关键词：
量子点电致发光器件
载流子动力学
长寿命缺陷态
周期性增长的阶跃电压
电致发光开启
亮度过冲
摘要：
量子点(quantum dots,QDs),由于其光致发光量子效率高、发射波长可调范围广、发射光谱窄和低成本溶液处理等特点,而广受研究者关注。基于量子点的电致发光二级管(quantum-dot light-emitting diodes,QLEDs)也在高质量显示和固态照明领域展现了巨大的应用前景和商业价值,成为下一代照明和显示应用的候选技术之一。然而,目前为止,QLEDs中的许多机制尚未完全探明,如电致发光(electroluminescence,EL)的开启过程,正老化效应,性能退化的原因等等。为此,我们也需要投入更多的研究努力,来揭示这些现象中潜在的物理过程和机制。对于QLEDs来说,载流子动力学过程是其器件工作过程中最本质的、最基本的物理过程。而毫无疑问的是,QLEDs各功能层中的缺陷态对器件的载流子动力学过程有着重要的影响,但这方面的研究却相对较少。这些广泛存在于半导体材料中的缺陷态,对半导体和光电器件的性能有各种影响。在某些情况下,缺陷态对半导体材料的光电性能会起到一些积极作用。例如,作为载流子传输的主要载体能级或者作为发光材料的复合中心。然而,在大多数情况下,缺陷态的存在往往会导致半导体材料的性能下降。缺陷态捕获过程会减少材料内自由载流子的浓度,降低材料迁移率。同时,这些缺陷态也会诱发发光材料中的激子猝灭,降低器件的效率。因此,通过表征得到这些缺陷的相关信息,并探明其对电致发光器件的影响,对更好地指导制备优异的光电器件尤为重要。为此,我们开发了一种易于操作且成本较低的针对材料中长寿命缺陷态的表征技术——基于周期性阶跃电压驱动的电流测量(the current by a periodic stepwise-increasing voltage,CPSIV)——来表征半导体薄膜中的长寿命缺陷态。这一方法主要基于以下原理:在载流子的捕获过程中,被捕获的载流子会存在散射效应并形成局域化的空间电场,从而影响通过薄膜的电流。而这一载流子的捕获过程便可通过测量薄膜在周期性的阶跃电压下电流的变化得到。具体而言,就是通过计算薄膜的在连续两次扫描中的电流差ΔI来评估材料中缺陷态情况。在本文中我们详细地介绍了CPSIV测试的原理,测量电路,测试过程以及相关的数据处理方法。并且通过对结构为ITO/Zn O/QDs/4,4′,4″-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine(TCTA)/Mo O/Al的器件进行CPSIV测量,来进一步说明了CPSIV测量中各项参数对测试结果的影响。首先,我们对TCTA和2,2′-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)biphenyl(BCBP)这两个常用的空穴传输层(Hole transport layer,HTL)进行了CPSIV表征。为了验证CPSIV测量的有效性,我们做了如下测试。通过器件电流以及第一、二周期之间电流差ΔI的可恢复性,我们排除了器件老化的影响。同时,通过器件在CPSIV测量前后的温度测试,排除了温度变化导致电流差的可能性。最后,通过在TCTA与Mo O之间插入5-nm 4,4’-bis(9-carbazolyl)-2,2’-biphenyl(CBP)的方法,我们降低了TCTA与Mo O之间的注入势垒,实现了欧姆接触。然而在消除注入势垒后,我们仍能观察到器件的电流差。因此,注入势垒的影响也被排除。由此,我们验证了CPSIV对缺陷态表征的有效性。此外,我们通过CPSIV测试证实了QLED的空穴注入电压V这一关键参数,并证明了QLED的EL开启过程是由空穴注入决定的。同时,我们通过对比QLED中的缺陷态捕获过程与QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象,发现二者在强度和时间尺度上具有高度相似性。因此,我们推断QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象也是由这些HTL中的长寿命缺陷导致的。
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