关键词：
光热海水淡化
石墨烯量子点
碳结构组装体
摘要：
海水淡化是解决淡水短缺问题的理想途径,开发出具有低能耗、低成本、可持续的太阳能海水淡化蒸发体系是解决问题的关键。碳基材料具有良好的太阳光吸收能力、优异的光热转换能力、高孔隙率以及热稳定性等优点,可用于光热海水淡化。石墨烯量子点（GQD）是碳材料家族的新成员,它是一种零维纳米材料,其平面圆盘构型提供了丰富的活性位点、高度可修饰的官能团赋予其可控的物理化学性质。其量子效应及尺寸效应使得GQD具有连续可调的吸光特性及能级结构,目前已经被广泛应用于光热治疗、太阳能电池、光催化等方向。目前对于GQD的研究大多集中在利用GQD与其他材料复合来提升性能方面,也有少数关于GQD形成组装体应用于电催化的报道。而关于GQD形成具有特定构型的组装体并衍生碳材料却鲜有报道。因此,本文从形成GQD组装体出发,探究GQD组装体的形成机制,进一步研究其衍生的碳纤维结构的光热转换性能。同时研究不同官能团对GQD组装体的形貌、结构以及性能的影响;进一步在组装体中引入金属离子形成碳纤维负载金属化合物,利用金属化合物和碳材料的协同作用提升光热转换能力,最后将所制备的材料应用于太阳能驱动的海水淡化。具体内容如下:（1）制备基于GQD组装体的碳纤维用于光热海水淡化。我们通过“自下而上”法,利用三硝基芘和尿素为原料,制备氨基修饰的石墨烯量子点（NGQD）,并在水溶液中进行组装。利用现代显微技术观察发现组装体具有一维纳米纤维结构（NCNF）,并通过共聚焦荧光显微镜、红外光谱、拉曼光谱等一系列表征技术探究其组装机制。将所制备的NCNF进行低温磷化处理,利用磷元素诱导组装体重结晶,得到磷、氮共掺杂的碳纳米纤维（P-NCNF）,并用于太阳能驱动的海水淡化。实验发现,在一个太阳光强下,基于P-NCNF的光热材料表面温度上升至51.7℃,蒸发速率为1.5 kg m-2 h-1,光热转换效率达94.5%。此外,该材料还具有良好的脱盐率以及循环稳定性。同时探究了不同磷化温度以及不同厚度对于光热海水淡化性能的影响。（2）对GQD组装体衍生的碳纤维结构进一步优化,以提升其太阳能驱动海水淡化的能力。利用金属化合物纳米粒子的局域表面等离子体共振效应与碳材料的宽的吸收范围的特性,将碳纳米纤维与金属铜元素复合,并通过低温磷化法制备出磷化铜修饰的碳纳米纤维复合材料（NCNF-Cu3P）。通过现代显微技术观察该材料仍然保持有碳纤维组装体的一维结构。在一个太阳光强下,复合材料的温度短时间内提升至85℃左右,具有很高的光热转换能力。由于材料具有的亲水基团以及高的孔隙率,保证了水的运输。因此,该复合材料具有高的蒸发速率和光热转换效率,是太阳能海水淡化的理想材料。（3）拓展GQD中官能团的种类以进一步改性其电子结构及表面性质。首先制备出羧基修饰的石墨烯量子点（COOH-GQD）,进一步嫁接不同种类的官能团,得到不同基团修饰的石墨烯量子点,经组装后,获得不同官能团修饰的组装体结构（GQD-Amide,GQD-Amide-CH3,GQD-Amide-CF3）。利用基团的供电子作用,在GQD的π和π*轨道中引入n轨道,调整GQD带隙,使其具有更宽的光吸收能力,并探究不同官能团对组装体形貌的影响。实验发现三氟对甲氧基苯胺修饰后的羧基石墨烯量子点（GQD-Amide-CF3）组装体衍生的碳结构具有最强的光吸收能力,在一个太阳光强下其温度升至57.3℃。其蒸发速率以及光热转换效率分别为1.32 kg m-2 h-1和82.9%。同时具有很高的脱盐率以及循环稳定性。为碳材料在光热海水淡化方向的应用提供新的思路。
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