关键词： InAsSb纳米线复合器件   零偏压电导峰   安德列夫束缚态   准马约拉纳   负微分电导  

摘要： 在凝聚态物理中,马约拉纳费米子作为一种准粒子,被称为马约拉纳零能模(MZM)。它有望应用于拓扑量子计算,因此受到了广泛关注。理论提出,利用强自旋轨道耦合的半导体纳米线与超导体结合可以诱导出人工的拓扑超导,MZM便出现在拓扑超导纳米线的末端。零偏压电导峰(ZBCP)可作为MZM存在的证据之一。然而,当前在绝大多数实验中观察到的ZBCP都可以用其他平庸的机制去解释,如无反射隧穿、近藤效应、约瑟夫森超流、反弱局域效应、平庸的安德列夫束缚态(ABS)、准马约拉纳和无序等,这使得确切地证明MZM的存在成为了一个巨大的挑战。为了进一步探索MZM及其相关的物理现象,我们对基于InAsSb纳米线的超导体-半导体纳米线复合器件进行了深入地研究。与被广泛研究的In As和In Sb纳米线相比,理论预言InAsSb纳米线具有更强的自旋轨道耦合和更大的g因子,在MZM的研究中具有很大的潜力。本论文介绍的第一个工作是制备InAsSb-Al纳米线的复合器件,研究其在低温下的输运性质。通过对实验结果的分析,我们认为在正常金属与超导纳米线的结区形成了量子点,这个量子点与纳米线中的ABS存在耦合。不同的耦合强度对应不同的栅压相图。当量子点与纳米线中的ABS弱耦合时,栅压相图呈一对平行线。此时的ABS随着磁场的演化可以表现出非常稳定的ZBCP,这可能是非均匀纳米线中的准马约拉纳态。而当量子点与纳米线中ABS中等耦合时,相图呈双弧形,且在中心位置可以形成免交叉。在中等耦合情况下,ZBCP的形成比弱耦合晚,我们认为是纳米线中的ABS“泄漏”到量子点中导致的。当量子点与纳米线中ABS强耦合时,相图与单量子点的单拱形相图类似。这项工作不仅丰富了量子点与ABS耦合的栅压相图,还增加了对纳米线复合体系中的ZBCP的理解。除了被广泛研究的ZBCP,在超导体-半导体纳米线复合器件中还存在很多有趣的物理现象。本论文的第二个工作是对超导体-半导体纳米线复合器件中的负微分电导(NDC)的研究。在基于InAsSb纳米线的两种不同几何结构的正常金属-超导纳米线-正常金属(N-SNW-N)器件和正常金属-超导纳米线-超导(NSNW-S)器件中,都观察到了超导能隙外的NDC,而且它可以被栅压和磁场调控。随着栅压增大,NDC变成正的微分电导谷(dip)并向高偏置电压处移动。当磁场增加时,NDC随着超导能隙关闭而消失。我们提出的BTK-超流模型对NDC进行了很好的解释,我们的研究有助于更深入地理解半导体-超导体复合器件中的物理现象,为相关研究提供参考。总之,本论文基于InAsSb纳米线构建超导体-半导体复合器件,并对其量子输运现象进行研究和分析。深入地了解ZBCP以及器件中新奇的物理特性,增加对超导体-半导体纳米线体系的输运特性的认识和理解,有助于推进马约拉纳相关研究的进程。

关键词： Quantum matter   Topology   Quantum computers   Topological materials  

摘要： In recent years, the understanding and identification of quantum materials supporting non-trivial band topology has progressed rapidly. This progress has been motivated in part by the potential application of topological quantum materials in quantum computers, sensors, and other next-generation devices. Despite this progress, the computation of bulk topological invariants in time-reversal symmetric materials remains a largely open question in the absence of enhanced crystalline symmetries. In this thesis, we establish generalized procedures for computing topological invariants of time-reversal symmetric systems in one, two, and three dimensions without imposing severe symmetry constraints. We develop these methods in both momentum and real space, providing a route for cross-validation. In each case, emphasis is placed on integration with ab initio simulations to allow for connection to experiment. The outcome of this work is the establishment of novel theoretical diagnostics, conceptual advancements in bulk topological classification, and the identification of multiple high-quality topological materials that had evaded detection in the literature prior to this point. The materials identified are energetically stable and experimentally controlled, offering potential for use in future devices.

关键词： 笼目晶格   电荷密度波   金属绝缘体转变   磁性   高压测量  

摘要： 自石墨烯发现,二维材料因其新奇的物理现象和广阔的应用前景受到广泛的关注,其中笼目材料和过渡族金属二硫族化合物（TMDs）是两个具有代表性的材料体系。笼目（Kagome）晶格指的是共顶点连接的准二维三角格子。根据紧束缚模型计算结果可知,笼目材料的电子能带结构包含平带、狄拉克点以及范霍夫奇点等特征,在适当的电子填充下可能呈现诸如电荷序、密度波序、超导电性等新奇电子有序态和物理性质。同时,以Mo S2为代表的TMDs具有丰富的结构和特殊的能带结构,具有诸多新奇的物理性质和优秀的机械性能,成为研究诸多前沿科学问题的优秀材料载体,在电子器件与光电子学等领域具有广阔的应用前景。 因此,二维量子材料为研究各种丰富的物理现象提供了重要的材料平台,同时,设计合成新型二维量子材料并调控发现新奇物性成为当前凝聚态物理领域的前沿研究方向。本论文紧密围绕新型笼目材料和TMDs的合成和物性调控开展研究,取得了如下主要成果: （1）利用助熔剂法生长了系列稀土钒基笼目金属RV6Sn6（R=Tb-Tm）单晶,通过X射线衍射、磁化率、电阻率和比热等测量手段,详细研究了其晶体结构、电输运、磁性和热学等性质。这些化合物的晶体结构包含非磁性的钒原子构成的笼目结构子晶格和磁性的稀土离子构成的三角子晶格。详细的磁性研究结果表明,RV6Sn6（R=Tb、Dy和Ho）分别在TN=4.4 K、3 K和2.5 K出现磁有序,而RV6Sn6（R=Er、Tm）直到0.4 K都没有形成长程磁有序。此外,由于稀土离子具有较强的自旋-轨道耦合相互作用,RV6Sn6中不同的稀土离子呈现出迥异的磁各向异性:Tb V6Sn6中Tb3+局域磁矩倾向于沿c轴排列,表现出强烈的Ising各向异性;而Tm V6Sn6和Er V6Sn6在低温下的局域磁矩倾向于排列在ab平面内;Ho V6Sn6和Dy V6Sn6样品则表现出较为各向同性的行为。详细的电输运结果表明,RV6Sn6化合物都表现出多带的输运行为,但直到0.4 K的低温均没有出现超导电性或电荷密度波转变。 （2）不同于上述稀土笼目金属,Sc V6Sn6是目前发现的RV6Sn6家族成员中唯一具有电荷密度波（CDW）转变的化合物。通过测试Sc V6Sn6单晶在不同静水压下的电阻率,详细地跟踪电阻率在CDW处的特征变化,发现其CDW转变温度随压力的提高逐渐向低温移动,在大约2 GPa时CDW在电阻的特征发生了显著改变,并在约2.4 GPa时被完全抑制。然而,与AV3Sb5体系不同,Sc V6Sn6无论是CDW被完全抑制的临界压力2.35 GPa附近,还是直到11 GPa的压力区间,其在实验测量的低温下电阻均没有出现超导电性。以上研究结果表明,钒基笼目金属体系可以呈现迥异的CDW特征以及不同的高压调控规律,通过系统的对比研究可以给出更加深入的认识。此外,我们还针对该体系中少见的重费米子材料Yb V6Sn6开展了高压调控研究,结果表明压力可以逐渐抑制其Kondo效应,逐步提高磁有序温度,但其压力效应在0-2 GPa低压区比较明显,而2 GPa以上的高压区并不明显。最后,通过对比加压前后磁有序附近电阻行为的变化,表明其磁基态可能发生了改变。 （3）利用助熔法合成了笼目结构材料K2Ni3S4,通过常压物性表征确认其为抗磁性的绝缘体;然后,对其开展了详细的高压下电阻和拉曼光谱测量以及理论计算研究,结果表明其电输运行为在压力下展现出丰富的演化过程。随着压力增加,其电阻迅速减小,在15-30 GPa的压力范围内,低温出现电阻下掉行为,由于该下掉可以被磁场逐渐抑制,意味着可能出现超导转变;在50-66 GPa的压力范围内,K2Ni3S4被完全金属化。常压下的Ni2+是低自旋的d8电子构型,四面体的晶体场环境使得K2Ni3S4中Ni最高能量的dxy为空轨道,其能隙很大,因此K2Ni3S4为绝缘体,能带计算的结果也证实了这一点。Raman光谱的结果表明,K2Ni3S4在12 GPa和30 GPa附近可能存在结构畸变,分别对应绝缘行为的结束和低温电阻下掉行为的结束压力。计算结果显示,压力压缩晶格,Ni离子在c轴方向上间距减小,因此在层间Ni离子之间很有可能发生轨道重叠,或通过S的p轨道实现电子转移,使得K2Ni3S4出现高压诱导的金属化。 （4）利用化学气相输运法制备了一个新型的层状结构单晶材料1T-Fe1/3Ta Se2,并采用单晶X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散谱、磁性、电输运、比热等测试手段详细表征了该材料的晶体结构和基本物理性质。研究结果表明,该样品具有1T相结构,即Fe原子插入了1T-Ta Se2,并且Fe原子与相邻两层的Se原子成键,其较强的相互作用使得样品层间距缩短。出乎意料的是,该样品是一个磁转变温度高达350 K的反铁磁体,低温8 K以下存在自

关键词： 钙钛矿量子点   无机材料   复合材料   稳定性提升   发光二极管  

摘要： 钙钛矿量子点（PQDs）由于具有容易合成、载流子扩散长度长、吸收系数高、量子效率高和组分相关带隙可调等优点,在学术界和工业界受到了广泛的关注,并在发光二极管（LEDs）、背光显示、太阳能电池、激光、光探测器、催化和储能等领域展现出了极佳的应用前景。然而,PQDs的形成能较低,对外界环境极其敏感。当暴露在热、光、水分和氧气等条件下时,容易引起PQDs晶体结构的变形和坍塌,导致材料性能的衰退。因此,如何在保证PQDs发光性能尽量不受影响的前提下,实现其高稳定性发光是当前钙钛矿发光材料面临的关键挑战。构筑复合材料是一种有效的提升PQDs稳定性的手段。无机材料具有高比表面积、易于表面功能化和良好的化学惰性等特性,可以作为基质材料负载PQDs以实现稳定性的提升。此外,无机材料与PQDs的复合丰富了界面性能,可能实现发光性能的协同提升,拓宽了PQDs的应用领域。本论文围绕改善PQDs稳定性开展工作,通过构筑PQDs@无机材料复合材料,旨在调控PQDs的发光性能和提升PQDs的稳定性,揭示稳定性提升机理和探究在LEDs中的应用。根据无机材料与PQDs复合方式的不同,我们系统地研究了PQDs与无机材料的外表面、内表面以及分子孔道相结合时的生长动力学过程,探讨了不同的复合模式与稳定性之间的关联。其中,PQDs复合在无机材料的外表面所构筑的复合材料包括凹凸棒石（ATP）@PQDs复合材料和六方氮化硼（h-BN）@PQDs复合材料;PQDs复合在无机材料的内表面所构筑的复合材料为PQDs@中空二氧化硅（Si O2）复合材料;PQDs复合在无机材料的分子孔道内所构筑的复合材料为PQDs@金属-有机框架（MOFs）复合材料。本论文主要包括以下三个方面研究内容:（1）一维凹凸棒石和二维六方氮化硼外表面铆钉钙钛矿量子点复合发光材料:利用ATP表面丰富的Si-OH键,引入硅烷偶联剂对ATP表面进行氨基功能化,嫁接的氨基硅烷偶联剂可以作为桥接联结剂促进ATP与PQDs的结合。通过对比ATP与PQDs复合时有无桥接联结剂的形貌、光学特性和稳定性,提出了桥接联结剂在构筑复合材料中的作用机理,验证了复合材料界面工程与性能之间的关联性。该复合材料在加热至120℃时具有29%的相对PL强度,降温至20℃时恢复至81%。此外,该复合材料在紫外光持续照射30 h后仍能保留84%的相对PL强度。桥接联结剂用量研究还表明发光性能并不完全随着桥接联结剂用量的增多而提高,合适的桥接联结剂用量对于维持高效发光很有必要。此外,由于厚层h-BN之间存在弱的范德华力,可以在球磨过程中加入尿素,促进h-BN由厚层向薄层转变,并且在其表面引入氨基官能团。得益于薄层h-BN表面丰富的氨基功能化,促进了PQDs原位成核与生长。此外,薄层h-BN具有良好的热导率,可以协助PQDs加速热量的散失,显著提高了PQDs的热稳定性和环境稳定性。该复合材料在加热至120℃时能保留80%的相对PL强度,是纯PQDs的6倍,并且在大气环境中保存22天后仍具有90%的相对PL强度。（2）三维中空Si O2纳米球内表面封装钙钛矿量子点复合发光材料:利用水溶液乳化聚合反应制备了聚苯乙烯纳米球,然后以聚苯乙烯纳米球为内核多步分级包裹Si O2外壳,最后去除掉模板制备了中空Si O2纳米球。该中空Si O2纳米球的硅层分为两层,其中内壳层具有氨基官能团,而外壳层保持化学惰性,这样有利于PQDs在内壳的选择性生长。此外,介孔和中空结构保证了合成PQDs的前驱体离子可以顺利进入内腔,同时阻止熟化的PQDs从内腔中逃离。通过形貌和稳定性测试,证实了PQDs被封装在中空Si O2纳米球内腔,并表现出卓越的热稳定性和光稳定性。该复合材料在加热至100℃时具有65%的相对PL强度,并且在紫外光持续照射72 h后仍能保留89%的相对PL强度。（3）三维金属有机框架分子孔道封装钙钛矿量子点复合发光材料:利用乙二胺四乙酸二钠改性MOF-808的分子孔道结构,可以实现对水溶液中有毒Pb（II）有效的吸附。MOF-808分子孔道中的吸附Pb（II）可以作为Pb（II）源,原位负载PQDs,实现Pb（II）螯合物和PQDs的转换。此外,MOF-808分子孔道中的吸附Pb（II）的释放过程比较缓慢,能进行多次PQDs的负载,实现了荧光信号的可逆打开和关闭,在防伪领域具有广阔的应用前景。所制备的PQDs@MOF-808复合材料表现出优异的光电特性和增强的热稳定性,能在更加苛刻的外界环境下保持稳定发光。该复合材料在加热至120℃时具有23%的相对PL强度,降温至20℃时恢复至92%。此外,该复合材料在紫外光持续照射17 h后仍能保留85%的相对PL强度。更重要的是,PQDs@MOF-808复合材料中因分解而产生的游离Pb（II）可以再次被MOF-808

关键词： 钙钛矿量子点   过饱和析晶   固相研磨法   无铅钙钛矿  

摘要： 钙钛矿量子点因其具有高的光致发光效率、可调的发光波长、较窄的半峰宽等优异的光电性能备受业内关注,被广泛认为是半导体照明、太阳能电池、激光及显示等领域最具发展潜力的新型材料之一。目前制备钙钛矿量子点材料的方法已呈多元化发展趋势,如热注入法、微波辅助法、饱和析晶法等,但操作复杂、产量低限制了上述技术的产业化之路。此外,现有铅基钙钛矿量子点材料中有毒铅元素的使用,所面临的可能环境问题亦是困扰该体系材料进一步发展的关键因素之一。因此发展成本低廉、操作简单、易于规模化的制备技术以及探索环境友好、性能优异的新型无铅钙钛矿量子点材料对于推动本领域的发展具有重要的现实意义。于此,本文围绕上述关切问题展开研究,主要工作如下所示:1)本文基于过饱和析晶原理结合离子交换手段成功实现了可见光区域宽光谱的CsPbX3全无机钙钛矿量子点材料的制备。与现有的制备技术相比,该工作可为CsPbX3材料的合成提供一种简易化、低成本的制备方法,且对规模化制备该材料提供了有效理论与技术支撑。文中着重探讨了阴离子掺杂对所制样品光学性能、晶体结构、形貌特征、元素组成、载流子衰减特性的作用规律,剖析了样品的具体形成机理,结果表明所制样品发光光谱可在472～638 nm可调,光致发光效率最高达53.53%。2)旨在解决现有材料有毒铅元素使用问题,本文创新地将固相研磨法应用于无铅多元Cs2Ag1-xNaxInCl6:Bi钙钛矿量子点材料的制备。在剖析方法制备机理的同时,揭示Na元素掺杂对所制样品光学性能、晶体结构、元素组成、形貌特征、载流子衰减特性的影响规律。结果所示Na掺杂可有效改善样品的光学特性,发光光谱在578～586nm区间变化,色温于2844～4248 K区间可调,光致发光效率最高可达66.87%。值得一提的是,所制样品呈0维结构特征,晶体尺寸约为2.45 nm,利于高性能发光器件的制备。

关键词： 二维磁性铁谷材料   能谷极化   量子反常谷霍尔效应   半谷金属   第一性原理计算  

摘要： 探索和预测电子的新颖自由度及其应用是当今凝聚态物理领域内的重要研究方向之一。传统的电子产业主要依托于电子的电荷自由度,通过操控电荷自由度来处理信息,在20世纪获得了重要发展。然而考虑到能耗和量子效应的影响,摩尔定律趋近于极限,这使得电路集成度和器件运行速度也趋近于理论极限,器件的微型化正变得越来越困难,传统的晶体管器件遇到了发展瓶颈,而引领现代电子科学技术创新发展的关键是对电子新颖自由度的探索和预测,并能成功制成和应用。随着对晶体材料的研究逐渐深入,通过对磁性纳米多层膜及巨磁电阻效应等方面的研究,人们发现了电子的自旋角动量以及电荷和自旋有强的耦合作用,基于对电子自旋自由度的一系列研究成为了一门新的学科,即自旋电子学。除了电荷和自旋自由度外,近年来发现在具有特殊对称性的晶体材料中出现的基于Berry相效应的能谷可以作为新颖自由度,能谷是晶体布洛赫电子能带的极值点,利用能谷自由度作为信息载体,进行编码和操作信息,相关的领域即能谷电子学。自旋电子学的发展和能谷电子学的兴起将成为传统电子学的后备力量。能谷中载流子的极化在谷电子学器件应用中十分重要。若想实现对能谷自由度的操控,需打破两谷之间的能量简并,相较于通过外部条件引入磁性,包括磁性掺杂、吸附、磁邻近效应等方法打破时间反演对称性从而打破能谷能量简并,具有本征铁磁性的铁谷材料的能谷极化是自发的,能够避免外部条件引入磁性所产生的许多问题,例如团簇问题和载流子散射等问题,为实现反常谷霍尔效应提供了一个很好的平台。由于铁谷材料既具有本征铁磁性,又具有能谷极化性质,这使得在同一种材料中观察到多种霍尔效应成为可能,能够为二维材料的谷依赖的物理机制进一步拓宽视野,也能为谷电子学领域中多功能化的谷与自旋耦合的量子器件提供多选择的前景。因此,探索二维铁谷材料并研究其量子性质调控具有重要意义。本论文中,基于密度泛函理论并通过第一性原理计算,我们研究了二维磁性铁谷材料结构中的能谷电子学性质,并对其量子性质进行了调控研究,论文的主要研究内容如下:首先,探索和设计二维铁谷材料,因其本征能谷极化可避免由外部条件引入磁性引起的一些问题,是当前能谷电子学领域的研究热点,而在同一铁谷材料实现多种霍尔效应共存是一种更奇异的现象,受到广泛关注。通过第一性原理计算,我们研究了二维磁性H相Ru Cl Br的电子和谷电子性质,并深入研究电子关联作用和应力调控对H-Ru Cl Br单层的能谷极化、磁基态、磁晶各向异性能、光学性质和Berry曲率的影响。研究结果表明,H-Ru Cl Br单层具有良好的机械稳定性和动力学稳定性,磁基态为铁磁态。面外磁晶各向异性能随电子关联作用的增强逐渐减小并转向面内。H-Ru Cl Br的光吸收系数随着关联效应的增大出现蓝移现象,较为突出的峰在1.63e V和7.5e V左右,表明材料在红外波段和紫外波段具有明显的光吸收。在不考虑电子关联作用U情况下,单层Ru Cl Br是间接带隙双极化半导体,在其导带和价带分别有一对自旋向下和自旋向上的能谷,随着电子关联作用的增强,在自旋轨道耦合（SOC）的作用下,价带自旋向下的能带逐渐上移,其K和K'谷先后与导带交叉使得带隙闭合再打开,之后沉入自旋向上的价带之中。H-Ru Cl Br单层在U值从0到3e V的过程中经历了一系列电子相变,包括铁谷态、半谷金属态和量子反常谷霍尔态,其中电子关联作用调控出现的量子反常谷霍尔态的区间为1.93e V到2.13e V。此外通过应力的调控也能实现上述的电子相变,通过应变调控出现的量子反常谷霍尔态的范围在压缩应力0.9%和2.3%之间。单层H-Ru Cl Br作为二维铁谷材料,能谷极化值大,且能在电子关联作用和应力调控下实现电子相变,其中的量子反常谷霍尔态既具有能谷极化,又具有量子反常霍尔效应（QAHE）,实现了能谷物理与拓扑物理的结合,为多功能化的自旋-谷量子器件研究方向开辟了新的前景。其次,寻找更多类型的不拘泥于电子关联作用调控的量子反常霍尔绝缘体具有重要、广泛的科学和实验价值。单层jacutingaite（Pt2Hg Se3）是最近发现的层状铂族矿物,最近的实验研究表明,它具有量子自旋霍尔绝缘体（QSHI）的特性,相关的理论计算也表明,动态稳定的单层Pt2Hg Se3是带隙为160me V的拓扑绝缘体。受该结构的启发,我们理论预测了一类新型的量子反常谷霍尔绝缘体材料Pt4Hg2Cl3Br3,它同样具有动力学稳定性,且磁基态是铁磁态。光吸收谱在0.55e V左右有小吸收峰,表明该材料对红外光具有一定的吸收性;在6.09e V左右达到峰值,表明该材料对紫外光波段具有优良的吸收性质。在不考虑SOC作用的情况下,带隙是160.12me V,考虑SOC后,其不等价的两个能谷发生退简并,实现能谷极化,K和K'谷之间的带隙差分别为3

关键词： 碳基二维材料   量子点   石墨烯   石墨炔   荧光调控  

摘要： 碳基二维材料量子点作为一种先进的碳纳米材料,因其优异的物理化学性质而受到越来越多的关注,近年来为满足更严格的实际应用要求而蓬勃发展。自上而下和自下而上制备技术的发展极大地促进了对其多种特性的探索,例如丰富多变的荧光调控方法,可通过尺寸控制、掺杂或表面改性调节的带隙,具有高量子产率的独特荧光性能,以及良好的水溶性和生物相容性等,这些特性为其广泛应用奠定了基础,包括光催化、电催化、能量储存和转换、生物应用、传感、光电等。因此,制备新型碳基二维材料量子点并探索其独特的荧光性能具有重要意义。本论文基于新型碳基二维材料量子点的研究,使用溶剂热法和研磨辅助超声剥离法制备了两种石墨烯量子点以及三种石墨炔量子点,对其形貌和结构进行了表征,并研究了其荧光性能及荧光调控机理。主要研究内容分为以下三个部分:（1）采用简单的溶剂热法,以乙醇为溶剂,2,2'-二硫代二苯甲酸和邻苯二胺为前驱体,制备得到硫氮共掺杂石墨烯量子点Y-GQDs。Y-GQDs表现出均匀的尺寸和良好的荧光稳定性,并且具有多种荧光调控方式,如激发波长调控、溶剂调控和浓度调控。Y-GQDs的多荧光中心使其在激发波长变化时,显示出明显的激发依赖效应。受溶剂极性的影响,在溶剂极性增大时,荧光峰红移,表现出溶剂依赖效应。Y-GQDs的荧光发射还与其浓度有关,随着Y-GQDs浓度增加,单分散的Y-GQDs聚集成聚集体,带隙减小,实现显著的红移发射。基于Y-GQDs在高浓度时的黄色荧光发射,将其掺杂进MTES凝胶并涂覆在蓝光LED芯片上,可以得到正白光LED,显色指数达到83.7。白光LED在不同驱动电流下,都具有良好的光稳定性,使其拥有作为高性能照明器件的优秀潜力。（2）采用L-精氨酸和邻苯二胺作为碳源和氮源,以硫酸水溶液为溶剂,通过一步溶剂热法制备了一种表面态主导的荧光可调石墨烯量子点O-GQDs。O-GQDs具有较高的量子产率、良好的稳定性和耐光漂白性能,并且在液态和固态时都可以实现从绿色到红色的宽光谱荧光调控。液态荧光调控是通过将O-GQDs分散在十种不同溶剂中,受溶剂极性以及氢键的影响,在表面态的调控下实现多色荧光。为了解决量子点的聚集诱导猝灭问题,将O-GQDs掺杂进六种不同的基质中,实现固态多色荧光调控。基于O-GQDs的溶剂极性依赖,将其应用于有机溶剂中微量水的检测。在丙酮、乙腈和N,N-二甲基甲酰胺中都拥有较低的检测限,尤其在丙酮中,检测限低至0.042%。（3）采用低沸点溶剂乙醇为剥离介质,以三种金属化石墨炔粉末Pt L1、Hg L1、Hg HTPP为原料,经研磨预处理,然后进行液相超声剥离,得到三种石墨炔量子点B-GYQDs、G-GYQDs、R-GYQDs。该方法便捷有效,并且不会引入杂质,可以得到高质量石墨炔量子点。通过对其元素以及官能团等进行表征,分析量子点形成的大概机理,对石墨炔量子点的制备提出新的见解。三种石墨炔量子点都拥有较高的量子产率,并且分别表现出蓝绿红三色荧光,为石墨炔量子点的三基色白光LED应用提供了可能。

关键词： 2D materials   Semiconductors   Catalysis transistor   Hydrogen evolution   Guest species  

摘要： The deliberate introduction of guest species into a material to modify its physical properties has been a subject of extensive research for a long time, with a well-known example being doping in semiconductors. The emergence of two-dimensional (2D) materials with a layered structure opens new opportunities for guest species in two distinct interactions: gating and intercalation. These methods allow for reversible modulation of 2D materials without disrupting covalent bonds. This dissertation presents the development and application of guest-species modulation in 2D materials for potential quantum and energy applications. Three specific examples are discussed, including the creation of a 3D magnetic superlattice and 2D magnetic monolayer through interlayer engineering of magnetic van der Waals Fe3GeTe2; the observation of an intermediate state during lithium intercalation in twisted bilayer MoS2; and the development of a catalysis transistor to dynamically control the hydrogen evolution reaction. This dissertation demonstrates the control of 2D materials for desired functions through an understanding of the gating and intercalation interactions of guest species and 2D materials, paving the way for new advancements in quantum and energy technology.