关键词： 超导器件   高温超导薄膜   超导量子干涉器件  

摘要： 超导纳米量子干涉器件是近年来发展起来的一种新型超导器件，通过现代微纳加工技术将其超导环缩小到纳米尺寸，构成高度灵敏的微观自旋探测器，理论上可以达到测量单电子自旋的灵敏度.同时，高温超导由于具有较高的临界温度和上临界场也备受关注.然而，相比于低温超导量子干涉器件，高温超导量子干涉器件的1/f噪声更加显著，这限制了其在低频下的应用.本文基于双晶衬底技术，通过聚焦离子束加工制备高温超导纳米量子干涉仪，并对其在液氦和液氮温区下的电学性能、4.2 K下的磁通噪声进行表征.实验发现，通过预先退火处理钛酸锶双晶衬底，可以有效改善衬底表面的粗糙度，进而优化高温超导纳米量子干涉仪的1/f磁通噪声.最终得到低频下（1 Hz）的磁通噪声灵敏度为4.9μΦ0/Hz1/2,比未事先预处理的小一到两个数量级，这对于推进高温超导纳米量子干涉器件在低频下的应用意义重大.

关键词： 量子点   超快光谱   电荷转移   能量转移   纳米复合材料  

摘要： 半导体量子点具有优异的光学和电学特性,使其在太阳能电池、三线态敏化、光催化等方面展现了巨大的应用前景。但是,强的量子限域效应使半导体量子点中光生电子和空穴波函数在空间分布上有很大重叠,使电子-空穴具有较高的复合速率,限制了其在光电转换及光催化等方面的应用。其次,尽管关于量子点敏化三线态能量转移的多种机理已经被提出,但是目前仍存在争论,观点尚未达成统一。针对以上问题,本论文采用超快光谱技术,对CdTe量子点-金纳米团簇（Au NCs）复合体系中有效的电荷分离以及CdTe量子点-蒽甲酸分子（ACA）杂化体系中三线态能量转移过程进行了详细的研究。本论文的主要内容如下:（1）采用高温热注入法在油相中合成了胶体半导体CdTe量子点。进一步通过配体交换的方法,使用巯基丙酸将CdTe量子点从油相转移到水相,获得了具有良好水溶性的CdTe量子点。采用溶剂法在室温下合成了精氨酸对6-氮杂-2-硫代胸腺嘧啶保护的金团簇（Arg/ATT-Au NCs）。通过稳态吸收光谱、稳态荧光光谱以及透射电子显微镜对合成的CdTe量子点和Au NCs进行了表征。CdTe量子点的激子吸收峰和发射峰位分别位于～620 nm和～640 nm,其尺寸为～5 nm。Au NCs在398 nm、467 nm以及496 nm处出现分立的能级吸收,其尺寸为～1.7 nm。（2）构建了CdTe QDs和Au NCs的纳米复合材料,研究了复合材料中超快载流子动力学及光电性能。通过稳态荧光光谱和时间分辨荧光光谱证明了复合材料中CdTe QDs和Au NCs之间形成了Type II的能带结构排列,有效促进了CdTe QDs和Au NCs间的光生电荷转移,从而提高了复合材料的光电流响应。飞秒瞬态吸收光谱的测量直接观测到了光激发下CdTe QDs到Au NCs的超快热电子转移过程。通过对数据分析发现,在530 nm激发下CdTe QDs到Au NCs的热电子转移速率为1.01×1013 s-1,转移效率为50%。该工作对发展基于半导体量子点和金团簇的光捕获和光电器件具有重要意义。（3）以CdTe量子点为敏化剂、ACA分子为三线态能量受体构建了CdTe QDs-ACA的杂化体系,研究了该体系中三线态能量转移（TET）路径和单线态氧产生特性。稳态和时间分辨光谱的结果表明,光激发下CdTe量子点到ACA分子的TET效率超过了80%。动力学分析清楚地揭示了CdTe QDs-ACA体系中存在热电子和热化电子交换介导的两个TET通道。在530 nm激发下,两个通道介导的TET效率分别为27%和85%。高效的TET使CdTe QDs-ACA杂化体系具有良好的单线态氧产生能力,产率可以达到～59%。这些发现有助于深入了解半导体量子点和有机分子界面的TET作用机制,对设计高效的基于半导体量子点敏化的三线态能量转移体系具有重要意义。

关键词： 二氧化锰   四氧化三锰   CdTe量子点   荧光-T1MR双模   定量分析  

摘要： 近年来研究发现,一些疾病的发病进程多与体内某种小分子浓度的变化密切相关,因此建立针对这些小分子的检测方法非常的重要。磁共振成像和荧光成像结合起来的双模成像探针具有高灵敏度和高空间分辨率的双重优点,具备可进行实时、原位、动态成像等特点,此磁共振/荧光双模成像探针非常适合对小分子进行检测,增强对疾病的识别和诊断能力。其中良好的生物相容性、优异的成像性能、高稳定性、尺寸可控、形貌可控的成像材料成为技术体系的核心内容,因此合成磁共振/荧光双模成像材料成为目前研究的活跃领域。本论文成功地合成了两种可实现磁共振/荧光双模成像的复合材料。材料一、通过分别合成CdTe量子点和BSA修饰的MnO2纳米片,再通过羧胺反应将CdTe量子点担载在纳米片上,得到MnO2/BSA/CdTe量子点复合物（MnBQ）。透射电镜结果表明所合成材料具有良好的分散性,形貌呈现为200 nm左右的圆形纳米片,高分辨透射电镜可见CdTe量子点和MnO2的晶格结构,这与XRD和XPS取得的结果相一致。此外磁共振成像和荧光光谱结果表明所合成材料具有良好的磁共振/荧光双模成像性能。通过优化实验条件,进一步提高了材料的成像性能,并采用圆二色谱探讨了合成过程中BSA构象的变化。细胞毒性和成像实验说明所合成的MnBQ毒性较低,具有良好的生物相容性和荧光成像性能。在此基础上,将MnBQ作为比率荧光-T1MR双模探针实现了对H2O2和Fe3+的定量分析,并对作用机理进行了详细的讨论。对H2O2检测的最低检出限,荧光检测为2.841μmol/L,MRI检测为43.85μmol/L。对Fe3+检测的最低检出限,荧光检测为0.7004nmol/L,MRI检测为0.2642 mmol/L,实现了对血清中的H2O2和Fe3+的定量分析。在实际样品分析中,该方法具有良好的选择性和回收率。材料二、通过一锅法合成了Mn3O4/GSH/CdTe量子点复合物（MGQ）。在此反应中谷胱甘肽是合成Mn3O4的还原剂,是负载Mn3O4和CdTe量子点的载体,又是探针体系中吸附目标分子的吸附剂。透射电镜结果表明,所合成材料为不规则的片状结构。高分辨透射电镜、XRD和XPS的结果证明Mn3O4和CdTe量子点分散于该复合物的纳米片上。磁共振成像和荧光光谱结果表明所合成材料具有良好的磁共振/荧光双模成像性能。由于磷酸可以和Mn3O4生成Mn2+,而Mn2+可以与量子点上的羧酸生成羧酸锰复合物,引起CdTe量子点的静态猝灭。而且磷酸的浓度与CdTe量子点荧光强度的降低之间具有良好的线性关系,对H3PO4检测的最低检出限,荧光检测为0.1608 nmol/L,MRI检测为0.02006 mol/L,并可用于实际样品中磷酸浓度的定量分析。

关键词： 耦合腔阵列   里德堡原子   Δ-型三能级原子   单光子量子路由器   量子网络  

摘要： 多通道量子路由器是量子网络的基础之一。双波导和多个原子耦合以及双波导与克尔非线性介质耦合的多通道量子路由器已经有所研究。本文通过双耦合腔阵列与多个原子耦合作为理论模型,分别解决独立控制频率和定向路由两个问题。针对独立控制转移和全透射频率问题,我们建立了一个量子路由器,该量子路由器模型由一个交叉耦合腔阵列构成,在中心腔中放置了两个具有里德堡相互作用的里德堡原子。在两个激发态间经典光场的作用下,一个由里德堡相互作用调节的三能级原子可以被视为一个量子发射器来路由光子。可以发现,两个里德堡相互作用对光谱有不同的影响。该量子路由器可以路由两种不同频率的光子,其中一种可以通过控制里德堡相互作用和拉比频率来关闭。我们还发现,一个特定频率的光子可以被透射,并且可以通过调节里德堡相互作用改变透射光子的频率。针对定向路由问题,我们建立的模型由两个耦合腔阵列与四个单腔构成,并在耦合腔阵列与单腔交叉的位置分别放置一个原子,形成多个节点腔。由于多个节点腔存在于量子路由器中,光子从入射端口到出射端口之间存在多个相互干涉的路径。在两个经典光场相位差的调控下,不同路径之间的相互干涉可以调整为相干相长或者相干相消,这导致了路由概率的增大和减小。通过研究,我们发现在特定参数条件下可以关闭部分输出端口,并且探究该现象产生的物理机制。同时还研究了拉比频率和耦合强度的取值对单光子路由概率的影响。我们还发现,通过不同路径间的相互干涉,可以实现从指定端口出射概率接近100%的定向路由。本文的研究结果为多通道量子路由器提供了新的理论方案,为量子网络建立提供了一定的理论支撑。

关键词： 石墨相氮化碳   表面碱化   CQDs   异质结  

摘要： 石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种新型的非金属半导体材料。在g-C3N4的结构中,C、N两种原子交替排列组成芳香环,整体结构类似石墨烯。石墨相氮化碳具有可见光响应、理化性质稳定、廉价易得、电子结构易于调控等优势。然而,g-C3N4本身的晶格缺陷导致光生载流子极易复合。表面调控作为一种重要的改性手段,对材料的表界面性质,尤其是对光生载流子行为改善有重要影响。但是,以往的碱化方案存在以下问题:碱化剂单一、钾盐使用量大导致在提纯环节难以去除,此外单纯碱化氮化碳光催化能力仍然有待提高等不足。针对以上问题,本研究采用双盐碱化以及在表面碱化氮化碳中引入碳量子点的策略加以改善。本文主要研究内容分为两个部分: 1.提出了一步法复盐碱性化策略。二氰胺为前驱体,通过改变KCl的掺杂量采用一步法合成了一系列的表面碱化石墨相氮化碳（g-C3N4）。研究考察了单盐（KCl、NH4Cl）及复盐（KCl配合NH4Cl）对碱化CN样品形貌结构、成分组成、光学性质以及光催化性能的影响。原位红外和XPS分析表明,CN结构中形成了新结构单元C≡N和（N）2C-OH,这表明g-C3N4原位表面碱化成功。原位表面碱化处理后,CN的能带结构得到优化、光吸收范围拓宽、光催化活性增强。其中,KCl用量为双氰胺两倍时的复盐碱化样品（CNK2.0）表现出最优异的光催化降解性能。其60min内对亚甲基蓝的降解效率可达83.39%,较纯g-C3N4提升了2.05倍。CNK1.5光催化还原Cr（Ⅵ）的活性最好,其60min时对Cr（Ⅵ）的还原率为47.1%,比纯g-C3N4提高了34.2%。表面羟基化和能带结构的优化是氮化碳在复合盐碱化后光催化活性增强的主要原因。 2.以柠檬酸为碳源,采用常规的水热法得到碳量子点溶液（CQDs）。将适量的双氰胺、氯化钾、氯化铵作为溶质,去离子水与CQDs的混合溶液作为溶剂,经混合、蒸发、煅烧处理成功合成了负载CQDs的原位表面碱化氮化碳异质结光催化剂,考察了CQDs负载量对碱化氮化碳光催化性能和能带结构等的影响规律。 通过多种表征手段（SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-vis、PL等）对复合光催化剂的形貌结构、化学组成、光电物化性质、表/界面电荷转移做了综合分析。分析测试结果表明,负载CQDs的原位表面碱性化氮化碳具有良好的可见光吸收能力,带隙能量从2.7 eV（CN）缩小到2.658 eV。g-C3N4表面碱化和负载CQDs联合的策略有效改良了异质结的界面电荷转移效率,抑制了光生电子空穴对的复合,增加了瞬态光生载流子的寿命,从而增强光催化活性。以亚甲基蓝（MB）溶液与四环素（TC）溶液作为废水中的有机污染物模型,考察所制备样品的光催化降解性能。结果表明,CNK/CQDs1:12复合材料的光催化最为突出,其在60 min内对MB和TC的降解效率分别为94.17和64.33%。自由基物种捕获实验说明,h+和·O2-是CNK/CQDs1:12光催化降解过程中主要的活性物质。

关键词： 量子点   金属有机骨架材料   光催化制氢   可见光驱动  

摘要： 传统制氢体系污染重、能耗大,利用半导体光催化剂在太阳光驱动下分解水释放H2已被视为将太阳能转化为化学能的先进策略。量子点作为一种0D纳米级半导体材料,因其三维尺寸均小于其对应的体相半导体材料激子玻尔半径的两倍,表现出吸收带宽、带隙可调、有效电荷转移距离短等独特优势,近年来在光催化等领域引起人们广泛的关注。尽管量子点具有不同于常规半导体的独特性质,但其本身也存在一些固有缺陷,如高表面势能引起的易聚集现象、高表面缺陷占比引起的不稳定问题、以及电荷转移距离短引起的光激载流子的快速复合等,其光催化活性仍未达到预期。本文采用方便、安全的方法将量子点封装到金属有机骨架中制备异质结构复合材料,提高量子点分散性的同时,其光催化制氢活性和循环稳定性也得到了有效增强。主要研究内容如下: （1）采用一锅法在高温高压条件下在水相中制备AgInS2量子点,再以此溶液为溶剂合成ZIF-8材料,得到封装了量子点的AgInS2QDs@ZIF-8半导体复合材料。作为一种常见的金属有机骨架材料,ZIF-8的沸石拓扑结构可有效抑制AgInS2量子点的团聚,提高材料的稳定性,同时提供大量活性位点;同时,ZIF-8中的锌元素能够与AgInS2量子点中的硫元素形成Zn-S键可作为电荷的捕获位点,极大的提高了载流子的转移速率。考虑到复合材料中Zn-S键对光催化制氢性能的提升,作者对AgInS2QDs@ZIF-8复合材料进一步处理,得到硫化过的复合材料AgInS2QDs@ZIF-8/ZnS。经测试表征发现,与单一AgInS2量子点材料相比,AgInS2QDs@ZIF-8材料的可见光制氢速率提高了五倍,而硫化则进一步将复合材料的光催化制氢速率提高了近十倍。 （2）考虑到AgInS2QDs@ZIF-8复合材料的带隙宽度较大,对可见光的吸收并不完全,本文将同样属于沸石咪唑酯骨架结构但禁带宽度更小的ZIF-67引入复合材料体系,通过调节材料的带隙宽度扩展光谱吸收范围。将量子点溶液与2-甲基咪唑混合,再按顺序加入含有Co2+和Zn2+的量子点溶液得到AgInS2QDs@ZIF-67/ZIF-8复合材料,经过测试表征及光生电子-空穴运动路径分析后发现,制备的复合材料可能具有Type-II结构,加速了光生载流子的分离和转移。在可见光驱动下,调节后的复合材料光催化制氢速率相较于调节前的AgInS2QDs@ZIF-8复合材料提升了五倍左右。

关键词： 金属有机框架   碳点   荧光传感   荧光探针  

摘要： 金属有机框架（Metal-organic framework,MOFs）,又称多孔配位聚合物（porous coordination polymers,PCPs）,是一类由金属离子和有机配体构成的配位化合物,具有高结晶度、孔径可调、结构清晰、功能化程度高等优点,是一种新型无机-有机杂化材料。MOFs由于其自身无机和有机分子的发光中心而引起了人们对开发优良发光材料的关注。MOFs内部的孔隙还可以用来封装大量的发光客体,这为MOFs材料提供了更广泛的发光性能。在本论文中,我们利用经典ZIF-8骨架中为平台,引入了不同的发光基团,得到光学复合材料,并将其作为荧光探针,进行一系列发光性能检测,使用粉末衍射、红外、紫外和透射电镜等测试对产物性能和应用进行测试,探索其在检测手性物质、生物小分子和胺类物质方面的应用。本论文的主要工作如下:1、在这项工作中,使用“一锅法”合成了ZIF-8骨架并成功向其中引入油溶性碳纳米簇（CNCs）,制成了稳定的复合材料CNCs@ZIF-8（1）。通过粉末衍射表征,证实了复合材料的PXRD图谱与理论模拟结果一致。这一结果还验证了1的结构稳定性与溶剂稳定性,证明1可以在多种溶剂中稳定存在。荧光表征和透射电镜（TEM）结果表明CNCs被成功封装在ZIF-8骨架中。此外,荧光性能检测还可以表明1能高灵敏度、高选择性地以“turn-on”和“turn-off”方式识别呋喃西林(NFZ,KBH:1.99×10～6M-1)和赖氨酸(Lys,Ksv:2.26×10～5M-1),检测限值较低（NFZ:0.0229μM;Lys:0.0096μM）,并且具有良好的重复效果。根据加入赖氨酸前后1表现出的荧光增强效应,可以将1+赖氨酸作为一种用于防伪的荧光墨水。2、在这项工作中,同样使用ZIF-8作为基础框架,在制备ZIF-8骨架的过程中加入手性碳量子点（CCQDs）,得到具有手性的复合材料CCQDs@ZIF-8（2）。粉末衍射表征（PXRD）不仅证实2的骨架被成功合成,同时证实它是纯的样品。2具有良好的稳定性,无论是在不同的溶液中,还是在叶酸的存在下,2都能保持结构稳定性。透射电镜（TEM）观察了2在吸附碳量子点前后的形貌变化,证明CCQDs能吸附在ZIF-8骨架中,且不会对ZIF-8结构产生影响。光致发光结果显示,2能在一系列手性物质中高选择性的分辨出叶酸(FA,KBH（D-FA）:9.82×10～4M-1,KBH（L-FA）:2.99×10～4M-1),对D-叶酸的响应尤其明显,两种构型的区分度KD/KL为3.28。此外,在抗生素中,2能有效区分呋喃西林(NFZ,KBH:3.29×10～4M-1)与其他物质。2在检测FA与NFZ方面具有高选择性、低检测限（D-FA:0.31μM,L-FA:4.36μM,NFZ:3.06μM）和样品重复利用性高的优点。由于加入FA和NFZ所带来的荧光增强效应,2可以被用作防伪材料的荧光墨水和混合基质膜。在实际应用中,2可以检测不同品牌叶酸的含量以及不同品牌牛奶中NFZ的含量。3、在这项工作中,对第二部分工作进行了拓展,使用“一锅法”合成了光学复合材料荧光素/CCQDs@ZIF-8（3）。3的粉末衍射表征（PXRD）结果与理论拟合结果一致,证明成功合成3,并证实了3是纯的样品。此外,我们也验证了3的结构稳定性,在多种有机溶剂中,3可以保持其骨架不变化,目标物也不会破坏3的结构。透射电镜（TEM）可以看到手性碳量子点附着在ZIF-8骨架中。光致发光结果显示,由于CCQDs与荧光素都具有特征发光,二者发光强度变化不同,可作为多种荧光探针。3可以高效鉴别苯二胺同分异构体中的对苯二胺以及区分氧化后的邻（OPD）、间（MPD）、对（PPD）苯二胺,这一结果在不同溶剂中的表现略有差别。作为比率型荧光探针时,3对于新配制的PPD的KBH为1.85×10～3M-1,检测限:8.51μM;对于氧化后PPD的“turn-off”光致发光现象的KSV为6.82×10～2M-1,检测限为0.112 mM;对于氧化后的MPD的“turn-on”光致发光现象的KBH为1.65×10～3M-1,检测限为35.03μM;对于氧化后的OPD的KBH为2.40×10～6M-1,检测限为0.105μM。同样可以将3制成荧光墨水用于防伪应用,并制作共混膜达到对苯二胺同分异构体的快速简便检测。

关键词： 钙钛矿量子点   发光材料   多孔框架材料   稳定性  

摘要： 金属卤化物钙钛矿量子点拥有出色的光学性能,包括可调的带隙、高荧光量子效率、极窄的发射半峰宽等。这些优点使得它在照明、显示、太阳能电池、Micro-LED等光电领域具有广阔的应用前景。然而,金属卤化物钙钛矿量子点具有较差的稳定性,在外界环境因素（光、湿、热等）的影响下会发生团聚和退化,这严重阻碍了金属卤化物钙钛矿量子点的实际应用。多孔框架材料具有孔隙率高、孔道可调和可定制功能化等特点,使其可作为包覆基质材料以提高钙钛矿量子点稳定性。因此,本论文选取多孔框架材料作为基质材料来包覆钙钛矿量子点,在提高稳定性的同时还获得提升的光学性能。一方面探索钙钛矿量子点在多孔框架材料中的限域生长,讨论孔洞结构对复合材料稳定性的影响;另一方面探究多孔框架材料本身特有的性质对复合材料光学性能的影响,探索复合材料的光电应用潜力。主要内容和结果如下:（1）利用物理混合法,将Cs Pb X3量子点嵌入到锌基金属有机框架材料（MOF-5）的介孔孔洞结构中。介孔MOF-5作为优秀的分散介质,隔绝外界环境对Cs Pb X3量子点的影响,从而提高了Cs Pb X3量子点的稳定性（热稳定性、储存稳定性、光稳定性）和抗阴离子交换性。将制得的Cs Pb X3@MOF-5复合材料与蓝光LED芯片结合,制得宽色域（124%NTSC）和低色温（3607 K）的暖白光LED,为其在LED应用领域拓展新思路。（2）通过原位生长策略,在具有蓝光发射的铟基金属有机框架材料（ZJU-28）的介孔孔洞结构中限域生长Cs Pb X3量子点。制得的Cs Pb X3@ZJU-28复合材料具有双发射性能,其中宽带蓝光发射归因于ZJU-28中有机配体的π-π*跃迁,而窄峰发射归因于Cs Pb X3量子点的激子发射。该复合材料的发射光谱既表现出对激发波长的依赖性,又表现出温度依赖性,这使得该复合材料在防伪和温度传感方面具有潜在的应用前景。此外,ZJU-28基质封装使Cs Pb X3量子点的稳定性显著提高。利用Cs Pb X3@ZJU-28复合材料制得高显色指数（84）和低色温（3748 K）的暖白光LED,展现出其在LED应用中的吸引力。（3）利用双层包覆策略,在具有规则有序介孔孔道的铈基金属有机框架材料（Ce-MOFs）中限域生长Cs Pb X3量子点,并进一步包覆薄层Si O2,制备得到高效稳定的Cs Pb X3@Ce-MOF@Si O2复合材料。Ce-MOF@Si O2双层保护壳保护内部嵌入的Cs Pb X3量子点免受外部环境因素的影响,从而有效地提高了稳定性。此外,光学模拟结果表明,Ce-MOFs的特殊孔道结构对内部量子点光具有很强的波导效应,抑制重吸收损失,提高Cs Pb X3量子点的光转换效率。利用Cs Pb X3@Ce-MOF@Si O2复合材料作为光转化材料所制备的白光LED具有87.8lm/W的超高光效,在同类钙钛矿基白光LED中名列前茅,显示了其在光电领域的巨大应用潜力。（4）利用化学键锚定效应,在巯基修饰的共价有机框架（COF-SH）的有序孔道中限域生长Cs Pb X3量子点。COF-SH基质与Cs Pb X3量子点之间的强S-Pb化学键将Cs Pb X3量子点牢牢地锚定在COF-SH的孔道中,阻止了钙钛矿量子点的团聚,同时又消除了钙钛矿量子点的非辐射陷阱中心。因此,制得的Cs Pb X3@COF-SH复合材料具有高的荧光量子效率（81.5%）和显著提高的稳定性。此外,利用Cs Pb X3@COF-SH复合材料构建的白光LED具有优秀的光学性能和良好的工作稳定性,表现出其在LED中优异的应用潜力。

关键词： 金属等离子共振   异质结   光电催化   电子转移   能量传递  

摘要： 为了解决严峻的能源和环境危机问题,寻求一种先进的科学技术作为介质尤为重要,例如光电催化,将废弃污染物转变为绿色可循环利用的清洁能源是一种有前景的策略。迄今为止,各种材料如半导体、贵金属和金属有机框架作为光催化剂已被广泛研究。半导体材料可用于光催化分解水制H2,但由于宽禁带及较高的光生电子空穴对复合率,以及较窄的可见光响应范围导致其光催化效率低。为了解决这个问题,采用了各种策略,如调节形态、将贵金属负载到半导体上,以及将半导体与其他半导体或者碳材料结合。由于贵金属表面独特的等离子体共振（surface plasmon resonance,SPR）特性可以显著增强半导体对太阳光的吸收,从而提高半导体的光催化性能。因此,半导体与等离子体贵金属结合被认为是明显提高半导体光生电荷分离的有效策略。基于等离子体诱导的共振能量转移（plasmon-induced resonance energy transfer,PIRET）原理,本实验设计并合成了两种复合纳米材料（nanocomposites,NCs）,并且研究了它们各自的光电化学（photoelectrochemical,PEC）催化分解水制氢性能及影响因素。本论文采用UV-Vis、TEM、SEM、XRD等方法对复合纳米粒子的微观结构进行表征确认,测试其光电性能并探究影响其性能的因素。本文研究主要分为以下三部分:（1）基于种子诱导的生长方法制备了贵金属纳米粒子Au NS,以及在CTAC（0.08 M）溶液中利用L-（+）-抗坏血酸还原法制备Au@Ag NPs。然后,按照改进的St?ber方法制备Au NS@SiO2和Au NS@Ag@SiO2核壳纳米粒子。（2）利用原位生长法制备了Au NS@SiO2@CdS-QDs和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs复合纳米粒子,并研究了它们在可见光下的PEC活性。结果表明,Au NS@SiO2@CdS-QDs和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs NCs的光电流响应与SiO2厚度及CdS-QDs的量有关。Au NS@SiO2（17 nm）@CdS-QDs（1∶2）和Au NS@Ag@SiO2（18 nm）@CdS-QDs（1∶3）NCs表现出最高的光电流密度及最小EIS弧度,表明其PEC水分解性能更好。另外,在可见光照射下,与纯CdS-QDs及Au NS@SiO2、Au NS@Ag@SiO2 NPs相比,Au NS@SiO2@CdS-QDs和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs NCs拥有明显增强的PEC性能。将增强的PEC活性归因于金属等离子共振诱导的能量传递至半导体CdS-QDs,增强其电子和空穴对的有效分离。（3）采用硅烷偶联剂偶联法制备了Au NS@SiO2@CdS-QDs/r GO和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs/r GO复合纳米粒子,并研究了它们在可见光下的PEC活性。分别调节了Au NS@SiO2@CdS-QDs和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs与r GO的复合比例,测试了所制备的Au NS@SiO2@CdS-QDs/r GO和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs/r GO NCs在可见光驱动下的光电流响应强度。基于前边的实验研究结果,Au NS@SiO2@CdS-QDs/r GO和Au NS@Ag@SiO2@CdS-QDs/r GO NCs的光电流响应与Au NS@SiO2（17 nm）@CdS-QDs（1∶2）和Au NS@Ag@SiO2（18 nm）@CdS-QDs（1∶3）NCs的加入量相关,Au NS@SiO2（17nm）@CdS（1∶2）-QDs/r GO（1.5∶1）和Au NS@Ag@SiO2（18 nm）@CdS-QDs（1∶3）/r GO（1.5∶1）复合纳米粒子拥有最高的光电流密度及最小的EIS半圆直径,表明它们的光生载流子产率及PEC水分解性能更好。除此之外,与纯r GO,CdS-QDs/r GO及Au NS@SiO2（17 nm）/r GO和Au NS@Ag@SiO2（18 nm）/r GO相比,Au NS@SiO2（17 nm）@CdS-QDs/r GO（1.5∶1）和Au NS@Ag@SiO2（18 nm）@CdS-QDs/r GO（1.5∶1）NCs表现更加优异的PEC水分解活性。这表明纳米粒子的PEC活性增强主要归于Au NS、Au NS@Ag与CdS-QDs协同作用以及半导体CdS-QDs与r GO相互作用的结果,金属与半导体非直接接触时,通过PIRET机理进行解释。