫外屏蔽性   抗氧化性  

摘要： 碳量子点（CQDs）,作为一种新兴的“零维”碳材料,因其良好的水溶性、光稳定性、光致发光可调谐和低细胞毒性等特点,成为一种有前景的替代材料,受到人们的广泛关注。然而,以生物质废弃物为原材料制备CQDs,节约成本,但其光学性能较差,导致其应用受限。为了实现CQDs的低成本制备,同时具备优异的光学性能。本论文以废弃的酶解木质素为碳源,通过工艺优化和有机酸催化等方式获得具有优异光学性能的木质素基CQDs,并对木质素基CQDs的功能化应用进行了有效尝试。通过透射电镜、傅里叶变换红外光谱、扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见分光光度计和荧光分光光度计等技术研究了水热条件、有机酸类型以及有机酸添加量对CQDs表面形貌、结构和光学性能的影响。主要研究结论如下:（1）以废弃物酶解木质素为碳前驱体,通过绿色便捷的一步水热技术合成发出蓝色荧光的木质素基CQDs。采用单因素变量法,分别研究了酶解木质素（碳源）浓度、水热温度和水热时间对CQDs荧光强度的影响。确定了CQDs最佳合成工艺:酶解木质素浓度为50 mg/m L,水热温度为220℃,水热时间为12 h。其次,研究了CQDs的形貌、粒径、结构组成及其荧光性能受外界p H值的影响和对重金属Fe3+的荧光猝灭效应。结果表明:木质素基CQDs的粒径约为7 nm,尺寸分布均匀。CQDs表面富含氧基官能团羟基和羧基,具有良好的水溶性和光致发光性能。CQDs具有一定的p H响应特性,并对Fe3+有荧光猝灭效应。木质素基CQDs可作为荧光探针和荧光传感器,为其在食品包装检测等领域的广泛应用提供思路。（2）在第一章节的基础上,添加柠檬酸（CA）、DL-苹果酸（DLMA）和草酸（OA）三种有机酸催化改性酶解木质素。HR-TEM分析表明,有机酸改性的CQDs比木质素基CQDs（EHL CQDs）具有优异的水溶性和更小的粒径。特别地,柠檬酸修饰改性的CQDs（CA-EHL CQDs）粒径最小且尺寸分布最均匀,平均粒径为3.1 nm。荧光强度增加到500%,荧光量子产率（QY）从0.8%提高到4.5%。此外,本研究开发了一种具有蓝色荧光、紫外线屏蔽和抗氧化性能的CQDs/PVA纳米复合材料,其在信息保护、防伪材料、食品包装等领域具有广阔的应用前景。（3）在前两章节的基础上,进一步研究柠檬酸的添加量对CQDs荧光强度和量子产率的影响,以找到柠檬酸的最佳添加量。结果表明:酶解木质素和柠檬酸的质量比为5:4时,0.8CA-EHL CQDs具有优异的荧光性能。与EHL CQDs相比,0.8CA-EHL CQDs的粒径最小且尺寸分布狭窄,粒径大小约为2.4 nm。荧光强度增加到610%,荧光量子产率从0.8%提高到5%。另外,0.8CA-EHL CQDs/PVA荧光纳米复合材料也具有优异的可视性、紫外线屏蔽性能和抗氧化性能,可应用在信息保护、防伪材料、食品包装等领域。

关键词： 拓扑量子计算   Majorana零能模   InAsSb纳米线   安德烈夫束缚态   微纳加工  

摘要： 在过去的几十年里量子计算吸引了人们大量的关注,并成为非常重要的研究领域。量子器件是实现量子计算的基础,制备量子器件的关键就是制备可操控的量子比特,然而量子比特退相干为量子计算的研究带来了巨大障碍。由于Majorana准粒子受到拓扑保护,在交换操作下表现出非阿贝尔的统计性质,因而有望以此制备既可操控又受到拓扑保护的量子比特,实现拓扑量子计算。在凝聚态领域中,Majorana零能模可以出现在很多系统中。由于安德烈夫束缚态的行为与Majorana零能模的行为非常相似,在很大程度上会带来干扰,因此研究安德烈夫束缚态对Majorana零能模的标定具有重要意义。本文主要介绍了一维半导体-超导体复合器件的制备及探测,并对原有工艺进行了改进,排除了量子点的干扰:第一章介绍了在一维纳米线中探测Majorana零能模存在的理论依据和实验背景,以及对一维纳米线复合器件进行的制备与测量的方案,并简述其取得的一些成果。第二章介绍了InAsSb纳米线的生长方法,详细讲述了复合器件的加工工艺,介绍了微纳加工的设备及工作原理,测量方案与低温测量平台。第三章介绍了我们对纳米线复合器件的低温测量,研究了安德烈夫束缚态在磁场与电场下的演化行为,探测到超导能隙库仑振荡以及对磁场无响应的安德烈夫束缚态,并对以往实验工艺进行了改进,排除了量子点的干扰。第四章对一维纳米线体系中探测Majorana零能模的器件结构与实验方案进行展望,对纳米线构建新型结构器件探测Majorana零能模与安德烈夫束缚态的方案进行了讨论。

关键词： 碳量子点   植物废弃物   两步法   一锅水热法   复合材料  

摘要： 太阳能水蒸腾是一种解决水资源缺乏的有效手段,通过引入碳点（CDs）来提高太阳能热转换效率已被广泛研究。但是,目前关于合成碳量子点/生物质复合材料用于太阳能水蒸腾的报道仍然十分有限。因此,本论文中提出两种方法用于合成碳量子点/碳化生物质复合材料用于太阳能水蒸腾:两步法和一锅水热法。 本文利用植物废弃物（柚子皮,橙子皮和橘子皮）,通过两步法制备了碳量子点-碳化柚子皮复合材料（CDs-CPP）,碳量子点-碳化橙子皮复合材料（CDs-COP）,碳量子点-碳化橘子皮复合材料（CDs-CMP）。在1Kw·m-2的模拟太阳光强下,CDs-CPP的水蒸腾速率是1.53 Kg·m-2·h-1,是同条件下纯水(0.51 Kg·m-2·h-1)的3倍。CDs-COP和CDs-CMP的水蒸腾速率分别是1.5 Kg·m-2·h-1和1.25 Kg·m-2·h-1,是同条件下纯水(0.54 Kg·m-2·h-1)的2.8倍和2.3倍。 利用一锅法水热制备的碳量子点@碳化柚子皮复合材料（CDs@CPP）,碳量子点@碳化橙子皮复合材料（CDs@COP）,碳量子点@碳化橘子皮复合材料（CDs@CMP）。在1 k W·m-2的模拟太阳光强下,CDs@CPP的水蒸发速率可达到2.43 Kg·m-2·h-1,是纯水的水蒸腾速率(0.51 Kg·m-2·h-1)的4.76倍。同时,CDs@COP和CDs@CMP的水蒸发速率可分别达到1.82 Kg·m-2·h-1和1.76 Kg·m-2·h-1,是纯水(0.54 Kg·m-2·h-1)的3.37和3.30倍。 这项工作为碳量子点与碳化植物废弃物相结合用于太阳能水蒸腾,以实现高效的太阳能蒸发,提供了一个新的方向。

关键词： 二维材料   纳米片场效应管   自旋场效应管   半导体量子点   能谷电子学   建模仿真   非平衡格林函数   量子输运  

摘要： 当今,飞速发展的信息技术产业对中央处理器芯片性能和集成度的提升不断提出新的挑战,延续“摩尔定律”面临前所未有的压力。为了在互补金属氧化物半导体(CMOS)技术下继续“摩尔定律”,纳米半导体晶体管的尺寸正不断接近材料的物理极限,其中越发显著的量子效应严重影响器件的工作性能;因此,近年来针对半导体材料和器件中量子特性的研究成为学术界和工业界关注的焦点。这些研究一方面努力克服传统的晶体管逻辑元件中量子效应带来的负面影响,另一方面不断尝试利用半导体材料中新奇的量子特性,探求传统CMOS技术之外的逻辑计算发展路线,从而衍生出基于电荷自旋、能谷自由度以及量子叠加原理的解决方案。因此,针对以上这些技术路线中的新型纳米半导体逻辑元器件,本论文在其量子特性及设计应用方面展开了建模仿真和实验研究,主要研究工作和创新点归纳如下:1.针对纳米尺度下遭遇显著量子隧穿和量子约束效应的新一代场效应管,完成了建模仿真及分析研究。(1)自主开发了实空间非平衡格林函数量子输运仿真工具,细致地研究了7 nm沟道长度下超薄体MOSFET中的量子约束和量子隧穿效应;分析了器件的电容-电压特性,并在其基础上研究了器件的CMOS基准性能表现,表征了寄生效应对短沟道器件的影响;清晰地揭示了空穴输运的物理机制,深入探究了沟道材料、几何尺寸、晶向配置、应力应变和晶格散射对短沟道器件整体性能的影响,为器件的设计优化提供理论指导;(2)建立了模空间降阶后的非平衡格林函数量子输运仿真方法,针对亚5 nm技术节点下的堆叠纳米片环栅MOSFET,研究了纳米片宽度和晶向配置的混合量子效应;创新性地通过统计学方法,表征了纳米片宽度的工艺偏差对堆叠纳米片FET阵列整体性能的影响;通过与同技术节点下的FinFET架构比较,分析了纳米片晶向配置、堆叠数量、沟道宽度和间距的优化方案;(3)考虑到量子约束和晶向配置的重要影响,构建了目前首个准确且较为全面的纳米片FET空穴迁移率理论模型,其中清晰地揭示了声子、带电杂质和粗糙表面散射机制的物理图像;分别考虑不同器件配置、单轴应力、杂质浓度、界面粗糙度、工作温度等参数的影响,从理论上评估了硅和锗纳米片FET的低场空穴迁移率特性及变化规律。2.针对基于二维材料自旋和能谷等量子特性的自旋场效应管和量子点,完成了建模仿真及分析研究。(1)建立了基于动力学自旋Bloch方程的自旋输运仿真框架,研究了二维材料中的自旋驰豫和退相干;在此基础上,开展了目前首个二维半导体自旋FET相对于其MOSFET的性能基准评测,为实现二维材料自旋逻辑电路的材料、工艺和器件工程提供了实用的设计指导和实施标准;(2)对二维半导体材料中的自旋和能谷电子学进行了密度泛函理论(DFT)研究;在其基础上,首次建立了精确到第三近邻相互作用的二维半导体量子点紧束缚模型,开发了基于薛定谔-泊松自洽求解的量子点仿真工具;针对不同二维半导体的静电学量子点,准确地仿真了低温下自洽的量子点分立能级结构,深入地研究了量子点形态、尺寸、缺陷原子和磁场调控效应,为其中量子比特的设计优化提供高效的仿真平台和理论指导。3.针对新一代纳米片晶体管架构和二维材料自旋晶体管设计方案,成功地实验制备了结构完整且性能良好的石墨烯/WS/石墨烯横向异质结FET,并对其进行了系统的理化性质表征与电学性能测量;完成了将二维材料应用于新型纳米逻辑元器件的实践,验证了采用二维材料实现纳米片沟道FET和自旋FET的可行性。

关键词： 钙钛矿量子点   聚合物   发光线材   3D打印   光学性能  

摘要： 增材制造技术（3D打印）作为工业4.0的重要标志,以其成型快、灵活性高等优势,被认为是可以推动新一轮工业革命的重要契机。熔融沉积成型（FDM）技术作为应用最广泛的3D打印技术,在3D打印发展中的起着至关重要的作用。然而,作为核心组件之一的FDM 3D打印线材却存在着功能性单一的缺点,并逐渐成为制约FDM打印技术发展的关键因素之一。将纳米材料加入到聚合物基线材中,开发出具有功能特性的复合材料并应用于线材制备中可极大促进FDM打印技术的发展。钙钛矿量子点因其光电性能优异及低成本和可加工性,在光伏、发光器件方面拥有巨大的潜力。本文通过将钙钛矿量子点（PQD）与热塑性聚合物聚己内酯（PCL）结合,制备具有光致发光特性的PQD-PCL复合材料,并加工成3D打印线材,最终组装LED器件。结论如下:（1）通过原位合成法和化学混合法,将钙钛矿量子点封装到PCL聚合物中,并研究合成出的两种复合材料的光学性能和稳定性。结果表明,相较于化学混合法,原位合成法制备的PQD-PCL复合材料具有更高的光致发光量子产率（PLQY）和光、水稳定性。接着,研究了原位合成法中PCL的添加量对生成PQDs的形貌和发光性能的影响,结果表明随着PCL含量的增大,合成的钙钛矿量子点尺寸变小,也更易于出现团聚,导致PLQY降低。（2）研究了PQDs的嵌入对PCL的热性能和力学性能的影响,结果表明高温下PQD的团聚以及PQD与PCL基体之间较差的结合导致了PQD-PCL复合材料较纯PCL热转变温度的降低和力学性能的下降。其中当复合材料中PQD浓度较高时,其断裂模式由纯PCL的塑性断裂转变为脆性断裂。另外,将PQD-PCL复合材料加工成荧光FDM线材和荧光物体,并利用3D打印机打印PQD-PCL薄膜,进一步结合紫外LED芯片制备绿光LED,结合蓝光LED芯片和红色K2Si F6:Mn4+荧光粉制备白光LED,证明了PQD-PCL荧光线材在光电领域中巨大的潜力。（3）通过将钙钛矿前体混合研磨合成MAPb Br3量子点,并研究它们的发光性能。结果表明,研磨法制备出钙钛矿量子点具有较大的粒径及PL半峰宽,且PLQY为5.4%。通过加入KI可以使得碘离子替换MAPb Br3量子点中的溴离子,制备出MAPb I3量子点。另外钾离子还可充当封端配体,钝化量子点表面缺陷使得PLQY增大至23.9%。将MAPb Br3粉末与PCL粉末机械混合制备FDM线材,进一步打印荧光薄膜后与紫外LED芯片结合制备绿光LED,验证了机械混合法制备荧光线材策略的可行性。

关键词： 光热海水淡化   石墨烯量子点   碳结构组装体  

摘要： 海水淡化是解决淡水短缺问题的理想途径,开发出具有低能耗、低成本、可持续的太阳能海水淡化蒸发体系是解决问题的关键。碳基材料具有良好的太阳光吸收能力、优异的光热转换能力、高孔隙率以及热稳定性等优点,可用于光热海水淡化。石墨烯量子点(GQD)是碳材料家族的新成员,它是一种零维纳米材料,其平面圆盘构型提供了丰富的活性位点、高度可修饰的官能团赋予其可控的物理化学性质。其量子效应及尺寸效应使得GQD具有连续可调的吸光特性及能级结构,目前已经被广泛应用于光热治疗、太阳能电池、光催化等方向。目前对于GQD的研究大多集中在利用GQD与其他材料复合来提升性能方面,也有少数关于GQD形成组装体应用于电催化的报道。而关于GQD形成具有特定构型的组装体并衍生碳材料却鲜有报道。因此,本文从形成GQD组装体出发,探究GQD组装体的形成机制,进一步研究其衍生的碳纤维结构的光热转换性能。同时研究不同官能团对GQD组装体的形貌、结构以及性能的影响;进一步在组装体中引入金属离子形成碳纤维负载金属化合物,利用金属化合物和碳材料的协同作用提升光热转换能力,最后将所制备的材料应用于太阳能驱动的海水淡化。具体内容如下:(1)制备基于GQD组装体的碳纤维用于光热海水淡化。我们通过“自下而上”法,利用三硝基芘和尿素为原料,制备氨基修饰的石墨烯量子点(NGQD),并在水溶液中进行组装。利用现代显微技术观察发现组装体具有一维纳米纤维结构(NCNF),并通过共聚焦荧光显微镜、红外光谱、拉曼光谱等一系列表征技术探究其组装机制。将所制备的NCNF进行低温磷化处理,利用磷元素诱导组装体重结晶,得到磷、氮共掺杂的碳纳米纤维(P-NCNF),并用于太阳能驱动的海水淡化。实验发现,在一个太阳光强下,基于P-NCNF的光热材料表面温度上升至51.7℃,蒸发速率为1.5 kg m-2 h-1,光热转换效率达94.5%。此外,该材料还具有良好的脱盐率以及循环稳定性。同时探究了不同磷化温度以及不同厚度对于光热海水淡化性能的影响。(2)对GQD组装体衍生的碳纤维结构进一步优化,以提升其太阳能驱动海水淡化的能力。利用金属化合物纳米粒子的局域表面等离子体共振效应与碳材料的宽的吸收范围的特性,将碳纳米纤维与金属铜元素复合,并通过低温磷化法制备出磷化铜修饰的碳纳米纤维复合材料(NCNF-Cu3P)。通过现代显微技术观察该材料仍然保持有碳纤维组装体的一维结构。在一个太阳光强下,复合材料的温度短时间内提升至85℃左右,具有很高的光热转换能力。由于材料具有的亲水基团以及高的孔隙率,保证了水的运输。因此,该复合材料具有高的蒸发速率和光热转换效率,是太阳能海水淡化的理想材料。(3)拓展GQD中官能团的种类以进一步改性其电子结构及表面性质。首先制备出羧基修饰的石墨烯量子点(COOH-GQD),进一步嫁接不同种类的官能团,得到不同基团修饰的石墨烯量子点,经组装后,获得不同官能团修饰的组装体结构(GQD-Amide,GQD-Amide-CH3,GQD-Amide-CF3)。利用基团的供电子作用,在GQD的π和π*轨道中引入n轨道,调整GQD带隙,使其具有更宽的光吸收能力,并探究不同官能团对组装体形貌的影响。实验发现三氟对甲氧基苯胺修饰后的羧基石墨烯量子点(GQD-Amide-CF3)组装体衍生的碳结构具有最强的光吸收能力,在一个太阳光强下其温度升至57.3℃。其蒸发速率以及光热转换效率分别为1.32 kg m-2 h-1和82.9%。同时具有很高的脱盐率以及循环稳定性。为碳材料在光热海水淡化方向的应用提供新的思路。

关键词： Ag2S   量子点   异质结   助催化剂   光催化析氢  

摘要： 不可再生化石能源的过度依赖,不仅给自然生态造成了不可估量的破坏,而且导致了全球能源局势的紧张。因此,大力发展和科研攻关可再生绿色能源是大势所趋。利用人工半导体光催化剂将间歇性的太阳能转化为易储存和运输的氢能源（H2）被认为是克服能源短缺和环境危机的一种完美解决方案。Ag2S量子点（QDs）在继承Ag2S纳米颗粒（NPs）出色光学和化学性质的同时,又被量子点的量子尺寸效应赋予了一些新的优异特性和应用潜力。因此,本论文将Ag2S QDs和Ag2S NPs分别与g-C3N4进行复合,在比较两复合材料的光催化析氢活性的基础上,引申出对Ag2S QDs和Ag2S NPs特征的区别和对比。首先,通过自组装策略,将Ag2S QDs助催化剂锚定在g-C3N4的表面,成功制备了一种新型的0维/2维（0D/2D）异质结纳米复合材料（表示为Ag2S QDs/g-C3N4）。平均粒径约为5.8 nm的Ag2S QDs均匀且紧密地修饰在g-C3N4的表面。研究发现,负载量为0.5 wt%Ag2S QDs的Ag2S QDs/g-C3N4复合材料在405 nm处实现了约为471.1μmol·g-1·h-1的最高析氢速率,对应表观量子效率（AQE）为1.48%。如此显著的析氢活性远超未掺杂的g-C3N4,并且是Pt作为助催化剂的Pt/g-C3N4复合物的催化活性的2.04倍。增强的光催化性能归因于由量子尺寸效应引起的Ag2S QDs的能带展宽以及g-C3N4和Ag2S QDs助催化剂之间便捷有效的电荷转移。然后,报道了新型的Ag2S NPs/g-C3N4异质结光催化剂,其中平均直径约为20.8nm的Ag2S纳米颗粒（NPs）平均且匀称地锚定在二维g-C3N4的表面。令人惊喜的是,g-C3N4上负载6.0 wt%的Ag2S NPs能够取得约为465.1μmol·g-1·h-1的最佳析氢速率,这个数值远远高于纯净的g-C3N4的析氢活性。具有金属特性的小粒径Ag2S NPs助催化剂的引入和异质结构的构建促进了光诱导载流子的分离和转移、延长了光诱导载流子的寿命,从而赋予了g-C3N4显著提高的可见光照射下的光催化析氢活性。后续进一步提出了增强光催化析氢活性的机制。最后,发现Ag2S QDs/g-C3N4复合体系的光催化性能要优于Ag2S NPs/g-C3N4。究其原因,在于Ag2S QDs的独到优势。一方面Ag2S QDs具备粒径优势,更微小的粒径赋予复合体系更多的活性位点、更紧密的界面接触和更短的电荷转移路径;另一方面,量子尺寸效应引起的能带拓宽,使得Ag2S QDs的氧化还原电位更活跃。希望本研究能够助力光催化事业的发展,推动光催化应用的产业化。