关键词： 石墨烯   扫描门显微镜   磁性输运   多体能谱统计  

摘要： 波函数是量子力学中最重要的基本概念之一,其丰富的物理内涵在量子混沌、量子输运等领域被广泛的探讨。石墨烯因其室温下的高迁移率以及其低能下准粒子可由无质量狄拉克方程描述的性质,近二十年来一直是实验和理论物理关注的焦点之一。因此探测和研究石墨烯中的波函数性质具有重要的意义。扫描门显微镜技术是对输运器件中局域电子态密度观测的常见手段之一,其原理是移动靠近样品表面的扫描隧道显微镜探针,通过测量样品电导的变化从而对局部载流子密度进行成像和调制。该技术近年来也被广泛的应用在石墨烯相关的研究中,为了解决实验中可能遇到的参数和几何特征的多样性,需要开发一种扫描门显微镜探针对电导响应的理论方法。沿着经典动力学为混沌的器件的不稳定经典周期轨道分布的波函数被称为量子疤痕态。相对论性的量子疤痕态可以在石墨烯系统中观测到,但是目前对相对论性的磁性疤痕态的研究还是一个开放问题,因此探究石墨烯中的磁性疤痕态及其输运特征很有价值。量子混沌领域的绝大多数工作都集中在单粒子非相对论体系,研究多体相互作用、相对论性量子力学和经典动力学三者之间的关系有利于理解基础物理。在本论文中,我们主要从理论和数值上研究了开放石墨烯系统中电导对扫描门显微镜探针的响应、相对论性准粒子在小磁场下的输运特征以及闭合石墨烯系统中多体效应对其能谱性质的影响。在第一章绪论中,我们主要对本论文相关的背景知识和基本概念做了简单的介绍。最后,我们给出了本论文的研究目的和研究内容。第二章介绍了本论文主要的研究对象——石墨烯,着重分析了石墨烯及石墨烯条带的电学性质,并介绍了石墨烯弹球和石墨烯量子点。我们从石墨烯的蜂窝状晶格结构出发,介绍了该类晶格在低能近似下的无质量狄拉克方程的由来。随后,我们介绍了量子输运研究中常用的石墨烯纳米带,分析了由于锯齿形和扶手椅形两种不同边界导致的不同色散关系及波函数。此外,我们对多见于量子混沌研究中的石墨烯弹球模型——具有特定形状的石墨烯片以及量子输运中的开放石墨烯量子点也进行了介绍。第三章以扶手椅形石墨烯为例,推导了石墨烯中的输运理论,并介绍了本论文所用的数值计算方法。我们利用扶手椅形石墨烯条带的本征波函数(导线态),构建了散射理论所需的导线态的离散形式,随后利用导线态构建输运器件中的散射态,并通过石墨烯中的Fisher-Lee关系得到了石墨烯量子输运的Landauer公式。此外,我们也介绍了用于量子输运数值计算的格林函数方法以及现在普遍被使用的开源软件Kwant。第四章系统的研究了扫描门显微镜探针对石墨烯纳米结构的电导响应。我们利用散射理论并结合微扰方法得到了非侵入探针引起的一阶和二阶电导修正的解析表达式。数值计算很好的符合了理论推导,结果表明二阶项在石墨烯纳米条带的电导平台中占主导地位,并且该电导响应可在不同宽度和强度的探针诱导势下进行标度。在超出了微扰理论适用范围的侵入探针机制下,对于特定宽度和强度的探针诱导势,会发生被探针捕获的态导致的电导共振。将石墨烯纳米带中间部分进行收缩可形成石墨烯收缩结构。对于该类结构,一阶电导修正通常在低探针强度下处于主导地位,而对于与微弱电导平台,二阶电导修正在相对小范围的探针强度下占主导地位。由于单端口局域态密度的空间依赖性,其对探针的最大电导响应会发生在收缩结构横向中轴线靠近纳米带边缘的部分。锯齿形边缘的石墨烯纳米条带和收缩结构具有和扶手椅形类似的电导响应,除非由探针引起的谷间耦合破坏了手性边界态。第五章探讨了多边形石墨烯量子点在小磁场下的相对论性准粒子输运特征。通过计算不同的多边形石墨烯量子点关于费米能和垂直于平面磁场的电导图,我们发现了石墨烯量子点中与形状有关的两种类型的电导等高线。结合半经典理论,我们给出了这两种类型的电导等高线出现的条件,并对其进行了数值验证。同时我们也发现电导等高线及其上的局域态密度都能在弱杂质上保持稳定。特别的,我们还推导出了器件大小、磁场范围和费米能范围三者之间的标度关系,结合费米能和实验测量中栅极电压的关系,从而为数值模拟实验结果的合理性提供了理论依据。此外,与电导等高线相关的结果也得到了实验数据的支持。第六章对石墨烯弹球中的多体能谱统计进行了研究。利用单轨道平均场Hubbard模型处理电子-电子相互作用,计算了无相互作用下经典动力学分别为可积和混沌的扇形石墨烯弹球的本征值和本征态,并研究了其能谱统计随Hubbard相互作用强度的关系。我们发现电子-电子相互作用对狄拉克点附近的能谱统计具有显著影响。特别是,无论不加相互作用时系统的能谱统计类型如何,将相互作用强度提高到临界值时都会导致其能谱统计接近高斯正交系综(完全混沌系统)。然而当相互作用增加到超过临界值时,能谱统计开始偏向泊松统计(可积系统)。此外,我们还发现,高于和低于狄拉克点的能级可以表现出不同的能谱统计,而多体相互作用对于远离狄拉克点的能级几

关键词： 铂配合物磷光材料   发光波长   光致发光量子产率   配体影响   机器学习   高通量  

摘要： 近年来,铂配合物磷光材料被认为具备与铱配合物相媲美甚至更优的发光性能,其结构刚性更高,更易获得高光致发光量子产率(Photoluminescence quantum yield,PLQY),且因其窄带发射光谱的独特性质,可实现有效深蓝色发射。高通量筛选方法是低成本、快速设计和开发新材料的高效方法,然而新型铂配合物磷光材料的高通量筛选尚缺乏基础的分子结构-材料性能量化模型。基于此,本文致力于建立铂配合物磷光材料的结构-性能(发光波长、PLQY)的量化关系模型并深入探究其关键影响因素及其机制,为铂配合物磷光材料的高通量筛选及高效新材料预测提供有益参考。主要研究内容如下:1.基于文献中的发光波长实验数据建立数据集,得到铂配合物磷光材料的发光波长影响因素及预测的机器学习模型,测试集的均方根误差(RMSE)为19.13 nm、皮尔森相关系数(r)为0.91。分析了不同溶剂及薄膜环境、分子结构对发光波长的影响机制。研究发现,溶剂环境对发光波长的影响与铂配合物磷光材料的分子结构相比甚低;分子结构基本决定了其发光波长,其中,拓扑极性表面积(Topo PSA)、电负性原子数量(ETA＿Beta P＿s)及氢键倾向(ETA＿Psi＿1)等特征对发光波长的影响较大。设计了大量铂配合物分子,筛选出具备蓝光潜力的24个分子。2.以文献中铂配合物磷光材料的PLQY实验数据作为数据集,利用不同机器学习算法建立了PLQY的回归模型及分类模型;其中优化的回归模型在测试集的RMSE为13.33%、r为0.91。分析了分子结构对铂配合物磷光材料PLQY的影响机制,ETA＿Shape＿Y、ETA＿Shape＿P等计算非氢顶点连接数量的形状度量对PLQY影响较大且呈正相关。利用优化模型对前期筛选的24个具备蓝光潜力的铂配合物分子PLQY进行了预测,筛选出6个具备高效蓝光潜力的分子。3.聚焦探讨了配体对PLQY的影响规律,主要围绕配体的选择、不同位置及组合方式进行了探讨。研究发现,含唑类配体尤其是三氮唑、且以氧原子连接C^N型配体的O^N^C^N型四齿铂配合物磷光材料更易获得高PLQY,取代基的引入也有助于PLQY的提高。图88幅,表11个,参考文献99篇。

关键词： 碳量子点   废弃生物质   重金属离子   电化学传感器  

摘要： 由于重金属离子的高毒性和蓄积性会对环境和人类健康造成严重的危害,因此,开发一种方便、灵敏度高、选择性好的重金属离子检测方法具有重要的科学意义及应用价值。电化学检测具有灵敏性高、选择性好以及操作方便等优点而受到广泛关注。电极材料是影响电化学检测的关键因素。碳量子点（CQDs）由于其sp2杂化的结构、表面丰富的含氧官能团而被认为是一种有巨大潜力的制备电化学传感器的电极材料。但由于CQDs比表面积较小、没有多孔结构而缺乏对痕量重金属离子的富集能力,影响其对重金属离子的检测性能。金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）具有较大的比表面积和孔隙率,被广泛应用于吸附领域。本研究中,我们利用废弃生物质梧桐树叶为原材料制备CQDs,实现废弃生物质的资源化利用。充分结合CQDs和MOFs材料的优点,制备CQDs@ZIF-8复合电极材料用于重金属离子的电化学检测。为了进一步提升电极材料对重金属离子的响应性,在该复合材料的基础上进一步引入螯合剂乙二胺四乙酸（EDTA）和石墨烯（Graphene）,制备具有高灵敏度和选择性的电极材料。研究结果如下:（1）以梧桐树叶为前体物质,利用一步水热法合成了CQDs（2.47±0.52 nm）。通过超声法将CQDs负载到ZIF-8表面合成CQDs@ZIF-8复合电极材料。在最佳检测条件下,制备的电化学传感器在检测Pb2+方面表现出良好的性能。Pb2+的线性范围为1 n M–1μM,检测限（LOD）为0.04 n M。当Pb2+与Cd2+或Cu2+共存时,Pb2+的LOD分别为0.02 n M和0.07 n M。当Pb2+、Cd2+和Cu2+同时存在时,Pb2+的LOD可达到0.04 n M。XPS、FTIR和BET结果表明,复合电极材料具有丰富的含氧官能团、较大的比表面积和孔隙结构,有利于吸附重金属离子,提高了对重金属离子的检测性能。（2）在CQDs@ZIF-8的基础上,制备了具有良好导电性以及电化学活性的复合材料EDTA-CQDs@ZIF-8-Graphene,并成功的应用于共存重金属离子的电化学检测。对于Pb2+、Cu2+共存溶液,Pb2+和Cu2+的线性范围分别为100–900 n M和600–1000 n M,LOD分别为78.95 n M和149.51 n M;对于Pb2+、Cd2+共存溶液,检测范围均为100–1000 n M,Pb2+和Cd2+的LOD分别为33.67 n M和53.58 n M;对于这三种重金属离子都存在的溶液,Pb2+、Cu2+和Cd2+的线性范围分别为100–900 n M、300–700 n M和100–800 n M,LOD分别为47.37 n M、81.62 n M和59.60 n M。同时研究结果表明基于EDTA-CQDs@ZIF-8-Graphene复合材料制备的电化学传感器具有高灵敏度、高选择性以及良好的重复性和抗干扰性。这是由于石墨烯提高了材料的导电性,同时EDTA提高了材料对重金属离子的螯合性能。

关键词： 分子束外延   硅基光源   InAs量子点   半导体激光器  

摘要： 硅基光子器件可以实现高密度的异质光电集成,是目前最有发展前景的集成平台之一。但是硅是间接带隙材料,很难制备出高效的发光器件,因此硅基光子学在实现发光光源的问题上依旧面临着很大的困难和挑战。Ⅲ-Ⅴ族半导体材料是直接带隙半导体,具有优异的发光性能。因此在硅基上异质集成Ⅲ-Ⅴ族半导体材料是实现硅基光源的重要途径,硅基光源有望实现数据传输对低延时、低功耗和高带宽的要求,这对硅基光电集成系统的发展具有十分重要的意义。采用InAs量子点作为有源区的激光器具有低阈值电流、高输出功率、高增益低损耗、长寿命等优点。此外,与量子阱激光器相比,穿透位错对量子点激光器的影响更小。因此将InAs量子点材料集成到硅上是实现高效硅基光源较为理想的途径。本工作通过分子束外延技术,以Ge作为缓冲层实现硅到GaAs的过渡,然后完成硅基InAs量子点激光器的生长。这种以Ge作为缓冲层采用全MBE(Molecular beam epitaxy,分子束外延)生长的方式,用较薄的Ge层代替厚的缓冲层可以防止裂痕产生,是一种不会影响光电器件性能的方案。同时,以Ge作为缓冲层实现Si到GaAs过渡,可以在同一台分子束外延设备上实现,不需要设备的切换,操作方便的同时还能够防止设备转移过程中不必要的污染。所以采用全MBE生长的方式具有低成本、低污染、高效率等优点。本论文主要研究了 InAs量子点材料的外延生长以及在硅基上异质集成InAs量子点材料,并最终成功实现了硅基光源。取得的研究成果如下:1.对InAs量子点的生长条件进行了优化,其中包括量子点的沉积厚度、生长温度、不同As压和有源区的层数,并对不同生长条件的样品进行了 AFM与PL测试表征。在外延生长的过程中,InAs沉积厚度不足会导致InAs量子点的密度较低,而InAs沉积厚度过大则会导致缺陷点的增多,两者都会导致InAs量子点的发光性能下降。生长温度过低会影响表面In原子的迁移,生长温度过高会对量子点造成破坏,不适合量子点成形,因此过低或过高的生长温度都会对量子点的发光性能造成影响。As压过低会抑制量子点的发光效果,多层量子点结构则能提高有源区的总增益,大大提高发光性能。综合各种生长条件的优化结果,我们得出了最适合InAs量子点的生长条件:沉积厚度2.7ML、生长温度620℃、80%As压以及7层InAs量子点的有源区结构。2.由于4英寸晶圆的加热分布不均匀,我们对样品架的结构进行了优化,调整了内外圈加热丝的温差,使得4英寸晶圆的加热更加均匀。采用MEE(Migration Enhanced Epitaxial,迁移增强外延)生长技术,能有效抑制异质外延生长界面处不同原子的互扩散,并得到平整的外延界面,该技术为Ge上生长高质量的GaAs外延层提供了保障。使用6°偏角的衬底,可以降低表面台阶的密度和宽度,能够把APB(Anti-Phase Boundaries,反向畴界)限制在Ge与GaAs的界面附近,促进APB初期的自动湮灭。在完成所有的生长优化之后,我们在4英寸Si衬底上生长了 InAs量子点激光器结构,并对样品进行了PL(photoluminescence,光致发光)mapping的测试。PL mapping的测试结果表明生长完成的InAs量子点激光器样品,整体具有很好的均匀性,为后续器件的制备奠定了基础。3.在完成硅基激光器的工艺制作之后,对激光器进行了封装处理,并对其性能进行了测试和分析。我们制备的硅基F-P(Fabry-Perot,法布里-珀罗)腔激光器在室温连续工作模式下,激射波长位于1.31μm附近,特征温度为40.2K,随温度变化的红移速度为0.50nm/℃,与已报道的硅基InAs量子点激光器的结果相当。其中,性能最好的硅基激光器在室温连续工作模式下,阈值电流密度为365A/cm2,最高输出功率为64mW,最高工作温度为80℃,器件的性能达到了较高水平。4.在InAs量子点激光器有源区的生长结构和生长方式上做了新的探索,进一步提升了 InAs量子点激光器的性能。我们以GaAs基InAs量子点激光器作为基础,在GaAs衬底上分别生长了有源区Be掺杂量子点激光器和InAs/GaAs短周期超晶格量子点激光器,两种激光器分别对有源区的生长结构和生长方式进行了新的尝试。我们发现在有源区掺入Be,可以有效地降低激光器的阈值电流密度到100A/cm2,增大激光器的输出功率到183mW,最高工作温度可以提高到130℃,使激光器具有更好的温度稳定性。这表明Be的掺入能有效提高激光器的性能。在室温连续工作模式下,采用InA s/GaAs短周期超晶格生长的InAs量子点激光器的阈值电流为24mA,相应的阈值电流密度仅为75A/cm2,最高工作温度达到120℃。与常规的激光器相比,采用InAs/GaAs短周期超晶格生长的InA

关键词： NV色心   碳化硅色心   光探测磁共振   集成温度计  

摘要： 随着时代的发展,量子技术越来越受到研究人员的关注,世界各国对量子领域的竞赛也愈演愈烈。作为实现量子技术的手段,量子色心成为研究量子技术的最基本的研究单位。近年来,色心的研究成为热点。其中,尤数金刚石NV色心和碳化硅色心最为热门。本文主要针对上述两类量子色心的研究趋势和发展现状进行了简要介绍,并围绕上述两类量子色心的制备及金刚石NV色心的磁灵敏度特性展开研究,具体工作内容如下:第一部分:介绍了NV色心和碳化硅色心的基本结构和能级跃迁机理,并通过对比的方式对NV色心和碳化硅色心进行了详细的制备方法介绍,基于各类色心制备方法的优缺点,以碳化硅色心制备方法的规模化产业化为目标,提出了一种基于纳秒激光的碳化硅色心制备技术。该技术不仅摆脱了目前碳化硅色心制备方法所需成本高昂的成本,还能使制备的色心更加稳定地存在于碳化硅样品内,为发展以碳化硅色心为基础的量子技术提供一种更加容易让人接受的研究方式。第二部分:对金刚石NV色心和碳化硅色心的光学表征进行了实验平台的搭建,其中主要完成了针对金刚石NV色心表征的ODMR磁检测系统和针对碳化硅色心表征的ODMR磁检测系统的自主搭建。这两套系统的优点在于,不仅避免了冗杂的光学器件,还解决了荧光信号的收集效率低下的问题。此外,这两套系统还可以根据我们所研究色心的波长进行自由调控,改善了系统的使用功能。第三部分:对一种基于金刚石NV色心ODMR的超灵敏二维集成量子温度计进行了设计与测试,并对该集成量子温度计的性能和与其他传统温度计传感模块进行了比较,此集成量子温度计不仅通过放大集成电路的引入,提高了信噪比,还通过使用固定频率光学检测（FF-ODMR）的方法扫描2.84 GHz的温度场来测量温度和荧光强度之间的关系。最终检测到的温度噪声等级减小到19 n K/Hz1/2。本研究工作的展开,促进了碳化硅色心领域的发展,同时也提高了金刚石NV色心集成量子温度计的灵敏度,为量子技术的发展做出贡献。

关键词： 核壳结构   合金化量子点   俄歇复合   高荧光量子产率   量子点发光二极管  

摘要： 因量子点(Quantum dot)具有带隙可调性、发射光谱窄、可见区域的光散射效应最小、荧光量子产率高、可溶液加工等优异特性被誉为下一代最有潜力的半导体材料,量子点发光二极管(Quantum dot light-emitting diodes,QLED)也有望应用于下一代显示及照明产业。但对于QLED的商业化还需要克服低效率和低稳定性两个难题,本文通过合金化量子点核壳结构和表面配体设计缓解核壳之间的晶格失配和高效钝化量子点表面,从而获得接近100%的荧光量子产率(Photoluminescence quantum yield,PLQY)的量子点发光材料。而且在合金化量子点中,因为电势从核到壳逐渐改变,能够有效抑制俄歇复合(Augerrecombination,AR)的过程。首先,我们在CdZnSe/ZnSe/ZnSeS/CdZnS合金化核壳结构量子点的壳层生长中加入ZnCl2作为配体取代油酸,相比于绝缘的油酸配体,ZnCl2配体可提高量子点表面配体的导电性,而且Cl-可以更进一步与量子点表面的Zn2+结合进一步钝化量子点表面的悬挂键,从而提升量子点的光学性能。该量子点的PLQY为93.0%,光致发光(photoluminescence,PL)发射峰为534 nm,半峰宽为20.6 nm,对应其优异光学性能,其QLED器件的外量子效率(External quantum efficiencies,EQE)和使用寿命(T50)分别为11.7%和23 h。其次,我们又设计了一种具有大尺寸核(～10 nm)/薄壳(～3层ZnS)的四元合金Cd0.194Zn0806Se0.406S0.594/ZnS绿色量子点,其具有超快的辐射跃迁速率常数(Kr=4.16×107 s-1)使该量子点的激子由激发态以辐射复合方式衰变到基态,不易受非辐射复合的影响。该量子点在高泵浦功率(254.65 μJ cm-2)下仍然具有较长的双激子寿命(τxx=1.05 ns)和较高双激子量子产率(QYxx为25.1%),说明极大程度上抑制了俄歇复合的过程,使该量子点的PLQY趋近于100%。由于十二硫醇(C12H25SH,DDT)配体不仅可以作为S前驱体,还可用作表面配体,其C12H25+阳离子钝化S原子,C12H25SH又能钝化Zn2+离子,从而实现其优异的光学性能。同时DDT的使用可以提高量子点的VB能级,易于发光层内空穴注入,从而实现高效的QLED。QLED具有高亮度(105 cd m-2)、高EQE(20.1%)以及较长的器件T50寿命(145 h),从而使其具有商业应用潜力。

关键词： 半导体量子点   碳量子点   制备工艺   液晶显示   荧光防伪   自由基清除  

摘要： 量子点身为纳米材料家族的一员，是21世纪极具潜力的材料，在显示、防伪、生物领域都具有非常广阔的应用前景。半导体量子点优异的发光性质使得它很可能成为下一代显示技术中最有潜力的发光材料。量子点用于显示领域有很多优势，主要表现在具有广色域、高峰值亮度，色彩饱和且具有更高的色彩精确度。研究者们发现通过将半导体量子点作为填料和高分子树脂复合可以实现保证复合材料荧光性能且降低成本。高分子树脂有很多种类，其中聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚苯乙烯（PS）等树脂不但具有高透明度和高温稳定性，而且容易加工，被认为是非常理想的基体。研究表明，将量子点分散到高分子树脂中可以得到具有良好荧光性能的量子点扩散膜。但量子点容易团聚在量子点聚合物基体中，从而导致量子点发生猝灭，进一步影响聚合物基复合材料的荧光性能。因此，探究如何促进量子点在聚合物基体中均匀分散具有重要意义。　　碳量子点是一种新型纳米碳材料，其优异的光学性质，良好的水溶性以及生物相容性使其在防伪领域与生物领域的应用非常广泛。研究者们发现通过将碳量子点溶液作为油墨印刷到物品包装上可达到防伪的目的。在众多碳源前体中，柠檬酸和尿素组合是效果较好的。但是制备出的碳点油墨稳定性不高，防伪性能降低。因此，制备具有高稳定性的碳量子点油墨用于防伪印刷具有重要意义。此外，有芳环结构存在于碳点的内部碳核，其表面的活性官能团具有清除自由基的能力，使其具备在生物体抗氧化领域应用的潜力。　　本文主要对量子点进行制备和改性，并深入研究其应用于显示、防伪与抗氧化领域的可能性，具体如下:　　（1）CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料的制备及其显示性能研究　　本章通过熔融共挤法和流延制膜法制备了三种CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料（CdSe/ZnS/PMMA、CdSe/ZnS/PS、CdSe/ZnS/MS）,不同种类的硅烷偶联剂加入复合材料中，荧光性能有不同程度的提升。向CdSe/ZnS/PMMA中加入KH-570,CdSe/ZnS/PMMA复合材料荧光性能提升60.7％;向CdSe/ZnS/PS中加入KH-632,CdSe/ZnS/PS复合材料荧光性能提升64.81％;KH-570与KH-632以1∶1混合使用时，CdSe/ZnS/MS复合材料荧光性能提升80.38％。复合材料通过高分辨透射电镜测试和量子产率测试，证明加入硅烷偶联剂促进了量子点在高分子树脂中均匀分散，从而提升复合材料的量子产率。通过对CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料进行热学和力学性能测试，证明其可以应用于显示器背光模组。　　（2）高稳定性碳点荧光油墨的制备及其包装防伪性能研究　　本章以柠檬酸、尿素和丙烯酰胺为碳源和氮源，通过一步水热法和冷冻干燥法合成了氮掺杂碳量子点，然后把碳点油墨化，加入到喷墨打印机的墨盒中，在烟壳包装纸上打印出设计好的文字或图案。打印出的图案或文字在日光条件下“隐身”，肉眼无法观察到，而在紫外灯照射下“现身”，发出明亮的荧光，且显示出打印信息。丙烯酰胺的加入使得制备出的碳量子点溶液稳定性较好，经过常温、高温和模拟太阳光照射条件的测试，信息依然不可见，这使得碳量子点溶液能够更好的应用于防伪领域。　　（3）生物质碳点的制备及其清除自由基的应用研究　　本章以具有抗氧化效果的茶叶、蔬菜和水果作为实验原料，通过一步水热法和冷冻干燥法制备出生物质碳量子点。通过FT-IR、XPS等测试，证明了碳点具有羧基和羟基等活性官能团，这些官能团具有清除自由基的能力。将制备出的碳点溶液加入到深紫色的DPPH溶液中，紫外光谱测试和溶液颜色变化证明了随着碳点的加入，DPPH自由基被清除。对比结果表明，选取的绿茶、红茶、番茄、胡萝卜和猕猴桃材料中，绿茶作为原料的效果最好。

关键词： 晶体结构   一维   量子磁性   自旋  

摘要： 低维量子磁性材料蕴含着丰富的磁性基态特点和量子相变行为，其低维结构与材料内部电子自旋耦合会产生诸多新奇的磁性能，在量子存储和量子传输等方面有着广泛的应用前景，近年来迅速成为研究前沿和热点。一维量子磁性材料由于结构简单，是研究低维量子磁性材料磁学性能的最佳体系，因而首先得到重点关注和研究。自物理学家Haldane教授提出具有整数和半整数自旋的一维量子反铁磁性材料具有不同的量子无序基态的猜想，研究者们对该类材料展示出极大兴趣，并在实验上不断得到了验证。本文简单介绍了部分具有不同自旋数的一维量子反铁磁性材料的制备方法、晶体结构及磁学性能等相关研究工作，为进一步实验合成更多新型一维量子磁性材料提供一定的依据和思路。

关键词： 量子点电致发光器件   载流子动力学   长寿命缺陷态   周期性增长的阶跃电压   电致发光开启   亮度过冲  

摘要： 量子点(quantum dots,QDs),由于其光致发光量子效率高、发射波长可调范围广、发射光谱窄和低成本溶液处理等特点,而广受研究者关注。基于量子点的电致发光二级管(quantum-dot light-emitting diodes,QLEDs)也在高质量显示和固态照明领域展现了巨大的应用前景和商业价值,成为下一代照明和显示应用的候选技术之一。然而,目前为止,QLEDs中的许多机制尚未完全探明,如电致发光(electroluminescence,EL)的开启过程,正老化效应,性能退化的原因等等。为此,我们也需要投入更多的研究努力,来揭示这些现象中潜在的物理过程和机制。对于QLEDs来说,载流子动力学过程是其器件工作过程中最本质的、最基本的物理过程。而毫无疑问的是,QLEDs各功能层中的缺陷态对器件的载流子动力学过程有着重要的影响,但这方面的研究却相对较少。这些广泛存在于半导体材料中的缺陷态,对半导体和光电器件的性能有各种影响。在某些情况下,缺陷态对半导体材料的光电性能会起到一些积极作用。例如,作为载流子传输的主要载体能级或者作为发光材料的复合中心。然而,在大多数情况下,缺陷态的存在往往会导致半导体材料的性能下降。缺陷态捕获过程会减少材料内自由载流子的浓度,降低材料迁移率。同时,这些缺陷态也会诱发发光材料中的激子猝灭,降低器件的效率。因此,通过表征得到这些缺陷的相关信息,并探明其对电致发光器件的影响,对更好地指导制备优异的光电器件尤为重要。为此,我们开发了一种易于操作且成本较低的针对材料中长寿命缺陷态的表征技术——基于周期性阶跃电压驱动的电流测量(the current by a periodic stepwise-increasing voltage,CPSIV)——来表征半导体薄膜中的长寿命缺陷态。这一方法主要基于以下原理:在载流子的捕获过程中,被捕获的载流子会存在散射效应并形成局域化的空间电场,从而影响通过薄膜的电流。而这一载流子的捕获过程便可通过测量薄膜在周期性的阶跃电压下电流的变化得到。具体而言,就是通过计算薄膜的在连续两次扫描中的电流差ΔI来评估材料中缺陷态情况。在本文中我们详细地介绍了CPSIV测试的原理,测量电路,测试过程以及相关的数据处理方法。并且通过对结构为ITO/Zn O/QDs/4,4′,4″-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine(TCTA)/Mo O/Al的器件进行CPSIV测量,来进一步说明了CPSIV测量中各项参数对测试结果的影响。首先,我们对TCTA和2,2′-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)biphenyl(BCBP)这两个常用的空穴传输层(Hole transport layer,HTL)进行了CPSIV表征。为了验证CPSIV测量的有效性,我们做了如下测试。通过器件电流以及第一、二周期之间电流差ΔI的可恢复性,我们排除了器件老化的影响。同时,通过器件在CPSIV测量前后的温度测试,排除了温度变化导致电流差的可能性。最后,通过在TCTA与Mo O之间插入5-nm 4,4’-bis(9-carbazolyl)-2,2’-biphenyl(CBP)的方法,我们降低了TCTA与Mo O之间的注入势垒,实现了欧姆接触。然而在消除注入势垒后,我们仍能观察到器件的电流差。因此,注入势垒的影响也被排除。由此,我们验证了CPSIV对缺陷态表征的有效性。此外,我们通过CPSIV测试证实了QLED的空穴注入电压V这一关键参数,并证明了QLED的EL开启过程是由空穴注入决定的。同时,我们通过对比QLED中的缺陷态捕获过程与QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象,发现二者在强度和时间尺度上具有高度相似性。因此,我们推断QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象也是由这些HTL中的长寿命缺陷导致的。